1. Chem：太阳能转换用聚合氮化碳的结构调整：从纳米尺度到分子尺度
利用太阳光通过光催化来驱动能量转换，是一种追求可持续发展的有前途的途径。近十年来，光催化剂的研究从无机催化剂转向了丰富的有机高分子催化剂。聚合物氮化碳（PCN）以其优异的物理化学性能成为太阳能转化的一种有前途的光催化剂。然而，它的实际应用仍然受到一些限制，包括高电荷复合概率和弱可见光吸收等。由于纳米级和分子级的结构修饰，PCN的结构工程被证明是一个有效的解决方案。南洋理工大学Yanli Zhao和中国地质大学（武汉）Zhen Li、Xueqin Liu联合综述了近年来在纳米和分子尺度上对多氯联苯结构工程的最新研究进展。最后，对PCN在结构工程和应用方面的挑战和未来趋势进行了展望。
Wang, Y.; Phua, S. Z. F.;Dong, G.; Liu, X.; He, B.; Zhai, Q.; Li, Y.; Zheng, C.; Quan, H.; Li, Z.; Zhao,Y., Structure Tuning of Polymeric Carbon Nitride for Solar Energy Conversion:From Nano to Molecular Scale. Chem 2019.DOI：10.1016/j.chempr.2019.07.019https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929419303286
2. Angew：Li-IrSe2材料电催化剂全pH高效全解水
开发高效的析氢反应和析氧反应双功能催化剂是电催化水分解实际应用的关键。然而，大多数报道的双功能催化剂仅适用于碱性电解槽，适应于酸性或中性介质的催化剂较少，但其对工业应用更有吸引力。近日，中科大Jie Zeng、Shiming Zhou等多团队合作，开发了锂插层铱二硒材料（Li-IrSe2），该材料在酸性和中性环境中全解水的性能均优于其它报道的催化剂。Li的嵌入使得该材料具有高孔隙率和丰富的Se空位，激活了惰性的IrSe2，从而实现高效的HER和OER。当将Li-IrSe2组装成用于全解水的双电极电解槽时，在pH = 0和7下，电池电压分别为1.44V和1.50V即可达到10mA cm-2的电流密度，这是已报道的最低值。
TingtingZheng, Chunyan Shang, Shiming Zhou*, Jie Zeng*, et al. Intercalatediridium diselenide electrocatalysts for efficiently pH‐universal overall watersplitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201909369https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909369
3. Angew: 无机开放式框架KTiOPO4负极用于钾离子电池
钾离子电池的一个关键挑战是探索低成本电极材料，以便快速和可逆地插入大离子尺寸的K+。中科院物构所孙传福团队报道了一种无机开放式骨架KTiOPO4负极材料，其可逆容量高达102 mAh/g（307 mAh/cm3），具有平稳的电压平台，平均电位为0.82V（vs K/K+），长寿命超过200次循环，其K+运输动力学比Na超离子导体快〜10倍。实验分析和第一原理计算揭示了涉及双相和固溶体反应的电荷存储机制，并且电池体积变化（9.5％）小于石墨中Li+插入的电池体积变化（~10％）。此外，KTiOPO4在K+嵌入上表现出准3D晶格膨胀，实现小晶格应变的分解，因此具有高的结构稳定性。
RudingZhang, Jiajia Huang, Wenzhuo Deng, Jingze Bao, Yilong Pan, Shuping Huang,Chuan-Fu Sun, A Safe, Low‐Cost, Fast‐Kinetics and Low‐Strain Inorganic‐Open‐Framework Anode for Potassium‐Ion Batteries,Angewandte Chemie International Edition, 2019.DOI:10.1002/anie.201909202https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909202
4. Angew：零维无铅（C4H14N2）2In2Br10单晶的本征自陷发射
低维卤化铅钙钛矿材料因其宽的发射而备受关注，但铅的毒性将阻碍其未来的发展。近日，中山大学Dai-Bin Kuang团队报道了一种新型无铅的（C4H14N2）2In2Br10单晶，具有独特的零维（0D）结构，由[InBr6]3-八面体和[InBr4]-四面体单元构成。该材料单晶具有宽的光致发光（PL）性能，几乎跨越整个可见光谱，寿命为3.2μs。计算和实验研究表明，[InBr6]3-八面体单元中的激发态结构变形能够形成固有的自陷激子（STE），从而有助于宽波长的发射。此外，飞秒瞬态吸收（fs-TA）研究表明，超快速STEs的形成伴随着有效的系统间跨越对长寿命和宽的STE基发射具有重要贡献。该工作不仅提供了一种新颖的无铅发光材料，而且还揭示了结构与PL特性之间的关系。
LeiZhou, Jin-Feng Liao, Dai-Bin Kuang*, et al. Intrinsic Self‐Trapped Emission in 0D Lead‐Free (C4H14N2)2In2Br10SingleCrystal. Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201907503https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201907503
5. Angew: 二维卤化物双钙钛矿（BA）4AgBiBr8的压力诱导发射和相变
二维（2D）卤化钙钛矿已经引起了人们的极大关注，部分原因在于它们的组成灵活性和电子多样性。了解2D双钙钛矿的结构性质关系对于光电子应用的发展至关重要。近日，吉林大学Bo Zou团队观察到压力诱导发射（PIE）在2.5 GPa时的出现，具有宽的发射带和从最初的非荧光（BA）4AgBiBr8（BA = CH3（CH2）3NH3 +）的大斯托克斯位移。进一步压缩至8.2GPa后，发射强度显着增加。此外，带隙在25.0 GPa时从起始2.61 eV变窄至2.19 eV，伴随着从浅黄色到深黄色的颜色变化。对原位高压光致发光，吸收和角度色散X射线衍射数据的分析表明，观察到的PIE可归因于自陷激子的发射。这与[AgBr6] 5-和[BiBr6] 3-八面体间倾斜一致，这引起结构相变。（BA）4AgBiBr8的高压研究揭示了结构和光学性质之间的关系，这可能会改善材料在压力传感，信息存储和商标安全领域的潜在应用。
Fang,Y. Zou, B. et al. Pressure‐Induced Emission (PIE) and Phase Transition of a Two‐dimensional Halide Double Perovskite (BA)4AgBiBr8 (BA= CH3(CH2)3NH3+). Angew.2019.DOI: 10.1002/ange.201906311https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201906311
6. Angew: 聚丙烯酰胺电解质添加剂助力3D无枝晶锌负极
可充电水性锌离子电池被认为是下一代电池有希望的候选者，然而，锌枝晶的形成是限制其实际应用的主要挑战。中南大学王海燕团队开发了一种在商业铜网基板上可逆生长的且具有高电化学活性的三维无枝晶锌负极。该团队将商业铜网骨架、Cu-Zn固溶体界面、聚丙烯酰胺电解质添加剂PAM相结合的协同方法，以修饰锌负极。其中，铜网上的Cu-Zn固溶体可以调节锌的形核，PAM可以有效地抑制锌枝晶的生长，从而实现降低锌成核的过电位并增加锌沉积的稳定性。研究者研究了不同电流密度下锌沉积的行为，并通过DFT计算证实了Cu-Zn固溶体和PAM的正效应，所制备的锌负极在宽范围的电流密度下显示出无枝晶状电镀/剥离行为，并且由于三维结构和PAM改性的活化界面，循环稳定性得到显著提高。基于该锌负极的对称电池可以循环超过280 h，在80％的放电深度下具有非常低的电压滞后（93.1 mV），在Zn/MnO2全电池中也实现了高容量保持率和低极化。
QiZhang, Jingyi Luan, Liang Fu, Shengan Wu, Yougen Tang, Xiaobo Ji, Hai-Yan Wang,Insights into Three‐dimensional Dendrite‐free Zinc Anode onCopper Mesh with Zinc‐oriented PolyacrylamideElectrolyte Additive, Angewandte Chemie International Edition, 2019.DOI:10.1002/anie.201907830https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201907830
7. Angew：全无机低维卤化铯铜纳米晶合成及光学性能研究
低维金属卤化物由于其独特的结构和光电特性，近年来受到了广泛关注。近日，大连化物所韩克利研究员等成功合成出了全无机低维卤化铯铜纳米晶(NCs)，并研究了其光学性能。研究发现，利用相同的反应底物和配体，在不同的反应温度下，可以制备出一维CsCu2I3纳米棒(NRs)和零维 Cs3Cu2I5纳米棒。理论计算表明，从一维CsCu2I3纳米晶到零维 Cs3Cu2I5纳米晶，维数的降低使得激子更加局域化，这也是零维 Cs3Cu2I5纳米晶具有强荧光的原因。该研究结果不仅为控制低维铯铜卤化物纳米晶的合成提供了一种方法，而且还表明了零维 Cs3Cu2I5纳米晶在光电子领域具有无限潜力。
PengfeiCheng, Lei Sun, Lu Feng, Songqiu Yang, Daoyuan Zheng, Yang Yang, Youbao Sang,Ruiling Zhang, Weiqiao Deng, Keli Han. Colloidal Synthesis and OpticalProperties of All‐Inorganic Low‐Dimensional Cesium Copper Halide Nanocrystals. Angew. Chem. Int.Ed. 2019DOI: 10.1002/anie.201909129https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909129
8. Angew：NIR II光激发的SPR效应可增强O2的产生以解决肿瘤放疗耐受性
乏氧是实体肿瘤微环境的一种重要特征，而它对肿瘤的放疗、光动力治疗和化疗的效果也会产生很明显的负面影响。湖南大学张晓兵教授团队提出了一种用于解决乏氧所诱导的肿瘤放疗耐受的新策略。实验制备了二维Pd@Au双金属核壳纳米结构(TPAN)，发现其在内源性H2O2的催化下可以长期稳定地产生O2以改善肿瘤的乏氧微环境，并且研究发现利用NIR II激光照射引起的表面等离子体共振(SPR)效应可以增强TPAN的催化活性，从而提高O2的生成效率。概括来说，TPAN可以通过三个途径来提高放疗的效果：NIR II激光触发的SPR效应可增强TPAN产生O2；Au和Pd这两种高原子序数元素具有放疗增敏的性能以及TPAN可以通过多模态成像来精确地指导癌症治疗，从而减少放疗的副作用。
YueYang, Mei Chen, Xiao-Bing Zhang. et al. NIR-II Driven Plasmon-EnhancedCatalysis for Timely Supply of Oxygen to Overcome Hypoxia Induced RadiotherapyTolerance. Angewandte Chemie International Edition. 2019DOI:10.1002/anie.201906758https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201906758
9. Angew: 稳定的2D异质COF用于高效离子传导
2D共价有机框架（COF）具有开放和有序的1D柱状纳米通道，为各种特定功能的客体提供了巨大的可能性。然而，源自动态共价键的大多数COF相对低的化学稳定性阻碍了它们的实际应用。天津大学陈龙课题组合成了高度结晶和异质的二苯并[g,p]chrysene基COF（DBC-2P），并作为离子传导的主体材料。由于DBC大的共轭结增强了层间相互作用，DBC-2P在强酸和碱中表现出优异的稳定性。随后将线性聚乙二醇（PEG）和PEG-LiBF4盐包封到DBC-2P的纳米通道中，得到具有2.31×10-3 S cm-1的高离子电导率的复合材料。
ZhenXie, Bo Wang, Zongfan Yang, Xiao Yang, Xiang Yu, Guolong Xing, Yinghui Zhang,Long Chen, Stable 2D Heteroporous Covalent Organic Frameworks for EfficientIonic Conduction, Angewandte Chemie International Edition, 2019.DOI:10.1002/anie.201909554https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909554
10. Angew：纳米多孔Au@ZIF复合材料高效NRR
电催化氮气还原反应（NRR）提供了一种在环境条件下生产氨的节能且环保的方法。然而，传统催化剂由于其低活性和竞争性的析氢反应的存在而具有极差的NRR性能。纳米多孔金（NPG）具有高催化活性，而ZIF-8具有疏水性和分子浓缩效应。有鉴于此，天津师范大学Miao Du，Cheng-Peng Li等合作，设计并合成了NPG @ ZIF-8纳米复合材料，其中 ZIF-8壳可以减弱析氢并延缓反应物的扩散。实验发现，NPG @ ZIF-8纳米复合材料的最高法拉第效率可达44％，氨产率达（28.7±0.9）μg h-1 cm-2，这明显优于传统的金纳米粒子和NPG。此外，该复合催化剂显示出高的电化学稳定性和选择性（98％）。NPG @ ZIF-8优异的NRR性能使其有望用于氨生产的水基NRR电催化剂。
YijieYang, Cheng-Peng Li,* Miao Du*, et al. Nanoporous Gold EmbeddedZIF Composite for Enhanced Electrochemical Nitrogen Fixation. Angew. Chem. Int.Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201909770https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909770
11. Angew: 把心交给你！大型心形腔的小孔沸石
斯德哥尔摩大学Stef Smeets和雪佛兰能源科技公司Stacey I. Zones团队采用一种有机结构导向剂合成沸石SSZ-27（大孔沸石SSZ-26（CON）的一种异构体）。在十八个晶体上收集数据，为了获得用于结构细化的高质量和完整的数据集，采用分层聚类分析来选择最适合于合并的数据集。SSZ-27的框架结构可以描述为两种类型的腔的组合，其中一种腔的形状像心脏。腔体通过共用的八圆环连接，以形成成对的连接在一起以形成一维通道系统。
SSZ‐27: A Small‐Pore Zeolite with Large Heart‐ShapedCavities Determined by using Multi‐crystal ElectronDiffraction，Angew, 2019https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201905049
12. Angew: CuO上ALD沉积ZnO助力选择性和高效电还原CO2
CO2的电化学还原可以作为碳回收和能量储存的可持续技术。在所有产品中，乙醇是一种有吸引力的液体燃料。然而，多晶Cu上乙醇的最大法拉第效率仅为约10％。洛桑Michael Grätzel课题组通过原位电化学还原ZnO-壳/ CuO-核 双金属氧化物合成了CuZn双金属催化剂。通过STEM-EDS揭示了催化剂的动态演化，显示了Zn原子的迁移和Cu与Zn的混合。CuZn双金属催化剂显示出偏向形成乙醇的机制，乙醇/乙烯的比例增加超过5倍。研究者用这种催化剂实现了C2+液体41％的法拉第效率。从H-电池转变为电化学流动池，实现了48.6％的法拉第效率和-97mA cm-2的部分电流密度。原位拉曼光谱表明Zn对Cu的CO结合位点进行了修饰，游离CO和吸附的*CH3结合并形成*COCH3中间体，该中间体只能被还原为乙醇。
AtomicLayer Deposition of ZnO on CuO Enables Selective and Efficient Electroreductionof Carbon Dioxide to Liquid FuelsDanRen, Jing Gao, Linfeng Pan, Zaiwei Wang, Jingshan Luo, Shaik M. Zakeeruddin,Anders Hagfeldt Michael Grätzel,DOI:10.1002/anie.201909610https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909610
13. Angew: 无甲氧基空穴传输层，构建高效稳定钙钛矿太阳能电池
钙钛矿的太阳能电池的稳定性已成为商业化的关键挑战。然而，迄今为止最有效的空穴传输材料（HTM）仍然依赖于现有技术的甲氧基三苯胺（MOTPA）单元，其中甲氧基通常会降低器件的稳定性。天津理工大学Mao Liang团队采用咔唑-芴杂化物作为无甲氧基单元的有机HTM。该新型HTM不仅具有了咔唑和芴的特征，而且还表现出由平面结构引起的额外优势。制备的器件表现出超过20％效率和优异的长期稳定性。
Wang,J. , Zhang, H. , Wu, B. , Wang, Z. , Sun, Z. , Xue, S. , Wu, Y. , Hagfeldt, A.and Liang, M. (2019), Indeno[1,2‐b]carbazole as Methoxy‐Free Donor Group to ConstructEfficient and Stable Hole‐Transporting Materials forPerovskite Solar Cells. Angew. Chem. Int. Ed..DOI:10.1002/anie.201909117.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909117
14. Angew：半导体/水界面处铼有机金属氧化还原媒介促进光电化学CO2还原
近日，韩国科学技术研究所Oh-Shim Joo等采用Re(dh-bipy)(CO)3(OH2)用作助催化剂在含水电解质中进行电化学和光电化学CO2还原。电化学表征发现，在玻碳电极和CuInS2电极上存在析氢和CO2还原之间的竞争反应。在那种情况下，即使施加额外的电势，CO生成的部分电流密度也是有限的。然而，在光电化学条件下却抑制了电化学析氢，与相同电极/电解质体系中的电化学还原相比，CO的选择性和部分电流密度显着增加。该工作表明，半导体/液体结或许可用于太阳能燃料装置，用来克服具有外部偏压的电解系统的限制。
SangYoun Chae, Oh-Shim Joo*, et al. Photoelectrochemical CO2 reductionwith a rhenium organometallic redox mediator at semiconductor/aqueous liquidjunction interfaces. Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201908398https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201908398
