1. Nature Mater.:间苯二酚甲醛树脂作为无金属半导体光催化剂用于太阳能-H2O2能量转换
人工光合作用是可持续能源技术的关键。H2O2是一种可储存运输并可直接用于发电的燃料,利用太阳能将H2O和O2光催化生成H2O2是一种很有前景的人工光合作用技术。然而,所有先前报道的粉末光催化剂催化生成H2O2都存在效率低的问题。
近日,大阪大学Yasuhiro Shiraishi等多团队合作,利用间苯二酚甲醛树脂这一应用广泛的廉价聚合物作为高效的半导体光催化剂,为H2O2的生成提供了新的基础。作者通过简单地高温水热合成法(~523 K)合成了该窄带隙的间苯二酚甲醛树脂材料。实验发现,该材料具有宽的光吸收范围(至700 nm),并通过光生电荷催化H2O氧化和O2还原。在模拟太阳光照射下,该材料可稳定光催化H2O氧化和O2还原生成H2O2,光化学转换效率超过0.5%。该材料作为一种新型的人工光合作用体系具有重要的应用前景。
Yasuhiro Shiraishi*, et al. Resorcinol–formaldehyde resins as metal-free semiconductor photocatalysts forsolar-to-hydrogen peroxide energy conversion. Nat. Mater., 2019
DOI: 10.1038/s41563-019-0398-0
https://www.nature.com/articles/s41563-019-0398-0
2. Nature Photon.:光波驱动的无隙超导性和太赫兹对称性破坏的禁量子拍
光诱导超电流为量子工程应用的应急材料相和集体模式的电磁设计绘制了前进的道路。然而,表征这种非平衡宏观量子态的复数阶参数的受控空间-时间调制仍然是难以捉摸的。这种超快相位幅度调制可以通过高次谐波模式表现出超过平衡对称性所允许的模式。
近日,美国爱荷华州立大学Wang, J研究团队通过非线性振荡太赫兹光电流实现的子循环动态对称破坏来驱动凝结态。这些具有破坏反演对称性的非平衡宏观量子态通过不对称和多周期太赫兹光激发的Cooper对加速来控制。研究人员观测到的超电流携带状态在光波周期中演化并表现出三个显着特征:平衡对称禁止的Anderson伪旋转进动,配对辅助的强高谐波相干振荡和长寿命无间隙超流体,凝结淬火最小。持续光电流的光波调谐可以扩展到非常规超导体和拓扑物质的量子控制,对量子门和传感功能有影响。
Yang, X. Wang, J. et al. Lightwave-drivengapless superconductivity and forbidden quantum beats by terahertz symmetrybreaking. Nat. Commun. 2019.
DOI:10.1038/s41566-019-0470-y
https://www.nature.com/articles/s41566-019-0470-y
3. Nature Commun.:新奇纳米结构制备高效白光OLED
有机发光二极管(OLED)受到严重的光捕获,而导致其外部量子效率低。德累斯顿工业大学Sebastian Reineke团队报道了一种简便,可扩展,无光刻的方法,以生成具有方向随机性和维度顺序的可控纳米结构,明显地提高白色OLED的效率。聚(二甲基硅氧烷)表面上的机械变形响应于压缩应力释放,通过反应离子蚀刻初始化,周期性和深度分布范围从几十纳米到微米。研究证明,独立调整平均深度和主导周期的可能性。将这些纳米结构整合到双单元串联白色OLED中,利用提取的衬底模式实现76.3%的最大外量子效率和95.7 lm W-1的发光效率。在10,000 cd m-2时,增强因子为1.53±0.12。通过考虑偶极子取向,发射波长和正弦纳米纹理上的偶极子位置来构建光学模型。
Li, Y., Kovačič, M. et al. Tailor-made nanostructures bridging chaos and order forhighly efficient white organic light-emitting diodes. Nat. Commun. 10, 2972,2019
Doi:10.1038/s41467-019-11032-z.
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11032-z
4. Nature Commun.:有机半导体薄膜掺杂团簇调整电荷运输动力学
在有机热电材料的设计中,一个重要的挑战是同时实现高电导率和高感应电压对热梯度的响应。传统观点认为,聚合物本身决定了热电效率。近日,马萨诸塞大学阿默斯特分校ZlatanAksamija、D. Venkataraman等多团队合作,发现掺杂(尤其是共轭聚合物薄膜中掺杂团簇)对其热电性能有着重要的影响。作者将I掺杂的P3HT和PDPP4T薄膜的塞贝克系数和电导率与开尔文探针力显微镜相关联,以确定掺杂物的空间分布对总体电荷输运的作用。作者进一步将实验数据拟合到声子辅助跃迁模型中,发现掺杂物的分布改变了态密度分布和Kang– Snyder输运参数。该工作表明控制掺杂剂在共轭聚合物薄膜中的分布对于热电和其它电子应用具有重要的作用。
Connor J. Boyle, MeenakshiUpadhyaya, Zlatan Aksamija*, D. Venkataraman*, et al. Tuning charge transportdynamics via clustering of doping in organic semiconductor thin films. Nat.Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-10567-5
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10567-5
5. AM:纤维和纺织电子领域的应用挑战
现代电子设备正朝着小型化和集成方向发展,并且正在关注可穿戴电子产品。由于它们与人体的紧密接触,可穿戴电子设备具有新的要求,包括重量轻,尺寸小和灵活性。传统的3D和2D电子设备由于其刚性和体积而不能有效地满足这些要求。因此,包括能量收集设备,能量存储设备,发光设备和传感设备在内的一系列新型一维光纤电子设备由于其直径小,重量轻,灵活性和可柔软性而成为一项挑战。近日,复旦大学Peining Chen、Bingjie Wang以及彭慧胜讨论了光纤和纺织电子设备从单纤维形状设备到连续可扩展制造,封装和测试以及应用模式探索所面临的应用挑战。然后总结了纤维和纺织电子的发展趋势。最后,强调了促进其商业化所需的未来方向。
Wang, L. Chen, P. Wang, B. Peng, H. et al.Application Challenges in Fiber and Textile Electronics. AM 2019.
DOI:10.1002/adma.201901971
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201901971
6. AM:用于可穿戴应用的智能纺织集成微电子系统
智能纺织品的可编程特性使其成为新兴技术领域不可或缺的一部分。智能纺织集成微电子系统(STIMES)结合了微电子技术和人工智能以及增强或虚拟现实等技术,已经得到了深入探索。医疗保健,物联网(IoT),智能城市管理,机器人等领域的许多有前途的应用已经在世界各地得到证明。近日,香港理工大学Wei Chen、Yang Chai以及Xiaoming Tao概述了过去五年中该领域进展情况。涵盖了功能材料,智能纺织部件的主要制造工艺,功能设备,系统架构和异构集成,人类和非人类相关领域的可穿戴应用,以及STIMES的安全性和安全性。详细讨论了主要类型的纺织综合非传统功能设备:传感器,执行器,显示器,天线,能量采集器及其混合动力,电池和超级电容器,电路板和存储设备。
Shi, J. Chen, W. Chai, Y. Tao, X. et al. Smart Textile‐Integrated Microelectronic Systems for WearableApplications. AM 2019.
DOI:10.1002/adma.201901958
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201901958
7. AM:用于数字化医疗的柔性混合电子产品
目前,人们在对柔性混合电子产品的材料和结构进行创新设计时取得了一系列进展,这些进步使得这些具有优异性能的电子产品能够被拉伸,弯曲或者扭曲成任意形状,进而实现其从传统医疗到数字化医疗的变换。清华大学冯雪教授团队综述了目前人们在柔性混合电子器件领域对材料创新和结构设计的研究;介绍了这类电子器件在生物医学领域,如生物电监测和刺激、光学监测和治疗、声学模拟和监测以及和体液检测等方面的应用;最后对未来柔性混合电子设备研究所面临的挑战提出了看法。
Yinji Ma, Xue Feng. et al. Flexible HybridElectronics for Digital Healthcare. Advanced Materials. 2019
DOI: 10.1002/adma.201902062
https://doi.org/10.1002/adma.201902062
8. AM综述:用于免疫治疗的材料
材料工程的快速发展使得其在免疫治疗的临床前研究中得到了广泛的应用。将化学和材料科学进行相互交叉则有望对免疫调节试剂的负载、靶向和释放进行改善。哈佛大学Samir Mitragotri教授和C. Wyatt Shields IV博士合作概述了目前在临床前研究中用于提高免疫治疗效果的材料。不同的材料可以根据其长度尺寸进行划分,它们往往也具有不同的功能特性。例如,纳米材料可以提高靶向效果以及组织细胞对免疫调节试剂的浸润;微米尺度的材料则可以促进细胞介导的转运过程并作为一种人工的抗原递呈细胞;而宏观尺度的材料可以形成人工微环境以促进细胞的浸润和重组。最后,文章也简要展望了这些材料的发展轨迹以及该领域尚未解决的一些重大挑战。
C. Wyatt Shields IV, Samir Mitragotri. et al.Materials for Immunotherapy. Advanced Materials. 2019
DOI: 10.1002/adma.201901633
https://doi.org/10.1002/adma.201901633
9. AM:全有机半导体C3N4/PDINH异质结构用于光催化抗菌治疗
近年来,光催化抗菌疗法被证明可以有效地对抗耐药细菌。许多无机纳米系统已也被开发用于进行细菌感染的光催化治疗,但由于重金属存在一定的毒性风险,其进一步的应用也受到了很大的限制。有机半导体光催化材料具有良好的生物相容性、可调谐的电子结构、多样的结构、合适的带隙和低成本等众多优势,因此受到人们的广泛关注。
西北大学刘晶教授团队、国家纳米科学中心陈春英团队和济南大学于欣博士团队合作,通过在C3N4表面原位重结晶PDINH得到了一种全有机复合光催化纳米材料C3N4/PDINH异质结构,该材料具有很高的光催化效率。实验结果表明,该复合结构的吸收光谱可以从紫外光扩展到近红外光(750 nm),从而利用增强的光催化作用来产生更多的活性氧,因此其对革兰氏阴性菌和阳性菌都有很好的灭活作用,而对正常组织细胞的毒性则可以忽略不计。研究表明,该异质结构对感染金黄色葡萄球菌的小鼠真皮伤口感染伤口再生具有有效的促进作用。这种全有机异质结构在伤口消毒中具有广阔的应用前景。
Longwei Wang, Xin Yu, Jing Liu, Chunying Chen.et al. An All-Organic Semiconductor C3N4/PDINH Heterostructure with Advanced Antibacterial Photocatalytic Therapy Activity. Advanced Materials. 2019
DOI: 10.1002/adma.201901965
https://doi.org/10.1002/adma.201901965
10. AM综述:半导体量子点:一种新兴的CO2光还原候选材料
作为解决能源危机和环境问题最关键的方法之一,将CO2光还原为高附加值的化学物质和太阳能燃料(如CO、HCOOH、CH3OH、CH4)引起了广泛的关注。在自然界中,光合生物利用阳光将CO2和H2O有效地转化为碳水化合物和氧气(O2),这激发了低成本、稳定、高效的CO2光还原人工光催化剂的开发。半导体量子点(QDs)具有成本低、合成简单、光捕获性能好、产生多个激子、载流子调控可行、表面位置丰富等优点,近年来被认为是最有希望建立高效人工光系统的材料之一。
近日,中科院物理化学技术研究所吴骊珠,Xu-Bing Li团队总结了用半导体量子点进行CO2光还原的最新进展。首先,分析了半导体量子点独特的光物理和结构特性,这使其在太阳能转换方面具有广泛的应用。然后介绍了量子点在光催化CO2还原中的最新应用,主要分为三类:二元II-VI半导体量子点(如CdSe、CdS和ZnSe)、三元I-III-VI半导体量子点(如CuInS2和CuAlS2)和钙钛矿型量子点(如CsPbBr3、CH3NH3PbBr3和Cs2AgBiBr6)。最后,讨论了量子点在太阳能CO2还原方面的挑战和前景。
Hao-Lin Wu, Xu-Bing Li,* Chen-Ho Tung, Li-ZhuWu*. Semiconductor Quantum Dots: AnEmerging Candidate for CO2 Photoreduction. Adv. Mater. 2019,
DOI: 10.1002/adma.201900709
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201900709
11. AM:升高的器件温度和过量载流子对钙钛矿太阳能电池快速光诱导降解
随着功率转换效率现在达到24.2%,限制使用钙钛矿太阳能电池(PSC)的高效发电的主要因素是它们的长期稳定性。特别是,PSC已经证明在光照下快速降解,其驱动机制尚待理解。近日,北卡罗来纳大学教堂山分校黄劲松研究团队的研究结果表明,由于恒定照射,升高的器件温度与过量的电荷载流子相结合是在照射下封装的钙钛矿太阳能电池快速降解的主要力量。
将器件冷却至20°C并在最大功率点下工作,与在60°C的开路条件下工作相比,CH3NH3PbI3太阳能电池的稳定性提高了100倍以上。在CH3NH3PbI3中也观察到源自光热诱导的扩增的光诱导的应变,其排除了其他光诱导应变机制。然而,在照射下CH3NH3PbI3太阳能电池的初始快速降解中,应变和电场似乎不起任何作用。结果表明,升高的温度和过量的电荷载体促进PSC中额外的重组中心的形成最终导致快速的光诱导降解。还给出了测量PSC稳定性的最佳方法指南。
Chen, B. Huang, J. et al. Synergistic Effect of Elevated Device Temperature and Excess Charge Carriers on the Rapid Light‐Induced Degradation of Perovskite Solar Cells.AM 2019.
DOI:10.1002/adma.201902413
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201902413
12. AM:17.39%记录效率!低维钙钛矿电池
低维Ruddlesden-Popper(LDRP)钙钛矿是太阳能研究的当前研究热点,因为研究人员试图从中制造稳定的光伏器件。然而,较差的激子解离和不充分快速的电荷转移减慢了器件中的电荷提取,导致性能较差。
宋延林联合邢贵川团队采用1,4-丁二胺(BEA)制备低维钙钛矿,提高电荷提取效率。研究表明,这些层状钙钛矿是通过层间空间(B-ACI)中的二铵(BEA2+)和单铵(MA +)阳离子的交替排序形成的,具有式(BEA)0.5MAnPbnI3n+1。与典型的LDRP对应物相比,这些B-ACI钙钛矿具有更宽的光吸收窗口和更低的激子结合能,具有更稳定的层状钙钛矿结构。此外,超快瞬态吸收表明B-ACI钙钛矿表现出窄的量子阱宽度分布,产生无障碍和平衡的载流子传输路径,增强的载流子扩散(电子和空穴)长度超过350 nm。
结合BEA配体的钙钛矿太阳能电池对于(BEA)0.5MA3Pb3I10实现了14.86%的记录效率,对于(BEA)0.5Cs0.15(FA0.83MA0.17)2.85Pb3(I0.83Br0.17)10实现了17.39%的记录效率,且无回滞。此外,在储存2400 h后,三阳离子B-ACI器件可以保持其初始效率的90%以上,并且在光照下超过500h没有明显地降解。
Li, P., Liang, C., Liu, X.‐L., Li, F., Zhang, Y., Liu, X.‐T., Gu, H.,Hu, X., Xing, G., Tao, X., Song, Y., Low‐DimensionalPerovskites with Diammonium and Monoammonium Alternant Cations for High‐Performance Photovoltaics. Adv. Mater. 2019, 1901966.
https://doi.org/10.1002/adma.201901966
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201901966
13. Nano Lett.:溶液化学法合成单晶六方石墨烯量子点
由于存在带隙,具有纳米尺寸的石墨烯基碳纳米结构引起了极大的兴趣。到目前为止,由于当前合成方法的精度有限,尚未直接观察到有序的边缘结构和均匀合成的包括六方单晶结构的石墨烯量子点(GQD)。近日,韩国高丽大学Sang Hyuk Im、三星先进技术研究院Tae-Ho Kim以及韩国科学技术院O OkPark报道了一种新方法,不仅可以用于合成具有六边形的尺寸控制的单晶GQD,而且可以还用于通过催化溶液化学从D-葡萄糖构建2D和3D石墨烯单晶结构的新发现。通过尺寸控制的单晶GQD,可以从晶体尺寸和激子寿命之间的相关性阐明边缘状态对光的关键作用。此外,蓝色发光单晶GQD用作发光二极管上的发射极,能够表现出稳定的深蓝色发射。
Lee, S. H. lm, S. H. Kim, T.-H. Park, O, O.et al. Synthesis of single-crystalline hexagonal graphene quantum dotsfrom solution chemistry. Nano Lett. 2019.
DOI:10.1021/acs.nanolett.9b01940
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.9b01940
14. ACS Nano:用于癌症免疫治疗的棒状免疫靶向给药系统的设计策略
通过增强抗肿瘤免疫应答来突破与肿瘤免疫抑制微环境相关的活化能屏障,是肿瘤免疫治疗的一个热门研究领域。而利用载体系统去帮助递送免疫刺激分子对于这一领域来说则至关重要。然而,递送系统的尺寸效应对免疫靶向位点和抗癌免疫反应的影响目前还尚未得到很好的研究。
日本产业技术综合研究所Xiupeng Wang和Xia Li合作,制备了长度从100纳米到10μm的棒状羟基磷灰石(HA)粒子,并发现这些粒子刺激产生的免疫抗癌效果与尺寸相关。长度在100到500纳米之间的HA粒子可以促进细胞对抗原的摄取、树突状细胞(DC)的成熟和淋巴结靶向;500纳米到10μm的HA粒子则可以延长抗原的保留时间并增加DC的积累;而长度为500 nm的HA粒子则兼具二者的优势,可以在体内实现最佳的免疫抗癌疗效。这一研究为未来设计用于癌症免疫治疗的棒状免疫靶向给药系统提供了新的策略。
Xiupeng Wang, Xia Li. et al. Rod-Scale Design Strategies for Immune-Targeted Delivery System toward CancerImmunotherapy. ACS Nano. 2019
DOI: 10.1021/acsnano.9b01271
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b01271