1. Science：自旋电子学领域取得新进展

遵循摩尔定律飞速发展的现代电子器件尺寸越来越小，芯片中因电荷高速运动和频繁碰撞引发严重发热，不但造成高能耗，同时限制芯片处理速度与集成密度的提高，成为阻碍当前器件发展的一个严重问题。在日常生活中，我们都能切身体会到电子产品耗电、发热而带来的严重不便。聚焦上述关键科学技术问题，新加坡国立大学Hyunsoo Yang教授、大连理工大学王译教授等人创新性提出利用自旋波(准粒子：磁振子)来驱动磁矩翻转，实现芯片“0”和“1”的信息存储和逻辑运算，这完全不同于以往通过有热耗散电子自旋注入的传统技术。

自旋波不局限于电子导体，可以以“波”的方式在多种介质中无热耗散、低阻尼、长距离传播自旋信息，重要的是该过程不需要导电电荷参与，因此这种新机制可以从根本上突破传统芯片发热、耗电等瓶颈。此工作实验证实了自旋波可有效翻转自旋磁矩，开辟了实现低功耗、高速度信息存储和逻辑运算芯片的新途径，必将发展磁振子学新研究方向，激发磁振子器件广泛探索，促进后摩尔时代器件革新。（大连理工大学新闻网）

Yi Wang et al. Magnetization switching by magnon-mediated spin torque through anantiferromagnetic insulator. Science. 2019

DOI:10.1126/science.aav8076

https://science.sciencemag.org/content/366/6469/1125

2. Science Advances：纳米团簇中硫元素价态的自调节

金属纳米团簇因其原子精确的结构和迷人的特性而引起广泛的研究兴趣。硫醇保护的金属纳米团簇中硫元素的价态通常为-2价。价态为奇数的硫原子（即S^-1）很少见，仅在二硫化物（[-S-S-]^2-]；例如FeS₂，Ph₂S₂和半胱氨酸）中才观察到。近日，安徽大学朱满洲，汪恕欣等以Pt₁Ag₂₈纳米簇为平台，实现了硫从硫醇中的“-2”价到羟基化硫醇盐中的“-1”价的价态自调节。作者合成并表征了两个以前未报道的纳米团簇Pt₁Ag₂₈（SR）₂₀和Pt₁Ag₂₈（SR）₁₈（HO-SR）₂（其中SR为2-金刚烷硫醇）。

在Pt₁Ag₂₈（SR）₁₈（HO-SR）₂中，羟基的存在会诱导HO-S（Ag）R中两个特殊的S原子从“-2”（在SR中）到“-1”价调节。X射线单晶衍射分析表明，由于这两个纳米簇中表面配体的不同[Pt₁Ag₂₈（SR）₂₀中只有SR，而Pt₁Ag₂₈（SR）₁₈（HO-SR）₂中含有SR-和HO-SR-]，它们表现出不同的外壳结构，即使它们的内核（Pt₁Ag₁₂）是相同的二十面体结构。此外，这两个团簇是1：1共晶。

XiKang, Shuxin Wang*, Manzhou Zhu*, et al. Valence self-regulation ofsulfur in nanoclusters. Sci. Adv., 2019

DOI: 10.1126/sciadv.aax7863

https://advances.sciencemag.org/content/5/11/eaax7863?rss=1

3. Nature Communications: 利用非对称C-C偶联活性中心将CO高效转化为C3燃料

将C1原料气通过电化学还原的方式转化为高能量密度的燃料是一条储存可再生能源的理想途径。尽管近年来人们在在提高C1和C2产物的选择性方面取得了很大进展，但是这些催化剂对理想的高能量密度C3产物的选择性仍然相对较低。

在本文中，多伦多大学的Edward H. Sargent认为要想利用电化学方法合成C3化合物需要经过一个形成多个C-C键的高阶反应途径，因此他们发展了一种利用C2与C1中间体偶联的策略。这种方法能够使具有不同电子结构的相邻铜原子与两种吸附质相互作用以催化不对称反应。他们使用这种方法将CO转化为正丙醇的速率高达4.5mA/cm²且法拉第效率高达33.1%，半电池的能量转换效率也达到了21%，这是目前报道过的最高的正丙醇效率。

XueWang, Edward H. Sargent et al, Efficient upgrading of CO to C3 fuel usingasymmetric C-C coupling active sites, Nature Communications, 2019

https://www.nature.com/articles/s41467-019-13190-6

4. JACS：手性核壳UCNP@ZIF-NiSx纳米组装体用于活体活性氧的定量和生物成像

代谢过程中产生的活性氧（ROS）在许多生理过程中起着关键作用，对健康和疾病起着至关重要的作用。基于此，江南大学匡华和徐丽广研究团队制备了由上转换纳米颗粒(UCNP)核和包裹有手性NiSxNPs的沸石咪唑框架-8(ZIF)壳组成的杂化纳米组装体--UCNP@ZIF-NiSx。UCNP@ZIF-NiSx纳米组装体在440和530 nm处表现出强烈的圆二色(CD)信号，而UCNP在540 nm处的上转换发光(UCL)信号被NiSx NPs猝灭，660 nm处的UCL信号几乎没有变化。

通过利用手性光学和荧光信号，此双模式纳米组装体可用于定量监测ROS，其中将过氧化氢(H₂O₂)作为活细胞中的概念验证目标。实验结果表明，在检测过程中，随着NiSx的降解，UCNP@ZIF-NiSx转变为UCNP@ZIF。值得注意的是，在体内成功地进行了ROS的定量和选择性检测。此策略突出了手性纳米组装体在ROS检测中的潜力，为开发用于生物医学和生物分析的手性纳米材料工具箱开辟了一条新途径。

ChanglongHao, Xiaoling Wu, Maozhong Sun, et al. Chiral Core–Shell UpconversionNanoparticle@MOF Nanoassemblies for Quantification and Bioimaging of ReactiveOxygen Species in Vivo. J. Am. Chem. Soc., 2019.

https://doi.org/10.1021/jacs.9b09360

5. JACS: 阴阳离子动力学耦合增强室温超离子固态电解质中阳离子迁移率

单离子固态电解质作为固态电池中的关键材料吸引了诸多关注，但是有关影响其内部离子传导的因素尚不明确。在本文中，滑铁卢大学的Pierre –Nicholas Roy和Lindar F Nazar和吉林大学的Hui Li以及澳大利亚核科学技术组织的Maxim Avdeev等首次利用室温中子粉末衍射数据的最大熵方法、从头算分子动力学和联合时间相关分析等手段证明了阴离子骨架的动态响应在新型快速离子导体，Na₁₁Sn₂PnX₁₂（Pn=P，Sb；X=S，Se）中起着重要的作用。[PX₄] ^{3 -}阴离子旋转存在于超导的Na₁₁Sn₂PS₁₂和Na₁₁Sn₂PSe₁₂中，但 [SbS₄] ^{3 -}在其导电性较低的类似物Na₁₁Sn₂SbS₁₂中难以观察到类似的旋转现象。

伴随着能量岛中的动力学性质下降， 研究人员发现[PX₄]^3-负离子旋转引起的波动能够耦合并促进了长程阳离子迁移。本文所述的组合分析解决了长期争论的桨轮机制的作用，并且直接证明了阴离子旋转能够显著增强阳离子的迁移。在传统的过渡态理论不适用的情况下，本文提出的联合时间相关分析方法可广泛应用于分析阴阳耦合相互作用。这些发现对固体电解质中离子传输的基本原理提供了重要的见解。

ZhizhenZhang, Pierre –Nicholas Roy, Lindar F Nazar, Hui Li, MaximAvdeev et al, Coupled Cation–Anion Dynamics EnhancesCation Mobility in Room-Temperature Superionic Solid-State Electrolytes, JACS,2019

DOI:10.1021/jacs.9b09343

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b09343

6. JACS: 用于生物成像的Azulene衍生荧光探针

双光子荧光显微镜已成为细胞成像中不可缺少的技术。然而，大多数双光子荧光探针依赖于众所周知的荧光团，于此，韩国亚洲大学Hwan Myung Kim和英国巴斯大学Tony D. James，Simon E. Lewis等人报道了一种新的生物成像荧光团，即azulene。

含有与适当取代的偶氮苯偶联的硼酸酯受体基序的化学剂量计被证明是一种有效的双光子荧光探针，用于活性氧检测，结果显示出良好的细胞穿透性、过氧亚硝酸盐的高选择性、无细胞毒性和优异的光稳定性。

MurfinLC, Weber M, Park SJ, Kim WT, Lopez-Alled CM, McMullin CL, et al.Azulene-Derived Fluorescent Probe for Bioimaging: Detection of Reactive Oxygenand Nitrogen Species by Two-Photon Microscopy. Journal of the American ChemicalSociety. 2019.

https://doi.org/10.1021/jacs.9b09813

7. JACS：Ru核壳结构催化剂低温活化CO₂制甲烷

CO₂加氢制甲烷热力学上低温有利，但是由于CO₂的较高的稳定性，其动力学活性较低。通常用于该反应的催化剂，如Ni、Ru、Rh、Pd等单金属或多金属催化剂均在较高温度（300-500^oC）下运行。而较低温度下活性较高的Ru催化剂的甲烷收率仍较低。因而，亟需开发低温高效CO₂甲烷化催化剂。此外，金属碳化物上CO₂可转化为CO（如β-Mo₂C）或HOCO（如δ-MoC）等中间产物，且RuC催化剂上是否具有CO₂甲烷化活性仍不明。

有鉴于此，来自西班牙巴伦西亚理工大学Avelino Corma教授、Patricia Concepción教授合作在温和条件下采用水热处理的手段制备了一种以金属钌为核，钌的碳化物为壳的核-壳结构催化剂。研究人员通过使用XPS、NEXAFS、TEM元素分布等证实了核-壳结构的存在。同步辐射XPS深度剖面分析和XRD分析表明金属Ru物种主要存在于内层结构中，而钌的碳化物物种则主要位于顶层的表面。

该核-壳结构催化剂能够在低温条件下同时活化CO₂和H₂，CO₂甲烷化选择性高达100%，远高于现有催化剂性能。进一步使用同位素实验表明，该催化剂表面的钌碳化物物种通过CO₂直接加氢机制促进了CO₂的活化与转化。该研究结果表明该催化剂的高活性与Sabatier反应相关，为CO₂甲烷化的进一步研究提供了全新的思路。

JorgeCored, Andrea García-Ortiz, Sara Iborra, María J. Climent, Lichen Liu, Cheng-Hao Chuang, Ting-Shan Chan, CarlosEscudero, Patricia Concepción*, Avelino Corma*,Hydrothermal Synthesis of Ruthenium Nanoparticles with a Metallic Core and aRuthenium Carbide Shell for Low-Temperature Activation of CO₂ toMethane, J. Am. Chem. Soc, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b07088

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07088

8. Angew：通过超分子络合策略将多孔有机笼转化为多孔离子液体

多孔液体是一种将永久孔隙工程化为独特的流动液体的多孔材料，有望应用于各种应用中。近日，田纳西大学Sheng Dai等报道了一种超分子络合策略，将多孔有机笼转化为多孔离子液体（该多孔离子液体为I型多孔液体）。作者发现，将18-crown-6与task‐specific的阴离子多孔有机笼进行简单的物理混合，即可得到一种多孔离子液体，其中阴离子多孔有机笼为其阴离子部分，而18-crown-6/钾离子络合物为其阳离子部分。

相比之下，等摩尔的15‐crown‐5和阴离子多孔有机笼子的混合会产生固体，而添加过量的15‐crown‐5则生成II型多孔液体。作者进一步通过分子模拟，正电子（e⁺）湮灭寿命光谱学和与纯冠醚相比增强的气体吸附能力证实了笼型多孔液体中的永久孔隙率。该超分子络合策略用于制备多孔离子液体具有潜在普遍性，为使用其它具有较大孔隙的阴离子多孔分子甚至阴离子多孔骨架纳米粒子来实现多孔离子液体的合成提供了参考。

KechengJie, Sheng Dai*, et al. Transforming Porous Organic Cages into PorousIonic Liquids via a Supramolecular Complexation Strategy. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912068

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201912068

9. Nano. Today综述 ：具有增强的肿瘤穿透性的纳米工程药物

由于具有多种优势，纳米药物在临床上被广泛用于增强化疗的疗效，但往往效果一般。其中的主要原因是由于肿瘤微环境的特异性，如血供不足、肿瘤细胞和细胞外基质密度高和间质液压力增高等。近年来，许多研究报道了一些可以提高纳米药物在肿瘤内穿透效果的策略，包括调节肿瘤微环境和优化纳米颗粒的性能等等，但这些策略也都有着各自的局限性。

近年来，随着肿瘤穿透肽介导的细胞外转运等策略的出现，多功能可转变的纳米颗粒已成为具有优越的肿瘤穿透能力的新一代纳米药物。新加坡生物工程与纳米科技研究院Su SeongLee研究员和中科院长春应化所陈学思院士合作对纳米药物的最新发展趋势和具有的局限性进行了综述，并对提高其在肿瘤内穿透性的策略进行了详细的讨论和展望。

JianxunDing, Jinjin Chen, Liqian Gao, Su Seong Lee, Xuesi Chen. et al. Engineerednanomedicines with enhanced tumor penetration. Nano Today. 2019

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1748013219303470

10. AEM：石墨壳封装金属电催化剂用于碱性溶液中OER、ORR、HER

开发高效、价廉、环境友好的OER、ORR、HER电催化剂是可持续清洁能源技术发展的重要因素，如金属-空气电池和燃料电池。近日，诺贝尔化学奖得主John B. Goodenough教授通过采用两步溶胶凝胶法和碳热还原法合成了多种石墨碳壳封装的单金属催化剂，如Fe、Co、Ni，及其双元与三元合金纳米颗粒，并考察了其在碱性条件下的OER、ORR、HER性能。其中，Ni-Fe二元体系显示了最优的OER性能，Co-Fe二元体系则显示了最优的ORR和HER性能。

研究表明，在较为严苛的电化学条件的活化下，石墨碳壳层受到电化学剥离，而剩下的石墨层的电子结构被修饰，从而抑制了其剥离，也保护了内层的金属单质核。研究人员发现随着电化学循环的进行，在近表面区域高价金属含量不断增加，表明部分金属纳米颗粒并没有被石墨碳层包裹。这些表面金属氧化物物种为电催化反应提供了二次活性位点。

HadiKhani, Nicholas S. Grundish, David O. Wipf, John B. Goodenough*, Graphitic‐Shell Encapsulation of MetalElectrocatalysts for Oxygen Evolution, Oxygen Reduction, and Hydrogen Evolutionin Alkaline Solution, Advanced Energy Materials, 2019.

DOI: 10.1002/aenm.201903215

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201903215?af=R

11. AEM: 面向可扩展，稳定和高效钙钛矿太阳能电池的研究方向

在2012年发现的效率仅有9.7％，稳定性只有500小时的固态钙钛矿太阳能电池（PSC），引发了钙钛矿光伏技术的研究浪潮。仅仅7年后，2019年记录了25.2％的认证功率转换效率（PCE）。自2012年以来，PSC的出版物呈指数增长，截至2019年8月，出版物的总数达到13200多种。PCE的提升主要得益于器件结构工程以及钙钛矿组分工程。使用疏水性材料或2D / 3D概念进行界面工程可以显着改善长期稳定性。尽管小面积电池显示出极高的效率，但朝着商业化的方向需要放大技术。

近日，成均馆大学Nam-GyuPark在综述文章中强调了向大面积，稳定，高效的PSC的研究方向。对于大面积钙钛矿层，前体溶液与涂层方法同样重要，并阐述了前体工程和前体溶液的配方。而对于无滞后，稳定和高效的PSC，他认为界面工程是最好的方法之一，因为可以有效地钝化缺陷，从而有效地减少非辐射重组。

Park, N.-G. Research Directiontoward Scalable, Stable, and High Efficiency Perovskite Solar Cells. AEM 2019.

DOI: 10.1002/aenm.201903106

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201903106