1. Sci. Adv.：界面性能可逆调控表面的电化学构建

具有特殊界面性能的表面在纵多领域具有举足轻重的作用。通过研究自然界植物的表面结构与功能关联，科学家制备了多种具有特殊润湿性和斥液性的表面。譬如，通过模仿荷叶和猪笼草的表面，分别合成了具有超疏水性能的微纳结构表面和具有优异斥液性的润滑液浸渍表面（SLIPS）。最近，界面性能（例如，浸润性和斥液性）随外界刺激响应的表面吸引了广泛的研究兴趣。然而，它们的合成过程通常需要多个复杂步骤。

浙江大学材料科学与工程学院杨士宽研究员采用电化学沉积的方法一步合成了界面性能能够可逆调控的多孔金属表面。对电沉积多孔银表面的物理化学结构和界面性能关联关系的深入研究揭示了界面性能可逆调控的物理根源是表面配体的取向变化。表面增强拉曼散射（SERS）表征表明电解液中添加的十二烷基硫酸根锚定在了多孔银表面。在刚制备的多孔银表面上，十二烷基链“躲”在了银的孔里面，所以展示出超亲水性。酒精或者挥发性有机溶剂处理以后，十二烷基链被“拉”了出来，所以转变为超疏水（图1和视频1）。

超疏水的银表面置于水中通电，十二烷基链能够重新回到银孔里面，恢复到超亲水状态。通过对置于水中的多孔银表面施加电压过程中十二烷基链的SERS信号强度的原位、实时监测，证明了表面配体分子转动是浸润性可逆调控的来源。这个循环可以重复十多次，性能不会衰减。此外，电沉积的银表面能够匹配水或油性润滑剂，从而能够排斥油或水滴。根据上述特点，作者初步探索了电沉积银表面在信息加密、液滴转移、智能水阀、集水、水油分离等领域的应用。

Yue Liu, Liyan Zhao,Jianjian Lin, Shikuan Yang*, Electrodeposited Surfaces with ReversiblySwitching Interfacial Properties, Science Advances, 2019, 5, eaax0380

https://advances.sciencemag.org/content/advances/5/11/eaax0380

2. Sci. Adv.: 环糊精聚合物网络负载亚纳米级金属颗粒用作高效低温催化剂

在多相催化领域中，具有合适配位结构和网络限域结构的载体材料对控制超细金属纳米粒子的合成具有重要意义。近日，阿卜杜拉国王科技大学的Klaus-ViktorPeinemann课题组在点击化学的基础上设计合成了β-环糊精聚合物网络(CPN)，具有交联度高，在水和有机溶剂中的稳定性好的优势，1,2,3-三氮唑键作为环糊精的连接单元和有效的锚定基团可以促进金属离子与NPs的结合，考虑到CPN的约束网络结构及其强大的配位基团，以其为载体，在温和的条件下通过湿化学法设计制备了一系列超细贵金属钯(Pd)，银(Ag)，铂(Pt)，金(Au)，铑(Rh)纳米颗粒，金属配位位点和网络结构的存在是超细金属纳米粒子成功合成和稳定的关键。

所制备的CPN负载钯纳米粒子是一种非均相催化剂，在温和条件下对硝基化合物的加氢和Suzuki-Miyaura偶联反应具有优异的催化性能，CPN载体与金属纳米颗粒协同工作，具有较高的催化活性和选择性，而且还具有较高的稳定性，并且易于回收利用，对环境和工业应用具有重要意义。该工作有利于激发对新型工程纳米复合材料的进一步研究，在催化、生物医学、光学等许多领域具有巨大的潜在应用。

Tiefan Huang, Guan Sheng,Priyanka Manchanda, Abdul H. Emwas, Zhiping Lai, Suzana Pereira Nunes andKlaus-Viktor Peinemann. Cyclodextrin polymer networks decorated withsubnanometer metal nanoparticles for high-performance low-temperaturecatalysis. Science Advances, 2019.

DOI: 10.1126/sciadv.aax6976

http://doi.org/10.1126/sciadv.aax6976

3. Angew: 空间混合阳离子2D钙钛矿助力高效稳定的MAPbI₃太阳能电池

减小尺寸的钙钛矿（包括2D钙钛矿）是稳定钙钛矿最有前景的策略之一。近日，上海交通大学赵一新研究团队报道了一种基于空间 phenyltrimethylammonium（PTA）阳离子的新型混合阳离子2D钙钛矿。 PTAMAPbI_4。研究人员通过旋涂或浸泡处理可实现PTAI层在MAPbI₃（称为PTAI-MAPbI₃）表面上的形成。

PTAMAPbI₄覆盖层不仅可以钝化PTAI-MAPbI₃钙钛矿，而且可以显著增强其稳定性以防止MAI逃逸。基于PTAI-MAPbI₃器件的最高PCE为21.16％。未封装的器件在连续照明500小时后仍保持了初始效率的93％，具有优异的稳定性。

Zhao,Y. et al. Steric Mixed Cation 2D Perovskite as MA Locker to Stabilize MAPbI₃. Angew. 2019

DOI:10.1002/ange.201911518

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201911518

4. Angew：设计具有增强的双光子吸收和近红外光激发的荧光成像的COF 结构

具有较强双光子吸收特性（TPA）的荧光材料在非线性光学、生物成像和光学治疗等领域有着广泛的应用前景。而制备具有高TPA性能的荧光材料的方法之一是将生色团分子进行聚合以形成π-共轭的结构。武汉大学张先正教授团队报道了一种合理设计基于苯并噻唑的共价有机骨架(COF)的策略并可有效提高其TPA性能，进而可实现高效的双光子激发荧光成像。

研究表明, TPA的增强可归因于该COF结构内具有的发色团供体-π-受体-π-供体 (D-π- A-π-D)构型、长程序和大的π-共轭域。

Jin-YueZeng, Xian-Zheng Zhang. et al. Slipped Structure of Covalent Organic FrameworkFacilitates Two-Photon Adsorption for Improving Near-Infrared ExcitedFluorescence Imaging. Angewandte Chemie International Edition.2019

DOI:10.1002/anie.201912594

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912594

5. Angew：高选择性FeP纳米阵列电催化剂用于高效还原CO₂制醇

随着全球经济的快速增长，人类面临的能源短缺和环境污染问题日益严重。目前全球化石燃料燃烧每年产生的二氧化碳（CO₂）排放量约为35.5亿吨，而绿色植物和自养生物每年消耗CO₂的总量（200 Mt）还不到上述排放总量的6%，带来了酸雨、温室效应等一系列问题。因此创造可持续的解决方案来将大气中的CO₂转化为人类可以利用的能源成为全人类面临的最紧迫的任务之一。其中，电催化CO₂还原技术（ECR）是一项很有前途的技术，其利用大气中的CO₂生产工业生产和日常生活所需的原料，同时可以缓解CO₂引起的温室效应和日益增加的能源需求压力。但是现有催化材料和反应体系仍然面临着反应过电位大、转化效率低、产物选择性不理想等一系列问题。

鉴于此，电子科技大学的孙旭平团队设计制备了Ti网格上负载FeP纳米阵列(FeP nanoarray)可以作为一种高效的3D催化剂电极(FeP NA/TM)，催化CO₂还原反应，将CO₂高选择性地转化为醇类。在0.5 M KHCO₃中，该FeP NA/TM催化剂电极在-0.20 V电压下能够实现高达80.2%的法拉第效率，与可逆性氢电极相比，在−0.20 V时总法拉第效率CH₃OH+C₂H₅OH为94.3%。密度泛函理论计算表明，FeP(211)表面由于两个相邻铁原子的协同作用，显著促进了CO的吸附和还原为CH₃OH和，潜在的决速步为*CO的加氢过程。该工作为设计制备高催化活性和低成本的CO₂RR催化剂提供了一种新的思路。

Xuping Sun. Highly SelectiveElectrochemical Reduction of CO₂ to Alcohols on FeP Nanoarray.Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201912836

https://doi.org/10.1002/anie.201912836

6. Angew: 化学取代法制备具有反常层状-隧道异质结构的钠离子电池氧化物正极材料

近年来，日益增长的储能需求驱动了以过渡金属氧化物为正极的室温可充钠离子电池的发展。在本文中，四川大学的Xiaodong Guo等通过化学元素取代的方法制备了一种具有反常的层状-隧道异质结构的Na_0.44Co_0.9Mn_0.1O₂正极材料。

得益于层状结构和隧道结构的协同效应，这种氧化物正极在半电池表现出优良的电化学性能，而且在全电池中与硬碳负极也表现出良好的电化学相容性。作者通过原位高能X射线衍射和X射线吸收光谱等手段证实了其充放电过程中潜在的电荷补偿机制和相变过程。这种独特的晶体结构调控策略为发展具有优异性能的钠离子电池正极材料开辟了一条崭新的道路。

YaoXiao, Xiangdong Guo et al, Deciphering Abnormal Layered-Tunnel HeterostructureInduced via Chemical Substitution for Sodium Oxide Cathode, Angewandte ChemieInternational Edtion, 2019

DOI:10.1002/anie.201912101

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201912101

7. Angew：DNA功能化囊泡的条形码生物反应

靶向囊泡融合是一种有前景的方法，可以有选择地控制囊泡区室之间的相互作用，并能够在复杂的水环境中引发生物反应。于此，美国西北大学Neha P. Kamat教授课题组探讨了囊泡膜的两个特征（DNA系链和相分离膜）如何促进特定囊泡群体之间的融合。膜相分离为膜融合提供了强大的动力，从而提高了DNA介导的融合事件的效率。

DNA系链提供的正交性能够指导DNA货物的融合和递送至特定的囊泡群体。DNA连接的囊泡之间的融合可用于启动体外蛋白表达，以产生模型可溶性蛋白和膜蛋白。在DNA连接的囊泡之间进行工程化的正交融合提供了一种控制无细胞反应的时空动态的新策略，从而扩大了工程化人工细胞系统的机会。

Peruzzi, J. A., Jacobs, M. L., Vu, T. Q., Wang,K. S. and Kamat, N. P. (2019), Barcoding Biological Reactions with DNA‐FunctionalizedVesicles. Angew. Chem. Int. Ed..

DOI: 10.1002/anie.201911544

https://doi.org/10.1002/anie.201911544

8. Angew: 共轭邻苯二酸铜骨架电极用于超级电容器

天津大学陈龙和上海科技大学YanhangMa等人在铜-双（二羟基）配位几何结构中使用D2对称的氧化还原-活性配体，制备了一种新的基于共轭儿茶酸铜（II）的金属有机骨架（即Cu-DBC）。π-d共轭骨架表现出典型的半导体行为，在室温下具有约1.0 S m^-1的高电导率。

得益于良好电导率和出色的氧化还原可逆性，Cu-DBC电极具有优异的电容器性能，在0.2 A g^-1的放电速率下，质量电容高达479 F g^-1。此外，Cu-DBC的对称固态超级电容器具有高面积电容（879 mF cm^-2）和体积电容（22 F cm^-3），以及良好的倍率能力。

JingjuanLiu, Yi Zhou, Zhen Xie, Yang Li, Yunpeng Liu, Jie Sun, Yanhang Ma, OsamuTerasaki, Long Chen, Conjugated Copper‐Catecholate Framework Electrodes for Efficient Energy Storage,Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI:10.1002/anie.201912642

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201912642

9. Angew：金属/氮掺杂碳ORR催化剂催化位点的确认

开发高活性和耐用的氧还原反应（ORR）电催化剂对质子交换膜燃料电池（PEMFCs）至关重要。尽管大量研究表明铂（Pt）基催化剂是ORR的高活性催化剂，但是Pt的高成本和稀缺储量阻碍了PEMFCs的大规模应用。因此，人们一直致力于寻找有效和廉价的Pt基ORR催化剂的替代品。金属-N-C材料作为有效的非贵金属（NPM）催化剂，有望替代Pt基催化剂实现高效稳定的ORR。然而，金属-N-C催化剂通常是在高温下合成的，这会导致其高度结构异质性，包含金属N_x位点，同时又由石墨烯包封着，使其ORR活性位点极难鉴定。

近日，中科大梁海伟，德累斯顿工业大学冯新亮等报道了一种低温NH₄Cl处理策略，可有效地从金属N-C催化剂中刻蚀出石墨烯包封的纳米颗粒，同时又不会破坏并存的原子分散的金属N_x位点。从金属N-C材料中选择性去除金属纳米颗粒后，作者观察到催化活性大大提高。因此，作者明确的阐明了石墨烯包裹的纳米颗粒的旁观者角色以及金属-N-C材料在酸性介质中进行ORR的关键作用。此外，考虑到石墨碳在PEMFCs中更耐腐蚀，作者认为结合NH₄Cl处理对石墨碳包封的纳米颗粒的形成进行精细控制，对制备高活性的M-N-C催化剂具有重要意义。

Ming-XiChen, Hai-Wei Liang,* Xinliang Feng*, et al. Identification of catalytic sitesfor oxygen reduction in metal/nitrogen‐doped carbons with encapsulated metal nanoparticles. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912275

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912275

10. Angew：MOF-on-MOF生长、刻蚀、结构转变方法组合制备非典型杂化金属有机框架（MOFs）

金属有机框架（MOFs）的结构，组成和形态特征是至关重要的因素，它们决定了MOFs的性能及应用。因此，构建具有复杂结构，组成或形态的杂化MOFs具有重要意义。近日，延世大学Moonhyun Oh等通过三个独特过程相结合，合成了具有独特形态和复杂成分的非典型化合MOFs：在ZIF-L模板上3D ZIF的MOF-on-MOF生长，刻蚀部分2D ZIF‐L模板，以及将2D ZIF‐L转换为3D ZIF的结构。

调节这三个过程的进度，可以调控核壳型结构MOF环和板的形成。作者进一步对核壳型MOF环和板的形成途径进行了全面监测，并通过跟踪其形态，结构和组成的变化进行了确认。此外，作为概念验证，与单体同类产品相比，由所得的核壳型杂化MOFs热解制备的碳材料显示出更高的氧还原反应活性。

SujeongLee, Moonhyun Oh*, et al. Atypical Hybrid Metal‐Organic Frameworks (MOFs)Made from Combinative Process of MOF‐on‐MOF Growth, Etching, and Structure Transformation. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912986

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912986

11. Angew：“空位缺陷”单原子催化剂的可控合成助力CO₂电还原

同时实现高电流密度和高法拉第效率是CO₂电催化还原能够工业化应用的必要条件。单原子催化剂电催化还原CO₂性能优异，其活性受载体、负载量、配位数等影响。其中，调变载体的缺陷位能够诱导形成不同的金属局域电子态密度并优化其性能。然而，目前仍然缺少有效控制载体缺陷位置及数量的合成策略。近日，来自天津理工大学的Xiu-Li Lu、鲁统部教授和上海光源的司锐教授合作巧妙地将三聚氰酸（CA）和苯代三聚氰胺（DPT）在液相条件下鳌合Ni(II)，形成类Ni-N₃O结构，并与碳纤维布共同在N₂气氛中高温煅烧可选择性脱除一个CO分子（500-800^oC），形成“空位缺陷”Ni-N₃-V单原子催化剂。

而仅将DPT和Ni(II)混合时，由于Ni-N键强高于Ni-O，仅能形成Ni-N₄单原子催化剂。Ni-N₃-V单原子催化剂极大提高了CO₂电还原性能，电流密度高达65mA/cm³，在0.9V（vs RHE）下法拉第效率达90%。且Ni-N₃-V显示了远高于Ni-N₄的转化频率，为1.35 x 10⁵h^-1。通过DFT计算可知，Ni-N₃-V上具有最优的CO₂转化为COOH*（CO₂电还原速控步骤）及CO脱附的自由能，因而性能最优。该研究工作为可控合成空位缺陷单原子催化剂并优化其配位环境与电子结构进而强化其催化性能开辟了新途径。

XinRong, Hong-Juan Wang, Xiu-Li Lu*, Rui Si*, Tong-Bu Lu*, Control Synthesis ofVacancy-Defect Single-Atom Catalyst for Boosting CO₂ Electroreduction,Angew. Chem. Int. Ed., 2019.

DOI: 10.1002/ange.201912458

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201912458?af=R

12. Angew：具AIE特性的TBD-anchor光敏剂--抗多药耐药细菌

传统的光敏剂(PSs)在水介质中聚集时会使产生的单线态氧(1O2)减少，荧光猝灭，这极大地影响了其在光动力治疗(PDT)中的效果。同时，非靶向PSs由于其使用寿命短，有效工作半径小，其抗菌性能普遍较低。在此，新加坡国立大学刘斌研究团队联合香港城市大学李振声研究团队设计并合成了一种具有聚集诱导发射性能的水分散膜锚(TBD-anchor)PS，可在细菌膜上特异性地提供超高效的1O2生成。

TBD-anchor具有能量供体和受体亚基可调节PS的带隙，阳离子基团通过静电和疏水相互作用被引入靶菌膜。同时，TBD-anchor对革兰氏阴性菌(E.coli)和革兰氏阳性菌(S.aureus)均表现出高效的抗菌性能。当将甲氧西林耐药金黄色葡萄球菌(MRSA)以低白光剂量(25 mW/cm²)暴露在TBD-anchor下10分钟时，即可获得超过99.8%的杀灭效率。因此，TBD-anchor作为一种有效的抗菌剂，在对抗多药耐药细菌的威胁方面显示出广阔的前景。

HuanChen, Shengliang Li, Min Wu, et al. Membrane‐Anchoring Photosensitizerwith Aggregation‐Induced Emission Characteristics forCombating Multidrug‐Resistant Bacteria. Angew. Chem. Int.Edit., 2019.

https://doi.org/10.1002/anie.201907343

13. Angew: 磷氮化碳复合体的光催化分解水研究

红磷因其光谱吸收可到700 nm，被认为是一种极其有潜力的光催化剂，但是由于其电子跟空穴复合率高，大大限制了其光催化析氢（HER）的活性。近日，青岛大学杨东江以及西安交通大学沈少华等人通过简单的气相沉积的方法，制备出生长在氮化碳聚合物（PCN）的[001]取向的Hittorf's磷（HP）纳米棒复合体（PCN@HP）。

PCN@HP与PCN和HP相比具有更好的光催化HER性能，并在模拟太阳光跟可见光的条件下分别达到33.2 μmol h^-1和 17.5 μmol h^-1。并且通过理论和实验结果都表明，PCN跟[001]取向的HP纳米棒之间的强电子耦合还可以有效地提高电子空穴的分离，从而提高光催化HER性能。并且这种独特的设计，为以后构建高效光催化剂提供了新思路。

YukunZhu, Shaohua Shen*, Dongjiang Yang*, et al. [001]-Oriented Hittorf's PhosphorusNanorods/Polymeric Carbon Nitride Heterostructure for BoostingWide-Spectrum-Responsive Photocatalytic Hydrogen Evolution from Pure Water.Angew. 2019.

DOI:10.1002/anie.201911503

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201911503

14. Angew：新型癌症治疗策略—化学抗体模拟物抑制钙粘蛋白介导的细胞粘附

在众多抗癌治疗方法中，治疗癌症的最有希望的策略之一是使用治疗性抗体，这种抗体可以破坏由失调的钙粘蛋白介导的细胞-细胞粘附。研究发现，细胞-细胞粘附发生的主要位点包括有蛋白质的N-末端区域发现的Trp2。在此，法国贡皮埃涅技术大学Karsten Haupt研究团队使用自然暴露的高度保守肽Asp1-Trp2-Val3-Ile4-PRO5-Pro6-Ile7作为表位，制备了基于分子印迹聚合物纳米颗粒(MIP-NPs)的合成抗体，以识别钙粘蛋白。

由于这些高度选择性的47nm大小的颗粒恰好针对负责粘附的位点，因此在细胞聚集试验中，它们比市售的治疗性抗体更能抑制细胞-细胞粘附，以及完全破坏三维肿瘤球体，并能抑制人类宫颈腺癌细胞(HeLa)细胞的侵袭。这些具有生物相容性和性价比高的超分子抗粘合剂既可以用作免疫治疗剂，也可以用作增敏剂，有助于建立新型癌症治疗平台。

PaulinaXimena Medina Rangel, Elena Moroni, Franck Merlier, et al. Chemical AntibodyMimics Inhibit Cadherin‐Mediated Cell‐Cell Adhesion: A Promising Strategy for Cancer Therapy. Angew. Chem. Int.Edit., 2019.

https://doi.org/10.1002/anie.201910373