1. Nature Phys.：硅芯片中光量子态的产生和采样

实现量子算法的大型实例需要在支持不同组件集成的硬件平台中处理许多量子信息载体。虽然已建立的半导体制造工艺可以集成许多光子元件，但许多光子的生成和算法处理一直是集成光子学的瓶颈。布里斯托大学的Jianwei Wang、Mark G. Thompson、Anthony Laing联合丹麦技术大学Yunhong Ding等人报道了多达8个光子的光量子态的片上生成和算法处理。在不同的光泵浦状态之间切换，研究人员在同一硅芯片中实现了scattershot、Gaussian和标准玻色子采样协议，这些协议集成了线性和非线性光子电路。然后，使用这些结果来量化用于计算分子振动光谱的量子算法。该技术可以很容易地扩展到具有数十个光子的专用量子算法的片上实现，比传统计算机的效率具有明显优势。

Paesani, S., Ding, Y. et al. Generation andsampling of quantum states of light in a silicon chip. Nat. Phys., 2019

Doi:10.1038/s41567-019-0567-8.

https://www.nature.com/articles/s41567-019-0567-8

2. JACS：电荷转移带隙作为富Li无序岩盐正极中滞后的指标

具有阴离子和阳离子氧化还原的无序岩盐正极因其非常高的储能能力而被广泛研究。与Ni基材料相比，Mn基无序岩盐化合物由于具有不同的滞后（0.5V和2V）而显示出更高的能量效率。为了探索这差异的原因，法国Jean-Marie Tarascon课题组通过一系列分析技术分析了两种岩盐化合物Li_1.3Ni_0.27Ta_0.43O₂和Li_1.3Mn_0.4Ta_0.3O₂嵌锂和脱锂的电荷补偿机制。研究结果表明，具有Ni或Mn取代的不同的电压滞后是由于阴离子氧化还原电对不同的还原能力。通过DFT计算进一步证明了该结论，并且与Mn相比，在Ni基化合物的较小电荷转移带中也提出了这种现象。

Quentin Jacquet, Antonella Iadecola, MatthieuSaubanère, Haifeng Li, Erik J. Berg, Gwenaëlle Rousse,Jordi Cabana, Marie-Liesse DOUBLET, Jean-Marie Tarascon, Charge transfer bandgap as an indicator of hysteresis in Li-disordered rocksalt cathodes for Li-ionbatteries, Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b11413

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.8b11413

3. JACS：氨基甲酸酯连接的COF的多步固态有机合成

Omar M. Yaghi团队展示了首例多步固态有机合成的实验，其中新的亚胺连接的二维共价有机骨架（COF-170,1）通过三个连续的后合成修饰，转化为多孔的结晶循环氨基甲酸酯和硫代氨基甲酸酯连接的骨架。虽然不改变骨架的总体连通性，但这些化学转化在每个步骤引起明显的构象和结构变化，突出了非共价相互作用和构象灵活性对COF结晶度和孔隙率的关键重要性。研究表明，第一次定量了COF后合成修饰反应的产率，以及亚胺连接的COF中的胺缺陷位点。这种多步COF连接后合成修饰代表了将有机溶液相合成的精确度提高到扩展固态化合物的重要步骤。

Lyle, S. J. et al. Multi-Step Solid-StateOrganic Synthesis of Carbamate-Linked Covalent Organic Frameworks. J. Am. Chem.Soc., 2019

Doi:10.1021/jacs.9b04731.

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b04731

4. JACS：MOF稳定低配位Ir配合物催化甲烷硼化反应

近年来，硼化反应被认为是将甲烷转化为精细化学品的一种潜在策略。然而，甲烷硼化反应的合成需要比原来的邻二氮杂菲-和双膦-Ir配合物有显著提高的催化活性。近日，芝加哥大学林文斌等多团队合作，报道了利用金属有机框架(MOFs)稳定低配位Ir配合物，用于高活性催化甲烷硼化反应生成单硼化产物。

单膦Ir基MOF,Zr-P1-Ir，催化甲烷硼化反应的效果明显优于其它Ir催化剂，在110°C时，其TON为127，并将CH₄完全转化为CH₃Bpin。DFT计算表明，四配位(P₁)Ir^III(Bpin)₃催化剂上限制甲烷氧化加成速率的活化势垒显著降低，形成六配位(P₁)Ir^V(Bpin)₃(CH₃)(H)中间体，避免了大空间阻碍的七配位Ir^V中间体的形成。因此，MOF稳定了低配位的(P₁)Ir(boryl)₃催化剂，为降低甲烷硼化反应的活化能提供了一种独特的策略。

Xuanyu Feng, Yang Song, Zhe Li, Wenbin Lin*,et al. Metal-Organic Framework Stabilizes A Low-Coordinate Iridium Complexfor Catalytic Methane Borylation. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b04285

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04285

5. JACS：等离激元法测量单个金属纳米粒子和电极之间的电子转移

近日，南京大学陶农建，王晖等多团队合作，利用等离激元成像技术研究了单个铂纳米粒子（用烷基硫醇单分子层从电极表面分离得来）上H₂电催化还原的电子转移。通过改变单分子层的厚度，作者发现反应速率取决于从电极到纳米粒子的电子隧穿。隧穿衰减常数约为4.3 nm^-1，小于文献中报道的烷基硫醇的隧穿衰减常数，作者认为隧穿势垒减小是由于电极电位偏置与氢还原体系呈负相关。该工作除了研究单个纳米粒子的电子转移，还展示了一种测量连接到两个电极的分子中电荷转移的光学方法。

Ruihong Liu, Hui Wang*, Nongjian Tao*, etal. Plasmonic Measurement of Electron Transfer Between a Single Metal Nanoparticle and an Electrode through a Molecular Layer. J. Am. Chem.Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b05388

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b05388

6. JACS：超厉害！可溶液加工的超原子薄膜

通过簇之间的强静电相互作用，原子精确的纳米级团簇可以组装成类似于原子离子固体的结晶离子晶体。哥伦比亚大学Jingjing Yang和Colin Nuckolls团队研究表明，与原子离子固体不同，纳米级团簇之间的静电相互作用可能会受到使用具有长而柔韧的侧链的大簇的阻碍，使得离子簇对不会结晶。基于此，该团队报道了离子超原子材料，可以很容易地溶液加工成完全无定形和均匀的薄膜。这些新的无定形超原子材料显示出可调节的成分和晶体中无法实现的新特性，包括高达300 S/m的极高导电率，0.05 W/m/K的超低导热率，以及高的光学透明度到92％。还展示了基于超原子薄膜的未优化ZT值为0.02的薄膜热电材料。这些特性与最先进的材料相比具有竞争力，并使超级材料成为一种新型的电子和热电材料。

Yang, J. et al. Solution-Processable Superatomic Thin-Films. J. Am. Chem. Soc., 2019

Doi:10.1021/jacs.9b04705.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04705

7. JACS：电化学空穴注入选择性地从混合卤化物钙钛矿薄膜中排出碘化物

金属卤化物钙钛矿中的卤离子迁移率仍然是一个有趣的现象，影响其光学和光伏特性。赛格德大学Csaba Janaký和圣母大学Prashant V. Kamat团队通过电化学阳极偏压选择性注入空穴，能够探测在混合卤化物钙钛矿（CH₃NH₃PbBr_1.5I_1.5）薄膜中空穴捕获在碘化物（0.9 V）和溴化物（1.15 V）中的影响。

在碘化物位点捕获空穴后，碘化物逐渐从混合的卤化物膜（作为碘和/或三碘化物离子）排出，留下重新形成的CH₃NH₃PbBr₃域。空穴捕获（碘化物位点的氧化）和以碘形式从晶格中排出后Pb-I键的弱化提供了对混合卤化物钙钛矿膜中卤素离子的光诱导偏析的进一步了解。瞬态吸收光谱显示了碘化物排出过程留下富含缺陷的钙钛矿晶格，因为重新形成的晶格中的电荷载流子复合大大加速。碘化物物质的选择性迁移提供了对光诱导相分离的了解及其对钙钛矿太阳能电池稳定运行的影响。

Samu, G. F.; Balog, Á.; De Angelis, F.;Meggiolaro, D.; Kamat, P. V.; Janáky, C., Electrochemical Hole Injection Selectively Expels Iodide from Mixed Halide Perovskite Films. J. Am.Chem. Soc. 2019.

Doi:10.1021/jacs.9b04568 (2019).

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04568

8. JACS：预测杂环化合物与芳香族氨基酸侧链之间的堆积作用强度

在生物系统中，杂环化合物和芳香族氨基酸之间普遍存在着堆积相互作用，然而我们对于它们之间堆积作用强度的预测能力却是有限的，即便是定性的预测。有鉴于此，美国德州农工大学Steven E. Wheeler等人基于严格的从头计算数据，建立了生物活性分子中常见的杂环化合物与氨基酸侧链之间堆积相互作用强度的简单预测模型。这些模型对给定杂环化合物的堆积能力提供了可靠的预测，避免了对堆积二聚体进行量子化学计算的需要。研究发现，杂环化合物与芳香氨基酸侧链的堆积相互作用的强度，遵循可预测的趋势，可以通过改变杂环内杂原子的数量和分布来调节。该研究对于理解蛋白质结合位点的堆积相互作用，以及在药物设计背景下调整它们堆积作用的强度提供了一个简单的方法。

Andrea N. Bootsma, Analise C. Doney, Steven E.Wheeler*.Predicting the Strength of Stacking Interactions between Heterocycles and Aromatic Amino Acid Side Chains. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b00936

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b00936

9. JACS：基于电化学发光的电容显微镜对细胞膜抗原的无标记成像

南京大学江德臣教授团队首次建立了一种基于电化学发光(ECL)的电容显微镜，进而可以实现对电极表面和细胞膜上的物种进行无标记成像。当物种与电极表面或细胞膜结合时使得局部电容下降，同时诱导产生较大的电位下降(V_dl)，而利用V_dl则可以在结合位点实现ECL增强。实验结果证明，频率高达1.5 kHz的方波电压可以很好地识别局部ECL信号。利用这种新的检测原理和由此产生的电容显微镜可以很好地观察到低至1pg的癌胚抗原(CEA)，并可以通过抗原抗体复合物形成后的电容变化来直接成像单个MCF-7细胞上的CEA抗原。这一工作为利用ECL进行高敏感度的生物分子检测提供了一种新的方法。

Jingjing Zhang, Dechen Jiang, Hong-Yuan Chen.et al. Electrochemiluminescence-Based Capacitance Microscopy for Label FreeImaging of Antigens on the Cellular Plasma Membrane. Journal of theAmerican Chemical Society. 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b03007

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03007

10. Chem. Soc. Rev.：碳基量子粒子材料用于电分析和生物医学

碳基量子粒子，如球形碳量子点(CQDs)和石墨烯量子点(GQDs)等具有量子约束效应，是一类有着独特性质的新兴量子点材料。近年来，许多研究都对它们的光学性质、结构和应用进行了介绍，但并没有对碳基纳米粒子的定义及其在传感和生物医学相关的光学及电化学领域的应用进行讨论。莫哈格·阿达比里大学Mandana Amiri团队、英国巴斯大学Frank Marken团队和法国瓦朗谢纳大学Sabine Szunerits团队则合作对此进行了补充，对碳基量子粒子的光学和电化学应用进行了综述，例如其在电化学分析中作为传感器的相关应用等等。通过将碳基量子粒子集成到复合纳米材料中进行传感应用，可以极大地提高检测限，将为个性化医疗的实现提供有力帮助。

Khadijeh Nekoueian, Mandana Amiri, FrankMarken, Sabine Szunerits. et al. Carbon-based quantum particles: anelectroanalytical and biomedical perspective. Chemical Society Reviews.2019

DOI: 10.1039/C8CS00445E

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cs/c8cs00445e#!divAbstract