1. Nature Photon.：基于热激活延迟荧光的高效稳定的单层有机发光二极管

从设计，优化和制造的角度来看，仅由一层纯半导体构成的有机发光二极管将具有极大的吸引力。近日，普朗克聚合物研究所Gert-Jan A. H. Wetzelaer研究团队展示了一种高效稳定的有机发光二极管，它基于单层纯热激活延迟荧光发射器。通过采用欧姆电子和空穴接触，可实现有效的电荷注入，并且不存在异质结，这使得在10,000cd m^-2的亮度下具有 2.9V的极低工作电压。平衡的电子和空穴传输导致在500 cd m^-2和扩大的发射区域时最大外部量子效率为19％，这极大地提高了操作稳定性，使得初始亮度为1,000 cd m^-2衰减到50%的寿命为1880 h。这种单层概念在简化的架构中结合了高功率效率和长寿命，可与复杂多层器件的性能相媲美甚至超过其性能。

Kotadiya, N. B. Wetzelaer,G.-J. A. H. et al. Efficient and stable single-layer organic lightemittingdiodes based on thermally activated delayed fluorescence. Nat. Photon. 2019.

DOI:10.1038/s41566-019-0488-1

https://www.nature.com/articles/s41566-019-0488-1.pdf

2. Nature Commun.：新思路！用于光催化有机合成的卤化铅钙钛矿

大自然能够通过光合作用将太阳能存储在化学键中，通过从CO₂和光开始的一系列C-C，C-O和C-N键形成反应。直接捕获太阳能用于有机合成是一种很有前途的方法。卤化铅钙钛矿太阳能电池的效率达到24.2％，使钙钛矿成为太阳能捕获的新型材料。圣地亚哥州立大学Yong Yan团队认为，钙钛矿的光物理性质也应该对光氧化还原有机合成感兴趣。因为这两个应用的关键方面都依赖于电荷分离和转移。首次证明了钙钛矿纳米晶体是基本有机反应的光催化剂，例如C-C，C-N和C-O键的形成。CsPbBr₃在有机溶剂中的稳定性和易于调整的边缘使钙钛矿具有更广泛的有机基质活化范围。低成本，易加工，高效，耐气和带边可调的钙钛矿可能为有机化学带来新的突破。

Lead halide perovskites for photocatalyticorganic synthesis. Nature Communication, 2019

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10634-x

3. Angew：新型HTM助力高性能钙钛矿太阳能电池

具有可调结构的有机p型半导体为混合钙钛矿太阳能电池（PVSC）提供了巨大的机会。近日，南京理工大学Weihua Tang团队报道了通过π-共轭延伸和N-烷基化策略的两个二噻吩并[3,2-b：2'，3'-d]吡咯（DTP）核心分子半导体。所制备的共轭分子表现出-4.82eV的HOMO和高达2.16×10 ^-4 cm ² V^-1 s^-1的空穴迁移率。结合优异的成膜性和超过99％的钙钛矿光致发光猝灭效率，基于DTP的半导体可有效地作为n-i-p结构化PVSC的空穴传输材料（HTM）。基于MA_0.7FA_0.3PbI_2.85Br_0.15器件表现出超过20％的功率转换效率，是未掺杂分子HTM的PVSC的最高值之一。这项工作展示了分子工程DTP核心在设计无掺杂PVSCs的高效半导体方面的巨大潜力。

Tang, W. et al. Dithieno[3,2‐b:2’,3’‐d]pyrrole Cored p‐Type Semiconductors Enabling 20% Efficiency Dopant‐Free Perovskite Solar Cells. Angew. 2019.

DOI:10.1002/ange.201905624

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/ange.201905624

4. Angew：阳离子控制原子精确的Cu(I)团簇的手性组装

手性组装和不对称合成是手性金属团簇产生手性光学活性的关键。近日，郑州大学臧双全，董喜燕等团队合作，制备了结晶于手性空间群的外消旋体团簇[K(CH₃OH)₂(18‐crown‐₆)]⁺[Cu₅(S^tBu)₆]^‐(1·CH₃OH)，其发红光的手性阴离子[Cu₅(S^tBu)₆]^‐团簇沿两重螺旋轴排列。有趣的是，将阳离子 [K(CH₃OH)₂(18‐crown‐₆)]⁺中的CH₃OH的移除后，手性的1·CH₃OH晶体会转化为非手性的[K(18‐crown‐₆)]⁺[Cu₅(S^tBu)₆]^‐(1)晶体。随着CH₃OH的捕获/移除，[Cu₅(S^tBu)₆]^‐团簇可实现手性/非手性的切换，并伴随着荧光强度的增强/减弱。受启发于观察到的氢键诱导手性排列现象，作者进一步用阳离子手性氨基醇诱导手性组装，成功实现了不对称合成并得到了一对对映体[D/L-valinol(18-crown-6)]⁺[Cu₅(S^tBu)₆]^- (D/L-Cu_5V)。实验发现，D/L-Cu_5V具有强的圆偏振荧光(CPL)。

Yan Jin, Si Li, Xi-Yan Dong*, Shuang-Quan Zang*, et al. Cations Controlling the Chiral Assembly of LuminescentAtomically Precise Copper(I) Clusters. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201906614

https://doi.org/10.1002/anie.201906614

5. Angew：通过CO₂对无定形碳的选择性蚀刻，合成大面积超洁净石墨烯

污染，在石墨烯表面是常见的，它对石墨烯的性能有影响，并严重阻碍石墨烯的应用。低成本的生产大面积的洁净石墨烯薄膜仍然是一个巨大的挑战。近日，北京大学刘忠范、彭海琳等多团队合作，报道了一种简便且可规模化的合成尺寸达米级超洁净石墨烯（平均清洁度为99%）的化学气相沉积法，该方法依赖于CO₂的弱氧化能力来腐蚀掉固有污染，即无定形碳。值得注意的是，无定形碳的消除能够显著减少转移和制备步骤中的聚合物残留，并有望大大提高石墨烯的电学和光学性能。大面积超洁净石墨烯的快速合成将为石墨烯的基础研究和工业应用开辟道路。

Jincan Zhang, Kaicheng Jia, Li Lin, HailinPeng,* Zhongfan Liu*, et al.  Large‐area synthesis of super‐clean graphene via selective etching of amorphous carbon by carbondioxide. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201905672

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201905672

6. Angew：嵌段共聚物自组装过程中聚集形态的动力学控制

近日，澳大利亚莫纳什大学Tanja Junkers等人介绍了胶束自组装过程中自上而下形貌控制的第一步。通过将水与聚合物的THF溶液混合，采用连续流动技术，从嵌段共聚物(BCPs)中获得了动力学稳定的胶束。通过这种方式，粒子的形状和大小可以从球体改变为椭球体，只需要通过调整一个BCP的混合参数即可。

Axel Buckinx, Kirsten Verstraete, EvelienBaeten, Rico Tabor, Anna Sokolova, Neomy Zaquen, Tanja Junkers. Kinetic Controlof Aggregation Shape in Block Copolymer Self‐Assembly.Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201907371

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201907371

7. Angew：非金属单原子碘电催化剂用于HER

单原子催化剂(SACs)因其独特的性质而备受关注。然而，由于其复杂的合成过程，普通的金属基SACs的设计相当困难。近日，阿德莱德大学乔世璋等多团队合作，报道了一种具有原子分散的非金属碘原子的单原子碘化镍(SANi‐I)电催化剂。作者通过简单的煅烧步骤和随后的循环伏安法活化制备了SANi‐I，并通过一系列表征技术对单原子I及SANi‐I的结构进行表征。实验发现，单原子碘被氧原子所分离。SANi‐I具有良好的结构稳定性和优异的HER活性。原位拉曼光谱研究表明，氢原子(Hads)被单原子碘吸附，形成I - Hads中间体，促进了HER过程。

Yongqiang Zhao, Tao Ling, Shi-ZhangQiao*, et al. Non‐metal Single Iodine AtomElectrocatalysts for the Hydrogen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201905554

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201905554

8. Angew: 单原子Cr-N₄位点的设计用于酸性介质中持久的氧还原催化

单原子催化剂(SACs)引起了人们对催化氧还原反应(ORR)的极大兴趣，其中Fe - N_x SACs表现出最有前途的催化活性。然而，铁基催化剂由于芬顿反应的氧化腐蚀而存在严重的稳定性问题。有鉴于此，中国科学院长春应用化学研究所Junjie Ge、Changpeng Liu、Wei Xing以及中国科学院上海应用物理研究所Zheng Jiang等人首次以MOF作为锚定基质，得到了用于ORR催化的单原子催化剂Cr/N/C SACs，其中原子分散的Cr已经被确认存在于Cr‐N4配位结构中。Cr/N/C催化剂具有良好的ORR催化活性，其最佳半波电位为0.773V。更令人兴奋的是，芬顿反应受到了极大的抑制，因此最终的催化剂表现出极佳的稳定性。这项工作为ORR提出了一个创新的、稳定的活性位点，为解决非贵金属ORR催化剂的稳定性问题开辟了一条新的途径。

Ergui Luo, Hao Zhang, Xian Wang, Liqin Gao,Liyuan Gong, Tuo Zhao, Zhao Jin, Junjie Ge, Zheng Jiang, Changpeng Liu, WeiXing. Single‐Atom Cr‐N₄Sites Designed for Durable Oxygen Reduction Catalysis in Acid Media. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI：10.1002/anie.201906289

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201906289

9. Angew：纳米晶/金属有机框架杂化材料作为电催化CO₂转化的平台

胶体纳米晶体(NCs)和金属有机框架(MOFs)中有机/无机成分的可调化学为促进对各种应用材料设计的基本理解提供了一个丰富的平台。近日，洛桑联邦理工学院RaffaellaBuonsanti等多团队合作，合成了二者结合的NC/MOF杂化材料Ag@Al‐PMOF，其Ag NCs与Al‐PMOF ([Al₂(OH)₂(TCPP)]密切接触。

该杂化材料的NCs嵌入到MOF中，同时仍然保持与导电基底的电接触，这使得Ag@Al‐PMOF可作为CO₂还原反应(CO₂RR)的电催化剂。研究表明，NCs和MOFs之间的原始界面导致了Ag的电子变化，抑制了析氢反应(HER)，促进了CO₂RR。作者进一步在选定的测试条件下，证明了多孔MOF层对传质效果的微小贡献。此外，与Al‐PMOF的结合增强了Ag-NCs的稳定性。该合成方法具有通用性，为合理设计电催化材料，提高选择性和稳定性提供了新的思路。

Yannick T. Guntern, Raffaella Buonsanti*, etal. Nanocrystal/metal‐organic framework hybrids aselectrocatalytic platforms for CO₂ conversion. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201905172

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201905172

10. Angew：光增强双类酶活性的纳米酶用于治疗深处胰腺癌

与天然酶相比，纳米酶具有稳定性高、成本低、制备简单等优点，因此受到了广泛的关注，尤其是在癌症治疗领域。然而，纳米酶在肿瘤微环境(TME)中的催化活性往往较低，这也限制了其进一步的应用。北京化工大学刘惠玉教授团队和中科院理化技术研究所张铁锐研究员团队合作制备了一种新的纳米酶PtFe@Fe₃O₄，它具有双重类酶活性，可用于进行高效的肿瘤催化治疗。PtFe@Fe₃O₄在酸性TME中表现出很好的光热效应以及光增强的过氧化物和过氧化氢类酶活性，从而可以有效地杀死肿瘤细胞并克服肿瘤乏氧。该研究也首次揭示了PtFe@Fe₃O₄所具有的光增强协同催化机制，为促进纳米酶在肿瘤催化治疗中的发展提供了有力帮助。

Shanshan Li, Lu Shang, Tierui Zhang, HuiyuLiu. et al. Nanozyme with Photo-Enhanced Dual Enzyme-Like Activities for DeepPancreatic Cancer Therapy. Angewandte Chemie International Edition.2019

DOI: 10.1002/anie.201904751

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201904751