CO氧化反应是空气污染控制尤其是汽车尾气控制和理论研究的重要反应之一，并且由于CO氧化反应相对具有代表性，常被用作模型反应来研究氧化催化剂的行为。负载型金属催化剂的界面位点是决定其催化性能的关键。单原子催化剂(SACs)通过使每个原子均与载体接触，可以最大限度地增加界面活性位点。然而，单原子位点是否具有与纳米催化剂界面位点相似的催化性能仍是一个悬而未决的问题。近日，两篇Nature子刊相继报道了单原子催化剂催化CO氧化反应，让我们去一探究竟！

亚利桑那州立大学的Jingyue Liu，Botao Qiao和清华大学的Jun Li等深入比较了负载型单原子Au催化剂和Au纳米粒子(NPs)的催化性能。

研究发现，水的存在显著促进了单原子Au催化剂的CO氧化活性，而对NPs界面位点的促进作用则要弱得多。H₂O促进作用使Au SAC的催化活性比工业三元催化剂高两个数量级。

理论研究表明，H₂O对SACs的显著促进作用来自于它们独特的局域原子结构和电子性质，促进了CO+OH的高效反应通道。

几乎同一时间，通用汽车全球研发部的Ming Yang，密歇根大学Bryan R. Goldsmith和天津大学的Meiqing Shen等人报道了一种单原子Pt催化剂，该催化剂对CO氧化同样展现出优异的催化活性。

作者使用Pt₁/CeO₂作为“种子”制备出了一种Pt-O-Pt体系，该材料可以Pt₈O₁₄簇为理论模型，Pt原子的分散度维持在100%。

研究表明，在富氧条件下，Pt-O-Pt体系中Pt原子催化低温CO氧化的活性是Pt₁/CeO₂的100-1000倍。高活性的原因在于Pt-O-Pt位点本身，而非Pt-O-Ce界面。这种策略具有普适性，类似的Pt-O-Pt位点可以建立在不同种类氧化铈甚至氧化铝上，这种 Pt-O-Pt原子对使得氧气更容易活化。

参考文献：

1. Shu Zhao, Fang Chen, Sibin Duan, Bin Shao, Tianbo Li, Hailian Tang, Qingquan Lin, Junying Zhang, Lin Li, Jiahui Huang, Nicolas Bion, Wei Liu, Hui Sun, Ai-Qin Wang, Masatake Haruta, Botao Qiao, Jun Li, Jingyue Liu & Tao Zhang.Remarkable active-site dependent H₂O promoting effect in CO oxidation. Nat. Commun., 2019

Doi: 10.1038/s41467-019-11871-w

下载链接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-11871-w

2. Hui Wang, Jin-Xun Liu, Lawrence F. Allard, Sungsik Lee, Jilei Liu, Hang Li, Jianqiang Wang, Jun Wang, Se H. Oh, Wei Li, Maria Flytzani-Stephanopoulos, Meiqing Shen, Bryan R. Goldsmith & Ming Yang. Surpassing the single-atom catalytic activity limit through paired Pt-O-Pt ensemble built from isolated Pt1 atoms. Nat. Commun., 2019

Doi: 10.1038/s41467-019-11856-9

下载链接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-11856-9