1. Nat. Commun.：有机晶体的多步成核与生长机理研究
分子通过自组装能够形成结晶薄膜或纳米线，从而产生一系列具有独特光电特性的材料。然而，对分子结晶机理的研究却知之甚少。有鉴于此，北京大学郭雪峰教授，中国科学技术大学朱文光教授和北京大学孙俊良教授等报道了通过磷酸盐工程仿生设计实现了两亲性有机半导体的自组装，并使用实时原位扫描探针显微镜来监测这些有机半导体薄膜的生长轨迹。研究表明，单晶薄膜的生长过程主要有五个不同的步骤：液滴压扁、薄膜聚结、棘突分解、奥斯特瓦尔德熟化和自重组层生长。这些流程可以提供具有高动态性的超长高密度微波阵列，从而促进了对机理的深入了解。通过分子和晶体工程可以为高性能有机光电子材料和器件的设计和开发提供了重要的见解。
HongliangChen, Mingliang Li, Zheyu Lu, Xiaoge Wang, Junsheng Yang, Zhe Wang, Fei Zhang,Chunhui Gu, Weining Zhang, Yujie Sun, Junliang Sun, Wenguang Zhu & XuefengGuo. Multistep nucleation and growth mechanisms of organic crystalsfrom amorphous solid states. Nat. Commun.,2019DOI:10.1038/s41467-019-11887-2https://www.nature.com/articles/s41467-019-11887-2
2. Nat. Commun.：电化学激发促进富硼COF的N2可接近性以助力NRR
具有丰富活性位点的COF是用于氮还原反应NRR潜在的无金属催化剂。然而，由于有限的氮传输，活性位点的利用率在实际反应过程中受到限制。
苏州大学晏成林课题组证明富硼COF的电化学激发可以促进催化剂对N2的可接近性并在环境条件下实现高效的氮还原活性，启动有效的NH3合成。
DFT计算表明，富硼COF具有优异的电子结构以用于N2吸附，并且能大大降低了N2离解硼原子的能垒，因此，当施加合适的电位时，它们易于与含氮物质结合。B-N键的形成导致COF晶格面的显著变形，且重建能够极大地增强向COF框架的N2吸附，如MD模拟所示。局部高N2浓度将促进N2分子和硼位点的碰撞概率，从而促进整个反应。通过相关表征证明COF显示出从结晶相到非晶相的明显转变，以及电化学激发中B-N键的变化。
在电化学条件下，硼位点与含氮物质结合，所得的COF非晶相对N2具有更强的亲和力，从而增强了分子的碰撞。结合实验结果，研究者确定电化学的激发过程是更多激发位点和更强N2亲和力的良性循环，其持续进行直至整个系统达到最佳反应状态。正如预期那样，电化学激发的催化剂提供显著增强的反应活性，通过量化产生的NH3，得到法拉第效率高达45.43％。
Sisi Liu, Mengfan Wang, Tao Qian, Haoqing Ji, Jie Liu, Chenglin Yan, Facilitating nitrogen accessibility to boron-rich covalent organic frameworks via electrochemical excitation for efficient nitrogen fixation, Nature Communications ,2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-11846-x
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11846-x
3. Nat. Commun.：用于渗透能转换的高性能银基杂化膜
海水和河水之间的盐度梯度是一种清洁能源，也是满足日益增长的能源需求的替代方案。基于膜的反电渗析技术是一种将渗透能转化为电能的有前途的方法。为了克服传统膜效率低、阻力大的局限性，纳米流体技术是促进渗透能收集的一种新兴技术。中科院理化技术研究所的Lipeng Wen和Xiang-Yu Kong设计了一种高性能的纳米流体装置，其混合膜由一个丝纳米纤维膜和一个阳极氧化铝膜组成。蚕丝纳米纤维膜是一种具有浓缩负表面和纳米通道的屏蔽层，它控制着离子的传输；阳极氧化铝膜作为支撑基板，提供了可调谐的通道和两性基团。因此，建立了具有不对称几何结构和电荷极性的纳米流体膜，具有低电阻、高性能能量转换和长期稳定性。该系统为可持续发电、水净化和海水淡化铺平了道路。
Xin, W.; Zhang, Z.; Huang, X.;Hu, Y.; Zhou, T.; Zhu, C.; Kong, X.-Y.; Jiang, L.; Wen, L., High-performancesilk-based hybrid membranes employed for osmotic energy conversion. Nat.Commun. 2019, 10 (1), 3876.DOI: 10.1038/s41467-019-11792-8https://www.nature.com/articles/s41467-019-11792-84. Nat. Commun.: 调控自支撑镍-钒层状双氢氧化物原子和电子结构加速水分
氢气具有环境友好和高能量密度等优点，被公认为是化石燃料的理想替代品。近日，中科院长春应化所Xiurong Yang、Zhicai Xing等合作，引入钌（Ru）和铱（Ir）来调控自支撑镍-钒（NiV）层状双氢氧化物的原子和电子结构，以加速水分解动力学，并从原子水平分析高析氢反应（HER）和析氧反应（OER）活性的起源。作者揭示了Ni，V和Ru（Ir）阳离子之间的协同电子相互作用，并明确了调控的Ni和V阳离子局部配位环境，以及V空位的存在。Debye-Waller因子表明，Ru和Ir的掺入引起了V八面体环境的严重扭曲。理论计算进一步证实Ru或Ir掺杂可以优化HER的Volmer和Heyrovsky步骤中的中间体的吸附能，并加速OER的整个动力学过程。
DewenWang, Zhicai Xing*, Xiurong Yang*, et al. Atomicand electronic modulation of self-supported nickel-vanadium layered doublehydroxide to accelerate water splitting kinetics. Nat.Commun., 2019DOI: 10.1038/s41467-019-11765-xhttps://www.nature.com/articles/s41467-019-11765-x
5. Nat. Commun.: 稳定的锆基MOF用于识别代表性PCDDs分子
多氯二苯并对二恶英（PCDDs）是一类剧毒的有机污染物，对人类健康和环境构成了巨大威胁。对PCDDs的识别具有挑战性。近日，北京工业大学Jian-Rong Li，德克萨斯大学圣安东尼奥分校陈邦林等合作，报道了一种高度稳定的锆基金属有机框架（MOF），Zr6O4（OH）8（HCOO）2（CPTTA）2（BUT-17），其具有一维六边形通道和富含苯基的孔隙表面；基于其荧光猝灭性质，可识别和传感两种代表性PCDD，2,3-二氯二苯并对二恶英（BCDD）和2,3,7,8-四氯二苯并对二恶英（TCDD）。BUT-17具有高的传感能力，对BCDD和TCDD的检测限分别低至十亿分之27和57。BUT-17对BCDD的识别通过单晶结构得到了证实，该MOF通过π-π堆积和氢键相互作用与吸附的BCDD分子形成荧光猝灭的复合物。
BinWang, Jian-Rong Li*, Banglin Chen*, et al. A stablezirconium based metal-organic framework for specific recognition ofrepresentative polychlorinated dibenzo-p-dioxin molecules. Nat.Commun., 2019DOI: 10.1038/s41467-019-11912-4https://www.nature.com/articles/s41467-019-11912-4
6. Nat. Commun.：利用啁啾中红外脉冲等离子体增强的凝聚相分子基态离解
振动激发选择性键断裂是分子反应主动控制的关键。尽管其潜力巨大，但由于振动弛豫速度快，激发效率低，阻碍了凝聚相的实际应用。东京大学Satoshi Ashihara通过使用强等离子体近场的时间形状的中红外（mid-IR）脉冲来证明振动介导的凝聚相分子离解。正己烷溶液中W(CO)6的羰基拉伸振动的有效爬梯和由此产生的共离解都是由下啁啾和显著的场增强引起的。他们在激发光区域观察到一条激光辐照后出现的吸收带，这表明在金属表面上，解离后发生吸附。这一成功的实验证明，超快光学与纳米等离子体相结合在中红外波段对模式选择振动阶梯爬升是有用的，为控制基态化学铺平了道路。
Morichika, I.; Murata, K.;Sakurai, A.; Ishii, K.; Ashihara, S., Molecular ground-state dissociation inthe condensed phase employing plasmonic field enhancement of chirpedmid-infrared pulses. Nat. Commun. 2019, 10 (1), 3893.DOI：10.1038/s41467-019-11902-6https://www.nature.com/articles/s41467-019-11902-6
7. Joule：电动汽车用锂离子电池数据驱动安全壳
在电动汽车的事故场景中，电池组会受到灾难性的损坏，从而导致短路、热失控以及可能发生的火灾和爆炸。因此，重要的是要研究每个单独单元的安全操作得到充分控制的条件范围，即所谓的“安全包络线”。开发这样一个安全信封的最大挑战在于获取电池故障测试的大型数据库。清华大学Yong Xia和麻省理工学院Juner Zhu联合克服了这一挑战，建立了一个高精度的详细的锂离子囊电池计算模型，其中所有的组成材料都具有良好的校准本构模型。对极限机械载荷条件下的大矩阵进行了仿真，利用机器学习算法得到了数据驱动的安全包络。这项工作是将数值数据生成与数据驱动建模相结合，预测储能系统安全性的一个示范。
Li, W.; Zhu, J.; Xia, Y.;Gorji, M. B.; Wierzbicki, T., Data-Driven Safety Envelope of Lithium-IonBatteries for Electric Vehicles. Joule 2019.DOI：10.1016/j.joule.2019.07.026https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435119303708
8. Joule：碱金属阳极：从实验室到市场
随着先进储能需求的不断增长，传统锂离子电池（LIBs）由于其能量密度有限，无法满足关键市场的需求，特别是电动汽车市场的不断扩大。因此，探索新的高能量密度电池系统的先进材料势在必行。在所有可能的充电电池正极材料中，碱金属电池（AMBs）因其高比容和低氧化还原电位而被认为是最有前途的候选材料。然而，不良的循环性能和严重的安全影响所造成的枝晶生长限制了商业化的磁轴承。华中科技大学黄云辉、Lixia Yuan和北京大学深圳研究生院的Feng Pan联合综述了近年来碱金属阳极的基础研究进展。他们试图探索磁悬浮轴承在特定电池系统中的应用，并将该领域的学术界与工业界联系起来。最后，他们对当前AMBs商业发展面临的挑战和未来的机遇提出了展望。
Xiang, J.; Yang, L.; Yuan, L.;Yuan, K.; Zhang, Y.; Huang, Y.; Lin, J.; Pan, F.; Huang, Y., Alkali-MetalAnodes: From Lab to Market. Joule 2019.DOI：10.1016/j.joule.2019.07.027https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S254243511930371X
9. Chem：精确调整N掺杂C团簇中的Fe原子数对酸性ORR的影响
固定在N掺杂C上的原子分散的过渡金属是一类有希望替代Pt基催化剂用于氧还原反应（ORR）的催化剂，但仍受到酸性介质中的低活性和耐久性的限制。近日，中科大熊宇杰，杭州师范大学Peng Gao，复旦大学Meng Chen等多团队合作，报道了一种新的策略，用于精确调整锚定在N掺杂C上的Fe簇中的原子数。这种可调性使得O2吸附从超氧化物向过氧化物构型改变，并可在热解催化剂合成过程中在C基质中调整N物种。实验发现，因此，N掺杂C上的Fe2团簇显示出优异的酸性ORR活性，相对于可逆氢电极（RHE）具有0.78V的半波电位以及在0.5MH2SO4溶液中20,000次循环后仅具有-20mV移位的显着耐久性。该工作从活性位点和催化剂载体的角度提供了原子水平上非贵金属电催化剂设计的见解。
WeiYe, Shuangming Chen, Meng Chen*, Peng Gao*, Yujie Xiong*, et al. Precisely Tuning the Number of Fe Atoms in Clusters on N-Doped Carbon toward Acidic Oxygen Reduction Reaction. Chem., 2019DOI: 10.1016/j.chempr.2019.07.020https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(19)30329-8?rss=yes
10. Chem：Ti取代促进Na2/3Mg1/3Ti1/6Mn1/2O2阴极氧化
了解电极的结构、性能和化学特性，将有助于开发先进的钠离子电池。为了寻找有前途的电极，中科院物理所胡勇胜在不同堆积方式的Na2/3TMO2（TM=过渡金属）层状化合物中采用化学取代：O3-Na2/3Mg1/3Ti2/3O2和P2-Na2/3Mg1/3Mn2/3O2。部分Ti取代的Na2/3Mg1/3Ti1/6Mn1/2O2能够显著改善高压平台的稳定性和总可逆容量（~230 mAh g-1）的电化学性能。在高压平台区域，相同的循环后，Ti取代的阴极与非Ti取代的阴极相比，保留了两倍以上的容量。研究表明，中尺度的Ti4+使Ti取代能降低原始结构中镁、锰的有序分布，从而进一步提高了钠离子交换计算和计算过程中的结构稳定性。另外，Ti的取代导致了Mg-、Ti-和Mn-O键中氧离子周围的局域电子增多，从而促进了氧氧化还原的电荷转移反应。他们的工作为开发用于NIB的高容量、低成本的层状电极提供了结构化学的新见解。
Zhao, C.; Yao, Z.; Wang, J.;Lu, Y.; Bai, X.; Aspuru-Guzik, A.; Chen, L.; Hu, Y.-S., Ti SubstitutionFacilitating Oxygen Oxidation in Na2/3Mg1/3Ti1/6Mn1/2O2Cathode. Chem 2019.DOI：10.1016/j.chempr.2019.08.003https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929419303729
11. Chem. Mater.：光敏剂-细菌混合材料用于增强光动力治疗和细胞内的蛋白递送
活菌具有良好的生物相容性和活性靶向性，可以将基因或蛋白质转入真核细胞中从而治疗癌症，因此受到人们的广泛关注。然而，如何有效地实现基因和蛋白的释放仍然目前研究所面临的一大问题。新加坡国立大学刘斌教授团队利用具有AIE效应的光敏剂(PS)纳米粒子TDNPP去修饰大肠杆菌(E.coli)，构建了一种新型的生物混合型材料，并将其作为向癌细胞递送光敏剂的载体。实验结果表明，大肠杆菌表面的TDNPP纳米粒子可以促进其侵入癌细胞，并在光照射下产生活性氧(ROS)来有效地释放蛋白。与没有细菌作为载体的PS NPs相比，该多功能TDNPPs在体外具有更好的癌细胞成像和光介导的肿瘤杀伤性能。因此，这一的研究也为开发用于细菌介导的癌症治疗和细胞内蛋白递送的平台提供了新的思路。
MinWu, Wenbo Wu, Bin Liu. et al. Photosensitizer-Bacteria Biohybrids PromotePhotodynamic Cancer Cell Ablation and Intracellular Protein Delivery. Chemistry of Materials. 2019DOI:10.1021/acs.chemmater.9b01518https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.9b01518
12. Angew：对锌特异性的iCEST MRI用于诊断前列腺癌
健康的前列腺是人体中含锌量最高的软组织。而在前列腺癌的早期发展过程中，含锌量的水平会急剧下降，因此这可用于前列腺癌的诊断。约翰霍普金斯大学医学院Jeff W. M.Bulte团队将TF-BAPTA作为一种氟化的、可结合锌的探针，证明了利用19F离子化学交换饱和转移磁共振成像(iCEST MRI)可以区分正常和恶性前列腺细胞，并且具有微摩尔级别的敏感性。在正常的前列腺细胞中，当ZIP1锌转运蛋白下调时，iCEST MRI信号也会发生明显下降。在体内研究中，实验使用原位前列腺癌小鼠模型和转基因前列腺癌小鼠模型(TRAMP)证明了当正常前列腺上皮细胞转变成癌细胞后， iCEST MRI的对比信号会逐渐下降超过300%。这一研究表明，通过利用iCEST MRI对前列腺内的锌含量进行连续检测，可以实现对前列腺癌进行有效的早期诊断。
YueYuan, Jeff W. M. Bulte. et al. Developing Zinc-Specific iCEST MRI as Imaging Biomarker for Prostate Cancer.DOI:10.1002/anie.201909429https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909429
13. Angew：柱[5]芳烃配体稳定银纳米团簇：主客体相互作用增强稳定性和发光能力
配体保护的原子级精确的金属纳米团簇（NC）因其独特的物理和化学性质而引起极大的关注。近日，阿卜杜拉国王科技大学Niveen M. Khashab团队报道了一种由柱[5]芳烃基配体（P5）保护的新的功能性银纳米团簇（AgNCs）。这些NC可通过直接合成或配体交换合成制备，并且在室温下能稳定4个月。研究发现，P5稳定的NC（Ag29（LA-P5）12（TPP）2）可与中性烷基胺和阳离子季铵盐实现主客体相互作用。这种相互作用使得生成了球形组装结构，导致其光学性质发生巨大的变化，包括惊人的≈2000倍的发光增强，这是迄今为止报道的原子级精确NC的最高发光增强率。该工作为制备具有分子识别和具有特定客体的选择性的大环配体保护的新一代金属纳米团簇铺平了道路。
MadathumpadyAbubaker Habeeb Muhammed, Niveen M. Khashab*, et al. Pillar[5]arene Stabilized Silver Nanoclusters: Immense Stability and Luminescence EnhancementInduced by Host‐GuestInteractions. Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201906740https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906740
14. Adv. Sci.: “Core-Shell”型碲-硒纳米径向异质结，构建高效仿生太阳能光热海水淡化系统
开发兼具高度生物安全性、强健化学稳定性以及高效光热特性的无机纳米光热材料对于太阳能光热海水淡化而言具有重要的意义。深圳大学张晗团队、刘翼振团队以及香港中文大学(深圳)朱熹团队共同报道了一种基于氧族元素碲-硒的纳米光热材料，并成功构建了高效的“仿生型”太阳能光热海水淡化系统。研究表明，在碲-硒纳米径向异质结中，无定型的硒相（Se）包覆着结晶型的碲相（Te），这使得每个Se原子可为Te-Se异质结的稳定性贡献出约0.05 eV的能量；介于外层Se相的存在，Te-Se异质结表现出了高度的体内和体外生物相容性和化学稳定性；加之其较宽的太阳光谱吸收特性，以Te-Se异质结负载的三聚氰胺泡沫为光热转换层、以超吸水海绵为“水泵”，所构建的太阳能光热海水淡化系统表现出极为优异的“抗盐防污”特性、较高的能量效率和蒸发速率（以深圳湾海水为水样）。
ChenyangXing, Dazhou Huang, Shiyou Chen, Qichen Huang, Chuanhong Zhou, Zhengchun Peng,Jiagen Li, Xi Zhu,* Yizhen Liu,* Zhipeng Liu, Houkai Chen, Jinlai Zhao,Jiangqing Li, Liping Liu, Faliang Cheng, Dianyuan Fan, and Han Zhang*.Adv. Sci.2019, 1900531.DOI: 10.1002/advs.201900531https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201900531
