1. Nat. Chem.: MOF（MFM-520）捕获与转化NOx

氨选择性催化还原（NH₃-SCR）是脱硝最为成熟的技术，但高度依赖于所使用的有毒化学物，通常是贵金属催化剂，且不能完全去除NO_x。此外，SCR催化剂的稳定性受痕量SO₂、水、碱、重金属等的影响较大。常规多孔材料，如二氧化硅、碳材料、分子筛、有机多孔材料均不能完全可逆吸附NO_x。新型MOFs材料在吸附湿NO₂蒸汽时往往稳定性较差。近来，曼彻斯特框架材料300(Al)（MFM-300(Al)）在吸脱附NO₂循环中仍能保持原有晶型，但是在低压下吸附量有限。

鉴于此，来自曼彻斯特大学的Martin Schröder和Sihai Yang合成了一种MOF材料：曼彻斯特框架材料520（MFM-520）。该材料能够有效的限制并吸附NO₂的二聚体，在298K，0.01bar的低压条件下的吸附量高达4.2 mmol g^–1，且在125个吸/脱附循环后无任何损失。当在湿度条件下吸附NO₂时，MFM-520可直接转化NO₂为HNO₃，且仍能完全再生。进一步研究表明，N₂O₄在纳米孔中的限域是分子级别的，动态穿透实验表明无论在干燥还是湿度条件下MFM-520均显示了优异的稳定性与选择性。该研究为无贵金属脱硝过程提供了颇具前景的技术与材料。

JiangnanLi, Xue Han, Xinran Zhang, Alena M. Sheveleva, Yongqiang Cheng, Floriana Tuna,Eric J. L. McInnes, Laura J. McCormick McPherson, Simon J. Teat, Luke L.Daemen, Anibal J. Ramirez-Cuesta, Martin Schröder*, Sihai Yang*, Capture ofnitrogen dioxide and conversion to nitric acid in a porous metal–organic framework, NatureChemistry, 2019, 11, 1085-1090.

DOI: 10.1038/s41557-019-0356-0

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0356-0

2. Nat. Commun.：单原子Co与畸变的1T MoS₂载体协同作用高效HER

氢（H₂）是一种零排放的可再生能源，水分解催化是产氢的最有效方法之一。铂（Pt）是析氢反应（HER）的最佳催化剂；然而，Pt地球储量少，限制了大规模的使用。因此，开发廉价，地球富含的稳定，高效的HER非贵金属催化剂代替Pt基催化剂具有重要意义。固定在载体上的单金属原子或单核金属络合物的原子级分散催化剂具有最大的原子效率，为催化提供了理想的平台。而原子级分散的金属催化剂开发中的最大挑战是它们的低金属原子负载密度，不可控制的局部化以及与载体模棱两可的相互作用，从而难以最大化其催化性能。

近日，吉林大学郑伟涛，Xiaoqiang Cui，北京大学郭少军等多团队合作，合成了一种界面催化剂，该催化剂由与扭曲的1T MoS₂纳米片（SA Co-D 1T MoS₂）共价结合的原子钴阵列组成。作者发现MoS₂从2H相转变为D-1T相是由晶格失配引起的应变以及组装过程中Co和MoS₂之间Co-S共价键的形成所诱导的，这也是形成高活性单原子阵列催化剂必不可少的。实验发现，SA Co-D 1T MoS₂催化剂具有类似Pt的HER活性（达到10 mA cm⁻²电流密度，过电位仅42 mV，Tafel斜率为32 mV dec⁻¹），并具有高的长期稳定性。活性位点阻断实验与DFT计算表明，该催化剂优异的HER性能来源于Co原子与D-1TMoS₂载体的S协同作用调节了界面处氢键合的模式。

KunQi, Xiaoqiang Cui*, Shaojun Guo*, Weitao Zheng,* et al. Single-atom cobalt array boundto distorted 1T MoS₂with ensemble effect for hydrogen evolutioncatalysis. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-12997-7

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12997-7

3. ACC. Chem. Rev.：基于DNA酶的金属离子传感器

金属离子是一把双刃剑，其中的利弊取决于它们的特性、氧化态和浓度。因此，利用便携式传感器或原位显像试剂来对不同类型的金属离子进行检测和定量分析对于环境监测、体外医学诊断和生物系统成像来说非常重要。虽然环境和生物系统中往往存在着大量不同氧化态的金属离子，但目前的方法只能对有限数量的金属离子进行有效检测。

伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校陆艺教授团队对该团队近年来关于开发基于DNA酶的金属离子传感器的研究成果进行了总结；首先对选择DNA酶和利用这些DNA酶构建传感器的机理进行了介绍；随后综述了这些金属离子传感器在环境监测、诊断、细胞成像和体内成像方面的最新研究进展以及它们的主要优点；最后也对基于DNA酶的金属离子传感器的研究现状、面临的挑战和未来的发展前景进行了展望。

RyanJ. Lake, Yi Lu. et al. DNAzymes as Activity-Based Sensors for Metal Ions:Recent Applications, Demonstrated Advantages, Current Challenges, and FutureDirections. Accounts Chemical Reviews. 2019

DOI:10.1021/acs.accounts.9b00419

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.9b00419

4. JACS：机械化学方法控制卟啉锆基MOFs的多态性和拓扑结构转变

Tetratopic卟啉基MOFs存在几种不同的拓扑结构，代表了锆基MOFs一个特别有趣的子类。对目标产物拓扑结构的控制是一项有挑战的任务。近日，克罗地亚Ruđer Bošković研究所Krunoslav Užarević等多团队合作，报道了如何利用机械化学来控制12配位的卟啉锆基MOFs的多态性；作者在20-60分钟的研磨过程中获得纯六方（shp）PCN-223和立方（ftw）MOF-525相。

该反应主要由研磨添加剂和锆前驱体控制。作者通过同步加速X射线粉末衍射（PXRD）进行的原位监测发现，特定的反应条件会形成MOF-525中间体，其研磨后迅速转化为PCN-223。此外，电子自旋共振（ESR）研究表明，两个多晶型物的顺磁中心光谱之间存在显著差异，显示出多型态Zr-MOF在自旋电子学应用中作为可调载体的潜力。

BaharKaradeniz, Krunoslav Užarević *, et al. Controllingthe polymorphism and topology transformation in porphyrinic zirconiummetal-organic frameworks via mechanochemistry. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b10251

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10251

5. JACS: 无催化动态网络用于可循环自愈性聚合物电解质

具有动态共价交联的聚合物网络表现出固体行为但在高温下却可以像液体一样流动。这些共价动态聚合物网络被广泛用于可重复性自愈材料，但是将其用作电解质的报道还比较少。在本文中，伊利诺伊大学香槟分校的Christopher M.Evans等研究了LiTFSI的含量对于基于PEO的聚合物网络离子传导和动态性质的影响。

他们发现在优化的LiTFSI浓度下这种动态聚合物网络的离子电导率可以达到3.5×10^-4 S/cm。流变学测试表明，随着剪切模量在1～10 MPa之间变化，聚合物网络的应力松弛程度会增加2个数量级，在这个过程中LiTFSI的含量对其力学性能有着显著影响。此外，研究人员发现这种聚合物在损伤情况下会溶解为单体但在损伤之后又会恢复到原来的离子电导率。这体现了其用作自愈型动态固态电解质的潜力。

BrianB. Jing, Christopher M. Evans et al, Catalyst-Free Dynamic Networks forRecyclable, Self-Healing Solid Polymer Electrolytes, JACS, 2019

DOI:10.1021/jacs.9b09811

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b09811

6. Angew：以TTF客体为电子中继介体的光催化Ru（II）-Pd（II）笼中的氧化还原耦合效应促进可见光析氢

随着人们对物理学和材料科学中纳米尺寸和量子限域效应的充分理解和确立，近年来，限域化学纳米空间中异常的物理化学研究开始兴起。化学-纳米空间限域对主客体系统理化性质的影响是酶模拟研究的关键。近日，中山大学苏成勇团队研究了氧化还原Ru（II）-Pd（II）金属有机笼（MOC-16，[Pd₆(RuL₃)₈²⁸⁺, L =2-(pyridin-3-yl)-1H-imidazo[4,5-f][1,10]phenanthroline）的纳米笼耦合效应，其通过氧化还原客体的光诱导电子转移（PET）来实现高效光化学产H₂。通过MOC-16的光氧化还原循环与四硫富瓦烯（TTF）客体充当电子中继介体相结合，主-客体系统中的整体电子转移效率得到了长足的改善，从而显着促进了可见光驱动的产H₂性能。

相比之下，主体溶液中存在较多的TTF衍生物没有主体与客体的相互作用，其会干扰MOC-16的PET过程，从而导致产H₂效率低下。因此，借助TEOA作为电子牺牲供体，通过氧化还原TTF和光氧化还原MOC-16之间客体介导的相互作用和交流，作者在限域化学纳米空间中观察到了氧化还原偶联效应。该工作为研究具有超分子水平的异常纳米限域物理化学效应的复杂光物理和光化学过程提供了参考，对太阳能转化和其它酶模拟催化在化学工业中的潜在应用具有重要意义。

KaiWu, Kang Li, Cheng-Yong Su*, et al. Redox Coupling Effect in aPhotocatalytic Ru(II)‐Pd(II) Cage with TTF Guest as Electron Relay Mediator for Visible‐Light Hydrogen‐Evolving Promotion. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201913303

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913303

7. Angew综述：精美印刷：可消除的三维激光印刷的微观/纳米结构

各种规模的3D打印目前在科学和工业研究中都是一个充满活力的话题，因为它具有改变制造业的巨大潜力。由于制造过程的固有性质，3D打印结构需要附加材料在结构上具有复杂的特征。此类支撑材料必须在印刷后去除（有时称为减法制造），而不会对其余结构产生不利影响。一个很好的解决方案是使用包含不稳定键的光致抗蚀剂，该光致抗蚀剂允许使用特定的触发因素进行可控制的裂解。

近日，昆士兰科技大学ChristopherBarnerKowollik，卡尔斯鲁厄理工学院Martin Wegener等总结了用于3D直接激光写入的可裂解光刻胶，以及它们在混合技术中将加法和减法制造相结合的潜力进行了总结。作者讨论了光刻胶的设计，特征分辨率，裂解特性以及所选示例的电流限制。此外，作者对可能的不稳定键及其相应的裂解触发因素提出了自己的看法，作者认为这将对未来的应用产生重要影响，并扩大可用的可裂解光刻胶范围。

DavidGräfe, Martin Wegener*, Christopher BarnerKowollik*, et al. It’s in the Fine Print:Erasable Three‐Dimensional Laser‐Printed Micro‐ and Nanostructures. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201910634

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910634

8. ACS Energy Lett.：NiOx/Spiro双空穴传输层以实现高效稳定的钙钛矿太阳能

空穴传输层（HTL）在钙钛矿太阳能电池（PSC）的效率和稳定性中起着至关重要的作用。基于spiro-OMeTAD (Spiro)的高效PSC通常存在稳定性较差的问题。近日，南开大学张晓丹团队报道了一种基于双空穴传输层NiO_x/Spiro HTL的PSC，结合了这两种薄膜的优点。

结果表明，与纯Spiro器件相比，基于NiO_x/Spiro HTL的器件具有更快的空穴提取能力和更好的能带匹配，从而将PCE从19.4％提高到21.66％。此外，基于NiO_x/Spiro HTL的器件具有更高的稳定性，在1200小时后仍保持90％的初始效率。

RenjieLi, Pengyang Wang, Bingbing Chen, Xinghua Cui, Yi Ding, Yuelong Li, DekunZhang, Ying Zhao, Xiaodan Zhang. NiOx/Spiro Hole Transport Bilayers for StablePerovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 21%. ACS Energy Lett., 2019.

DOI：10.1021/acsenergylett.9b02112

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.9b02112

9. AOM：基于新型激基复合物的高效纯色OLED

迄今为止，很少有能同时实现纯色单色OLED和高稳定性的白色OLED的高效激基复合物主体。近日，吉林大学Pin Chen团队报道了(N,N′‐dicarbazolyl‐3,5‐benzene)(MCP)供体和4,6‐bis[3,5‐(dipyrid‐3‐yl)‐phenyl]‐2‐phenylpyrimidine(B4PyPPM)受体组成的新系统，以实现高效的磷光OLED。

通过仅使用两种有机传输材料的简单器件，基于该激基复合物的蓝色，绿色，橙色和红色磷光OLED表现出高的色纯度，最大外量子效率分别为20.1％, 26.3％, 24.6 ％,19.8％。通过组合蓝色和橙色发光材料，可实现73.6 lm/W的高效白光OLED，这归因于更为平衡的电荷传输及多漏斗能量传递路径。

RenSheng, Asu Li, Fujun Zhang, Jian Song, Yu Duan, Ping Chen. Highly Efficient,Simplified Monochrome and White Organic Light‐Emitting Devices based on Novel Exciplex Host.Adv. Opt. Mater., 2019.

DOI：10.1002/adom.201901247

https://doi.org/10.1002/adom.201901247