1. Nature Photon.：34.4%EQE!窄带深蓝色有机发光二极管
具有窄带发射的发光材料对于全色显示器至关重要。近日，关西学院大学Takuji Hatakeyama研究团队报道了一种热激活的延迟荧光材料，它具有超纯蓝色发射，半高全宽仅为14 nm。发射体由五个苯环组成，这两个苯环由两个硼和四个氮原子以及两个二苯基氨基取代基连接。硼和氮原子的多重共振效应引起最高占据和最低未占分子轨道在不同原子上的显着定位，不仅最小化基态（S0）和单重激发态（S1）之间的电子耦合，而且还最小化 S1状态和三重激发态（T1）之间的能隙。基于这种材料的有机发光二极管器件的发射波长为469nm，半峰全宽为18nm，最大外部量子效率为34.4％，1,000cd m-2时为26.0％。
Kondo, Y. Hatakeyama, T. etal. Narrowband deep-blue organic light-emitting diode featuring anorganoboron-based emitter. Nat. Photon.2019.
DOI:10.1038/s41566-019-0476-5
https://www.nature.com/articles/s41566-019-0476-5.pdf
2. Nature Commun.：非调和卤化物钙钛矿中无序电位的动态缩短
卤化钙钛矿是具有尖锐光学吸收边缘和小Urbach能量的半导体，使得薄膜光伏器件可以有效地收集太阳光。然而，卤化物钙钛矿也表现出较大的核非谐效应和无序，这对于高效的光电子材料来说是不寻常的，而且由于Urbach能量小，表明无序程度低，很难使之合理化。为了解决这个重要问题，雷根斯堡大学David A. Egger研究团队利用分子动力学和密度泛函理论研究了各种典型卤化物钙钛矿中核动力学对电子态诱发的无序潜力。研究发现由于钙钛矿中的核运动导致无序电位动态缩短，这表明带边能量的有利分布。这种动态机制允许尖锐的光学吸收边缘和小的Urbach能量，这是任何太阳能吸收材料的高度期望的性质。
Gehrmann, C. Egger, D. A. Dynamic shorteningof disorder potentials in anharmonic halide perovskites. Nat. Commun. 2019.
DOI:10.1038/s41467-019-11087-y
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11087-y
3. Angew：氟石墨烯：一种用于H2O还原和氧化的无金属催化剂
近日，中科院化学所李玉良、薛玉瑞，青岛科技大学赵英杰等人通过在碳布上生长三维多孔氟石墨炔网络(p‐FGDY/CC)，制备了一种高效的双功能无金属催化剂。实验和DFT计算表明，三维p‐FGDY/CC网络具有高活性，是一种高电位的无金属催化剂，可用于在酸性和碱性条件下的析氢反应(HER)、析氧反应(OER)以及全解水(OWS)。实验和理论结果显示了很好的一致性，例如，在HER过程中，p‐FGDY/CC在酸性和碱性条件下达到10mA cm-2的电流密度，过电位分别只需82 mV和92 mV，这确保了对各种O/H中间体的吸附/解吸具有更高的选择性。该关键技术的提升实现了四功能H2O氧化还原在全pH电化学条件下的应用。
Chengyu Xing, Yurui Xue,* Yingjie Zhao*,Yuliang Li*, et al. Fluorographdiyne: A Metal‐free Catalystfor Applications in Water Reduction and Oxidation. Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201905729
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201905729
4. Angew综述：金属纳米粒子在反应条件下的重塑
金属纳米粒子（NPs）的形状是影响催化反应活性的关键因素之一。原位TEM观察表明，金属NPs在反应条件下发生动态重塑，这是从分子水平上全面了解催化机理的主要障碍。近日，中国科学院上海高等研究院Yi Gao，浙江大学Yong Wang等多团队合作，综述了近年来通过原位环境透射电镜（ETEM）和多尺度结构重建(MSR)模型等先进手段，对各种反应条件下金属NPs的平衡形状表征和建模研究的最新进展。实验观测值与理论模型的定量吻合表明，金属NPs重塑现象是气体吸附作用下表面能的各向异性变化驱动的。金属NPs的可预测重塑为合理设计实际反应中真正高效的纳米催化剂铺平了道路。
Beien Zhu, Jun Meng, Wentao Yuan, Yong Wang,*Yi Gao*, et al. Reshaping of Metal Nanoparticles in Reaction Conditions. Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201906799
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906799
5. Angew：一种含有Cu2+/Cu+氧化还原电荷载体的四电子硫电极
通常情况下，在电池中如果电荷载体本身具有氧化还原活性，那么离子电荷载体在其中的作用就不仅仅是补偿电荷平衡。在本文中，美国俄勒冈州立大学纪秀磊团队与阿贡国家实验室陆俊团队将以Cu2+为电荷载体的硫电极耦合起来并通过S-Cu2S-CuS的连续转化反应实现了四电子的硫电极反应。
这种Cu-S氧化还原-离子电极基于硫物种的质量可实现高达3044 mAh/g的比容量，基于完全放电产物的Cu2S的质量计算的比容量可达609 mAh/g，而且能够实现高达0.5 V的S/金属硫化物的电压平台。此外，Cu-S电极表现出低至0.05 V的电压极化，在12.5 A/g的高电流密度下循环1200周后的容量保持率高达72%。研究人员为了评估该电极的应用前景，采用金属Zn负极和阴离子交换膜隔膜构建了杂化电池。该杂化电池的平均工作电压高达1.15 V，基于复合正极计算的半电池能量密度高达547 Wh/kg，其稳定循环仍然可以保持110周。
Xianyong Wu, Jun Lu, Xiulei Ji et al, AFour-Electron Sulfur Electrode Hosting Cu2+/Cu+ Redox Charge Carrier, Angew.Chem. Int. Ed.,2019
DOI:10.1002/ange.201905875
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201905875?af=R
6. Angew：碳/g-C3N4复合负极助力长寿命钠离子电池
二维石墨化的g-C3N4凭借其易于制备、低成本、高化学稳定性和潜在的优异倍率性能而被认为是一种有前途的钠离子电池负极材料。然而，原始的g-C3N4电子电导率低、可逆储钠容量有限且循环稳定性不足。
在本文中，纽约大学的Andre D. Taylor等通过理论计算发现g-C3N4储钠性能不佳是由于钠离子在其纳米片层中扩散能垒较大。他们将低成本的尿素和沥青混合物一锅加热获得了具有优异储钠性能、高储钠容量（2倍于普通g-C3N4）、优异倍率性能和长效循环稳定性的多层C/g-C3N4复合钠离子电池负极材料。他们将C/g-C3N4复合负极与二盐基铑酸钠正极匹配的全电池库伦效率高达99.8%，在1A/g的大电流下循环14000周后容量衰减可忽略不计。该材料为发展低成本高性能钠离子电池提供了解决方案。
Guoming Weng, Andre D. Taylor et al, Apromising carbon/g-C3N4 composite negative electrode for a long-life sodium-ionbattery, Angew. Chem. Int. Ed.,2019
DOI: 10.1002/ange.201905803
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201905803?af=R
7. Angew：与CO2有特殊的相互作用的Mg基金属有机框架
近日，加州大学长滩分校卜贤辉与加州大学河滨分校冯萍云团队报道了一种新的Mg基金属有机框架(MOF) (CPM‐107)，它与CO2有特殊的相互作用。CPM‐107的阴离子框架包裹着有序的阳离子框架和溶剂分子。CPM‐107脱溶剂后是封闭的，对常见气体如N2, H2和CH4没有反应。然而，在195K， 与CO2作用，CPM‐107会突然打开，变成一种刚性不可逆的多孔形式。CPM‐107一旦被CO2打开，将保持稳定的多孔状态，且多孔相可以通过再溶剂化和脱溶作用被重新锁定，从而返回到初始封闭相。不寻常的CO2效应创造了CPM‐107唯一可用的多孔通道，该通道显示出好的C2H2/CO2分离效果。
Huajun Yang, Pingyun Feng,* Xianhui Bu*, etal. Lock‐and‐Key and Shape‐Memory Effects in an Unconventional Synthetic Path to MagnesiumMetal–Organic Frameworks. Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201905876
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201905876
8. Angew：一种用作顺磁NMR探针的双臂亲水过渡金属配合物
金属配合物可用作顺磁性探针来研究蛋白质和蛋白质配合物。近日，莱登大学Marcellus Ubbink报道了两种过渡金属NMR探针(TraNPs)。TraNPs利用钴(II)或锰(II)顺磁弛豫增强(PRE)，通过两臂将TraNPs连接到蛋白质上，生成伪接触位移(PCS)。基于TraNPs连接到三种不同蛋白上的PCS分析表明，磁化率各向异性组分的大小取决于蛋白表面的探针环境，这与镧系金属基探针所观察到的情况相反。实验所观察到的PCS相对较小，使得钴基探针适合于局部研究，例如活性位点。该探针所得到的PRE比硝基化自旋标记得到的PRE更强，并且可以同时生成PCS和PRE。作者还进一步将TraNPs与其它钴基探针的性能进行了对比。
Qing Miao, Marcellus Ubbink*, et al. Adouble armed, hydrophilic, transition metal complex as paramagnetic NMRprobe. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201906049
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906049
9. Angew：利用光致变色二芳基乙烯的光可控晶体弯曲行为，模拟草履虫纤毛的物体输运系统
近日，日本龙谷大学Kingo Uchida团队利用表面组装的二芳基乙烯晶体弯曲特性设计了一种物体输运系统。该系统可以通过改变入射光的照射方向，将光驱动的智能表面上的聚苯乙烯微球传输到所需的区域。作者为了实现沿表面的定向运动，解决了两个挑战：首先，根据入射光的方向控制制备晶体的弯曲行为；其次，使这些光致变色晶体板排列成一层薄膜。
Ryo Nishimura, Kingo Uchida*, et al. Objecttransportation system mimicking the cilia of Paramecium aurelia by using light‐controllable crystal bending behavior of a photochromicdiarylethene. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201907574
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201907574
10. Angew：有机半导体纳米刺激剂用于近红外光激活的癌症免疫治疗
免疫治疗在对抗恶性肿瘤的临床治疗中表现出良好的应用前景。然而，如何实现免疫反应的定位激活以最大限度地减少与免疫相关的不良事件(IRAEs)的发生还仍然是一个棘手的难题。华中科技大学张燕博士、同济大学罗宇博士和新加坡南洋理工大学浦侃裔教授团队合作开发了一种由近红外(NIR)光激活而产生免疫治疗作用的有机半导体纳米刺激试剂(OSPS)用于肿瘤的协同治疗。
OSPS是由半导体聚合物纳米颗粒(SPN)作为内核，利用可被单线态氧(1O2)裂解的连接物将免疫刺激剂偶联在其表面。在近红外激光照射下，OSPS可以产生热和1O2以进行联合光疗，这不仅可以治疗肿瘤，还可以产生肿瘤相关抗原。同时，近红外辐射也会使得连接物裂解，从而触发免疫刺激物从OSPS中释放出来以调节免疫抑制的肿瘤微环境。小鼠异种移植模型实验结果表明，释放的肿瘤相关抗原会结合被激活的免疫刺激物光疗后诱导产生协同的抗肿瘤免疫反应，从而高效抑制原发性和远处肿瘤的生长以及转移。
Jingchao Li, Yan Zhang, Kanyi Pu. et al.Organic Semiconducting Pro-nanostimulants for Near-Infrared Photoactivatable Cancer Immunotherapy. Angewandte Chemie International Edition.2019
DOI: 10.1002/anie.201906288
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201906288
11. Angew：基于时间分辨的镧系发光纳米探针用于检测全血中的循环肿瘤细胞
精确检测血液中的循环肿瘤细胞(CTCs)对早期癌症诊断和肿瘤转移的评估至关重要。中科院福建物构所宋晓荣博士、陈学元研究员和陈卓研究员合作研制了一种基于时间分辨的镧系发光纳米探针，并将其作为超敏检测血液CTCs的平台。该纳米探针可以特异性识别癌细胞上高表达的上皮细胞粘附分子，并使得信号通过时间分辨的光致发光(TRPL)进行放大。由于每个细胞中镧系离子的标记率较高，并且TRPL可以消除短暂的自发荧光，因此这种方法可以直接用于检测乳腺癌细胞，其检测限为每孔1个细胞。研究结果表明，该探针可以在癌症患者的血液中检测血CTCs，检出率为93.9%。由于CTC的水平与癌症分期密切相关，因此该方法在监测癌症进展方面具有重要的意义，同时也可以为早期的癌症诊断和预后提供有效的新策略。
Hanhan Guo, Xiaorong Song, Xueyuan Chen, ZhuoChen. et al. Direct Detection of Circulating Tumor Cells in Whole Blood Basedon Time-Resolved Luminescent Lanthanide Nanoprobes.
DOI: 10.1002/anie.201907605
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201907605
12. AFM：智能复眼用于可调成像
复眼是一种天然的多孔径光学成像系统，在现代光学领域中具有广阔的应用前景。然而，无论是自然的还是人工合成的复眼，都是由具有固定焦距的全单体构成的，因此无法实现变焦成像。清华大学孙洪波教授团队和吉林大学张永来教授团队合作，采用飞秒激光直写技术制备了基于牛血清蛋白 (BSA)的智能刺激响应型复眼。基于BSA在不同pH条件下的膨胀和收缩作用，实验获得了具有可调谐视野和可变焦距的小眼。该研究除了直接构建整个基于BSA的复眼之外，还展示了将智能蛋白小眼与传统光学透镜进行灵活集成以构建复合复眼的能力。该复合复眼可以实现近400%的焦距调谐，因此这一工作也为开发微型可调谐的成像系统提供一个新的方法。
Zhuo-ChenMa, Yong-Lai Zhang, Hong-Bo Sun. et al. Smart Compound Eyes Enable TunableImaging. Advanced Functional Materials. 2019
DOI:10.1002/adfm.201903340
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201903340
