Nature/Science系列9篇,北航赵立东再发Science,北大郭少军Nature丨顶刊日报20190928
纳米人 纳米人 2019-09-28
1. Nature综述: 石墨烯和二维硅材料

从1960年代末至1970年代初的微处理器,到自动化,计算机和智能手机。硅半导体技术的发展通过将设备和电线的物理尺寸缩小到纳米范围,从而在电子领域取得了重大突破。现在,石墨烯和相关的二维(2D)材料在原子极限上为器件性能提供了巨大前景。并且,2D材料与硅芯片的协同组合有望提供一个异构平台。

 

集成是通过多功能高层2D硅芯片的三维单片构造来实现的,通过利用垂直平台的功能以及硅平台在光电和传感领域的功能多样化,可以增强其性能。德州大学奥斯丁分校Deji Akinwande团队回顾了将原子薄材料与基于硅的纳米系统集成的机遇、进展和挑战,并考虑了计算和非计算应用的前景。


1-.png

Grapheneand two-dimensional materials for silicon technology,Nature, 573, 507–518 (2019)

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1573-9

 

2. Nature: 通过海森堡交换进行相干自旋态转移

量子信息科学通过为计算,通信和传感等领域带来了革新性的技术。尽管现实的量子设备中的物理量子位不可避免地会遭受错误,但是量子错误校正为容错量子信息处理开辟了一条道路。罗彻斯特大学John M. Nichol团队报道了通过自旋量子位阵列中的海森堡交换相互作用传输电子自旋态的研究。

 

海森堡交换耦合倾向于交换相邻电子的自旋态。通过精确控制半导体四重量子点阵列中电子之间的波函数重叠,生成了一系列相干的SWAP操作,以在阵列中来回传输单自旋和纠缠态而无需移动任何电子。由于该过程可扩展到大量量子位,因此通过海森堡交换进行的状态转移对于基于自旋的量子计算机中的多量子位门和纠错将很有效。


2-.png

Coherentspin-state transfer via Heisenberg exchange,Nature,573, 553–557 (2019)

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1566-8

 

3. Nature: 多价阴离子作为强大的电子供体实现超低功函电极及高性能光电器件的制备

具有低功函的电极可以有效电子注入半导体器件中。但是,当功函数下降到约4电子伏特以下时,电极会在空气中遭受氧化,从而限制了其在环境条件下的制造。近日,新加坡国立大学Rui-QiPng、Lay-Lay Chua 证明草酸根,碳酸根和亚硫酸根等多价阴离子当以小的离子簇的形式分散在基质中时,可以充当强大的潜在电子供体,同时保持它们在环境条件下在溶液中被处理的能力。

 

这些簇中的阴离子甚至可以通过基态掺杂机制,对具有低电子亲和力的π共轭聚电解质的半导体核进行n掺杂。对这些阴离子的供体水平的理论分析表明,通过减小小离子簇的库仑稳定性,以及通过不可逆效应,它们可以从离子晶格上移。研究人员使用聚芴核获得了2.4电子伏特的超低有效功函数。基于以上研究,研究人员实现使用具有这些阴离子给体的聚合物电子注入层来实现高性能,溶液处理的白光二极管和有机太阳能电池。


3-.png

Tang,C. Ping, R.-Q. Chua, L.-L. Multivalent anions as universal latent electron donors.Nature 2019.

DOI: 10.1038/s41586-019-1575-7

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1575-7

 

4. Nature:PdMo双金属烯高效ORR/OER,质量活性可达16.37 A/mgPd

通过电催化过程实现化学物质和电力的有效相互转化对于许多可再生能源计划至关重要。氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)缓慢的反应动力学一直是该领域的最大挑战之一,经常需要昂贵的铂基金属电催化剂,以提高活性和耐久性。合金表面应变和优化的配位环境可提高Pt基纳米晶体在酸性介质中的ORR活性;然而,在碱性条件下,Pt基金属上氧结合强度难以达到最优化,提高在碱性环境中的ORR活性仍然具有挑战性。

 

近日,北京大学郭少军等合成了一种卷曲片状,厚度为亚纳米级别的PdMo双金属烯,该PdMo双金属烯在碱性条件下可高效稳定的ORR/OER,适合用作锌或锂空气电池的正极。PdMo双金属烯的薄层结构使得该催化剂具有高的电化学活性表面积(138.7 m2/gPd)以及高的原子利用率;在碱性溶液中,0.9V的条件下(相对于RHE),该催化剂ORR的质量活性为16.37 A/mgPd,分别是商用Pt/C和Pd/C催化剂的78倍和327倍,并且经30,000个循环后,几乎没有衰减。DFT计算表明,合金化效应,弯曲的几何形状引起的应变效应以及量子尺寸效应调节了系统的电子结构,从而优化了氧的结合。


4-.png

MingchuanLuo, Shaojun Guo*, et al. PdMo bimetallene for oxygen reductioncatalysis. Nature, 2019

DOI: 10.1038/s41586-019-1603-7

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1603-7

 

5. Nature Chem.:靶向光催化杀死肿瘤细胞

乏氧的肿瘤微环境是光动力治疗(PDT)所面临的一个主要问题。法国PSL大学Gilles Gasser教授中山大学巢晖教授英国华威大学Peter Sadler教授合作,证明了利用光催化进行的氧化还原乏氧可以通过一个不依赖于氧的作用机制来解决这个问题。实验设计了一种具有高氧化态的Ir(III)光催化剂,[Ir(ttpy)(pq)Cl]PF6,它对正常氧和乏氧癌细胞均有光毒性。研究发现,该复合物可以通过光催化过程氧化1,4-二氢烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)(活细胞中的重要辅酶)产生NAD*自由基,并且这一催化反应在生物介质中也具有很高的转化频率(TOF)。

 

此外,该复合物和NADH也可以在乏氧条件下对细胞色素c进行协同的光还原。密度泛函理论计算结果表明,在复合物和NADH的加合物上发生的π堆积可以促进光诱导的单电子转移,而在癌细胞的线粒体中,复合物可通过和NADH发生的光催化过程来破坏电子转移链。在光的照射下,该复合物会进一步诱导NADH耗竭、细胞内氧化还原失衡和癌细胞的免疫原性凋亡。这一研究所开发的利用光催化诱导肿瘤细胞内氧化还原状态失衡的策略也为癌症的光学治疗提供了一种新的思路。


5-.png

HuaiyiHuang , SamyaBanerjee , Gilles Gasser, Hui Chao, Peter J. Sadler. etal. Targeted photoredox catalysis in cancer cells. Nature Chemistry.2019

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0328-4

 

6. Nature Protocols:手把手教你C点的合成与功能化

C点及其功能化复合纳米材料凭借自身在生物医学领域(成像、药物递送等)和光电领域(太阳能电池和LEDs等)的巨大应用前景,近年来受到研究者的广泛关注。近日,的里雅斯特大学的Luka ÐorđevićFrancesca ArcudiMaurizio Prato等人在Nature Protocols上撰文,详细介绍了N掺杂C点(NCNDs)的合成、纯化及功能化步骤。

 

具体而言,作者首先介绍了以精氨酸(Arg)和乙二胺(EDA)为原料,利用微波辅助的水热法自下而上地制备NCNDs的方法。此外,作者还提供了通过透析或低压尺寸排阻色谱对NCNDs进行纯化的方法。然后,作者概述基于表面修饰的NCNDs的后功能化方法,例如烷基化和酰胺化等。最后,作者针对不同特性(发光、电化学、手性等)的C点的制备给出了指导意见。考虑到C点在制备和应用方面的高速发展,作者还强调要避免由于失误和杂质而引起的问题。总而言之,本文旨在为可重复性地合成高品质的CDs提供细节和指导;对于特定功能的CDs可能需要特殊的反应前体,经由专业的人员来制备。


6-.png

LukaÐorđević, Francesca Arcudi and Maurizio Prato. Preparation, functionalizationand characterization of engineered carbon nanodots.

NatureProtocols, 2019, 14, 2931–2953.

DOI:10.1038/s41596-019-0207-x

https://www.nature.com/articles/s41596-019-0207-x

 

7. Nature Commun.:缺电子铜纳米颗粒高效选择性NRR

环境条件下电化学固氮有望替代目前生产氨的Haber-Bosch工艺。然而,高效固氮电催化剂的缺乏是电催化合成氨的主要障碍。廉价金属固氮电催化剂(例如铜)的研究进展有限。近日,上海交通大学陈接胜Xin-HaoLi等通过局部电子耗竭效应提高Cu纳米颗粒的NRR活性。

 

缺电子的Cu纳米颗粒与聚酰亚胺载体进行肖特基整流接触,延缓了碱性电解质中的析氢过程,并有助于水相环境条件下进行电化学NRR。这种诱导电子缺乏的策略为合理设计具有高选择性和高活性的廉价NRR催化剂提供了新的道路。


7-.png

Yun-XiaoLin, Xin-Hao Li*, Jie-Sheng Chen,* et al. Boosting selective nitrogenreduction to ammonia on electron-deficient copper nanoparticles. Nat.Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-12312-4

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12312-4

 

8. Science: 未掺杂的GaN量子阱中的极化诱导二维空穴气体

在宽带隙p沟道晶体管的氮化物半导体中,高导电性二维(2D)空穴气体是和2D电子气一样至关重要。康奈尔大学Reet Chaudhuri团队报道了在AlN上外延生长的GaN中极化诱导的高密度二维空穴气体。

 

研究表明,这种空穴气体可以在没有受体掺杂剂的情况下形成。测得的高2D空穴气体密度约为5×1013 cm-2,在低温下仍保持不变,并且在所有宽带隙半导体中允许某些最低的p型薄层电阻。该结果为研究宽带隙氮化物界面的价带结构和传输性质提供了一个有效尝试。


8-.png

Apolarization-induced 2D hole gas in undoped gallium nitride quantum wells,Science

DOI:10.1126/science.aau8623

https://science.sciencemag.org/content/365/6460/1454

 

9. Science: 低成本SnS0.91Se0.09晶体中的高热电性能

热电技术是一种允许在热和电之间进行转换的技术。许多优质的热电材料包含稀有或有毒元素,因此有必要开发低成本和高性能的热电材料。北京航空航天大学赵立东团队报道了空穴掺杂的硫化锡(SnS)晶体中三个独立电子带的温度依赖性相互作用。这种行为使得有效质量(m *)和载流子迁移率(μ)之间的协同优化,并且可以通过引入硒(Se)来增强。

 

功率因数从〜30 μW cm-1 K-2提高到了〜53μW cm-1 K-2(在300 K时),同时降低了硒合金化后的导热系数。在SnS0.91Se0.09晶体中,在873 K时获得的最高品质因数ZTZTmax)为〜1.6,在300至873 K时获得的平均ZTZTave)为〜1.25。频带操纵策略为优化热电性能提供了另一条途径。


9-.png

Highthermoelectric performance in low-cost SnS0.91Se0.09crystals,Science

DOI:10.1126/science.aax5123

https://science.sciencemag.org/content/365/6460/1418

 

10. Nano Lett.:纳米颗粒的尺寸会影响淋巴滤泡内抗原的保留和表达

淋巴结滤泡会捕获并保留抗原,从而诱导产生长效的体液免疫。然而,淋巴结滤泡对抗原的保留效果是有限的。多伦多大学Warren C. W. Chan教授团队发现,大小不同的纳米颗粒载体会影响抗原在细胞内节点的转运和特异性细胞间的相互作用。

 

实验发现,滤泡的树突状细胞(FDC)网络会在48小时内清除尺寸较小的纳米颗粒(5-15 nm),而较大的纳米颗粒(50-100 nm)可以保留约5周。因此,相对于小尺寸纳米颗粒来说,50-100 nm的纳米颗粒在FDC树突上的抗原递送量比小尺寸的增加了175倍,而由生发中心B细胞形成的体液免疫反应和产生的抗原特异性抗体则增强了5倍。这一研究结果表明,通过调控纳米载体的尺寸大小可以调整体液免疫,从而产生高效的疫苗作用。


10-.png

Yi-NanZhang, Warren C. W. Chan. et al. Nanoparticle Size Influences Antigen Retentionand Presentation in Lymph Node Follicles for Humoral Immunity. Nano Letters.2019

DOI:10.1021/acs.nanolett.9b02834

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b02834

 

11. AFM:表面功能化纳米颗粒通过碳水化合物相互作用靶向革兰氏阴性细菌

耐抗生素的病原体是现代人类健康所面临的一大威胁。巴西纳米技术国家实验室Mateus BorbaCardoso团队报道了一种可靶向革兰氏阴性菌的碳水化合物包覆的二氧化硅纳米颗粒。

 

该材料具有增强的结合细菌膜的能力,并且其在生物介质中也具有高的稳定性、不粘附非特异性蛋白,较低的细胞毒性和抗溶血活性等。实验也在生物分子水平上对该纳米颗粒和细菌膜之间的局部相互作用进行了研究,对其假设的机理做了充分的验证和说明。


11-.png

LarissaBrentano Capeletti, Mateus Borba Cardoso. et al. Gram-Negative BacteriaTargeting Mediated by Carbohydrate–Carbohydrate Interactions Induced by Surface-ModifedNanoparticles. Advanced Functional Materials. 2019

DOI:10.1002/adfm.201904216

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201904216

 

12. AFM: 自供电!基于共轭聚合物/CsPbBr3全光谱光电探测器!

钙钛矿光电探测器由于在传感、通信和成像领域的应用前景广阔而引起了巨大关注。然而,其性能受到狭窄的频谱范围,所需的电源以及周围环境的不稳定性的限制。基于此,苏州大学Liang Li团队设计了一种基于CsPbBr3钙钛矿纳米线阵列/共轭聚合物混合结构的自供电光电探测器。

 

该器件的光谱响应范围可以扩展到950 nm,同时具有出色的稳定性,快速的响应速度(111/306 µs)和大的检测能力(1.2×1013 Jones)。优异的性能主要归因于有效的载流子产生,分离和传输,这归功于阵列结构和良好的能带结构。


12-.png

Cao,F., Tian, W., Deng, K., Wang, M., Li, L., Self‐Powered UV–Vis–NIR Photodetector Based on Conjugated‐Polymer/CsPbBr3 NanowireArray. Adv. Funct. Mater. 2019, 1906756.

DOI: 10.1002/adfm.201906756

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.201906756

加载更多
7518

版权声明:

1) 本文仅代表原作者观点,不代表本平台立场,请批判性阅读! 2) 本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。 3) 除特别说明,本文版权归纳米人工作室所有,翻版必究!
纳米人
你好测试
copryright 2016 纳米人 闽ICP备16031428号-1

关注公众号