1. Nature Chemistry: 酶催化新机理，发现一种自然界未知的C-C成键反应！
黄素依赖性“烯”还原酶（ERED）是实现立体选择性还原的绝佳催化剂。这些反应通常被认为遵循氢化物转移机理，但最近一些研究表明，ERED酶还可以通过单电子转移机理实现催化还原性脱卤和环化反应。有鉴于此，普林斯顿大学Todd K. Hyster等人进一步证明了ERED酶可以催化氧化还原中性自由基环化反应，从而从α-卤代酰胺中合成对映体富集的羟吲哚。
这种转化过程是自然界中目前尚未被发现一种全新的C-C键形成反应，还没有不对称催化案例。机理研究表明，反应通过黄素半醌/醌氧化还原对进行：基态黄素半醌为底物还原提供电子以进行还原，黄素醌对环化后形成的乙烯基α-酰胺基进行氧化。这项研究为酶催化开辟了一种全新的催化机制，并发现了ERED酶在不对称合成中的重要性。
MichaelJ. Black et al. Asymmetric redox-neutral radical cyclization catalysed byflavin-dependent ‘ene’-reductases. NatureChemistry 2019.
https://www.nature.com/articles/s41557-019-0370-2
2. Nature Catalysis：合适的配体，让两种手性催化剂协同作战，实现天然产物的立体发散性合成！
基于简单的起始原料，通过一步转化以实现天然产物的立体发散性合成，是本领域的一个关键研究课题。γ-丁内酯，由于其在具有生物活性的天然产物中的重要地位，长期以来一直推动着对映选择性合成策略的发展。有鉴于此，德国明斯特大学Frank Glorius团队报道了通过N-杂环卡宾有机催化和铱催化协同作用，合成α,β-二取代γ-丁内酯的对映体和非对映体[3+2]环化反应。
该研究的主要亮点在于，通过筛选合适的配体，克服了使N-杂环卡宾有机催化与铱催化协同作战的挑战。研究人员采用了两种手性催化剂，控制所形成的两个立体中心的相对和绝对构型，从而实现了对γ-内酯产物的所有四种可能的立体异构体的选择性，并通过[4+2]环化将反应体系扩展到δ-内酰胺的合成。
SantanuSingha et al. Diastereodivergent synthesis of enantioenriched α,β-disubstitutedγ-butyrolactones via cooperative N-heterocyclic carbeneand Ir catalysis. Nature Catalysis 2019.
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0387-3
3. Nature Chemistry：使用二维白光显微镜观察非平衡分子堆积对微晶中单线态裂变的影响
单线态裂变是将单线态激子分成两个三线态激子的过程，已被提出作为提高未来光伏器件效率的一种机制。在表现出单线态裂变的有机半导体中，分子之间的几何关系通过设定决定系统能量的分子间偶联而起重要作用。威斯康星大学Martin T. Zanni团队使用超快二维白光显微镜对TIPS-并五苯微晶体进行空间成像，并发现低能量单重态稀疏分布在整个微晶体中，边缘处和形态缺陷处的浓度较高。
这些单重态的光谱与滑移堆积的分子几何结构和增加的电荷转移偶联一致。这些低能单重态的皮秒-时标动力学与相关的三重态对状态相匹配，我们将其归因于这些位点的单重态/三重态对相互转换。我们的观察结果支持这样的结论，即具有良好能量学的少数几何体可以在单重态裂变过程中发挥巨大作用。
Impact of non-equilibrium molecular packings on singlet fission in microcrystalsobserved using 2D white-light microscopy, Nature Chemistry (2019)
https://www.nature.com/articles/s41557-019-0368-9
4. Nature Physics：甲基铵碘化铅钙钛矿薄膜中载流子的远距离弹道扩展
半导体器件的性能基本上由活性材料中的载流子动力学决定。尽管在了解稳态条件下的这些动力学方面已经取得了进展，但是非平衡现象的重要性及其对器件性能的影响仍然难以捉摸。实际上，通常认为载流子的弹道传播对光伏（PVs）和发光二极管的机理没有贡献，因为在通过光子吸收或电注入产生载流子后，散射会迅速破坏此类过程。牛津大学Philipp Kukura和剑桥大学Akshay Rao团队使用飞秒瞬态吸收显微镜（fs-TAM）以10 μfs的时间分辨率和10 μnm的空间精度表征了在甲基铵碘化钙钛矿钙钛矿薄膜中光子吸收后载流子的时空动态。
研究发现，非平衡载流子在20 μfs的光子吸收范围内在150nm处弹道传播。结果表明，在标准条件下运行的典型钙钛矿光伏器件中，大部分载流子可以弹道到达电荷收集层。弹道运输距离似乎受材料内高能紊乱的限制，可能是由于无序诱发的散射所致。这通过改进材料和最大程度地减少了能量紊乱，为优化弹道运输距离提供了一条直接途径。该结果表明，钙钛矿中载流子运输的机制尚待探索，这可能会对器件性能产生重要影响。
Long-rangeballistic propagation of carriers in methylammonium lead iodide perovskite thinfilms, Nature Physics (2019)
https://www.nature.com/articles/s41567-019-0730-2
5. Nature Photonics：大面积高效近红外钙钛矿发光二极管！
近年来钙钛矿发光二极管（PeLEDs）的性能已经得到迅速的发展，最大外量子效率已经达到20％。然而，目前报道的PeLEDs的发光面积仍很小，并且在多个设备之间表现出较大的性能差异，这大大限制了其商业化进程。
近日，新加坡国立大学Zhi-Kuang Tan团队使用ITO/ZnO/PEIE/FAPbI3/poly-TPD/MoO3/Al的器件结构，实现了799 nm近红外PeLED的制备，其外量子效率（EQE）在 57 mA cm-2和57 W sr-1m-2达到了20.2%。器件EQE的标准偏差仅为1.2％，表明其具有很高的重复性。此外，作者制备的大面积（900 mm2）PeLED仍能达到12.1%的EQE。
XiaofeiZhao, Zhi-Kuang Tan. Large-area near-infrared perovskite light-emitting diodes.Nat. Photonics, 2019.
DOI：10.1038/s41566-019-0559-3
https://doi.org/10.1038/s41566-019-0559-3
6. Nature Photon.：使用随机激光的光谱超分辨率光谱学
超分辨率显微镜是指克服衍射极限的一套强大的成像技术。其中一些技术的重要性已获得2014年诺贝尔化学奖，这些技术基于通过空间稀疏采样进行图像重建的概念。近日，佛罗伦萨大学AliceBoschetti、Diederik S. Wiersma
介绍了基于频域中稀疏采样的超分辨率光谱学的概念，并表明可以使用随机激光源自然实现这一点。
在其混沌状态下，随机激光器的发射光谱在不相关的频率上具有尖峰，在发射带宽上稀疏分布。这些狭窄的激光模式可随机探测样品的光谱响应，从而可以以超出光谱仪分辨率的分辨率对其进行重建。该工作所提出的技术将启发新一代的简单，廉价，高分辨率的光谱学工具，并减少占地面积。
Boschetti, A. Wiersma, D. S. etal. Spectral super-resolution spectroscopy using a random laser. Nat.Photon. 2019.
DOI: 10.1038/s41566-019-0558-4
https://www.nature.com/articles/s41566-019-0558-4.pdf
7. Nature Commun.：光响应高分子聚合物的简便合成！
通过简便有效的策略合成功能性聚合物，无论在学术界还是工业界，都具有重要意义。有鉴于此，唐本忠院士、Jacky W. Y. Lam等人发展了一种由C–H激活的多螺环化简单策略，实现了原位生成具有复杂结构的光敏螺旋聚合物。以二甲亚砜为溶剂，在120°C条件下，利用钯（II）催化游离萘和内二炔逐步进行多螺环化反应，而不受单体表观化学计量平衡的限制。
基于该方法，研究人员可以高达99%的高收率合成一系列具有多取代螺段和绝对分子量高达39,000的功能聚合物。考虑到这种螺线型聚合物可发生光致荧光变化，研究团队将其集成为具有开/关模式的荧光光学图案。利用它们的光响应折射率，最终成功地将聚合物薄膜应用于集成的硅光子技术中，并通过紫外线照射实现了微环谐振器的谐振波长的永久性改变。
TingHan et al. Photoresponsive spiro-polymers generated in situ by C–H-activated polyspiroannulation. Nature Communications2019, 10,5483.
https://www.nature.com/articles/s41467-019-13308-w
8. Nature Commun.：纳米尺度铁基载氧体化学链甲烷部分氧化：近100%CO选择性
化学链甲烷部分氧化是低能耗、价廉的甲烷利用方法。然而，目前所采用的的化学链系统会同时产生CO2，从而减少了高价值燃料或化学品的生成。鉴于此，来自俄亥俄州立大学范良士教授采用铁氧化物纳米颗粒嵌入的介孔分子筛（SBA-15）用于化学链甲烷部分氧化可极大抑制CO2的共生。研究发现，该催化剂在750-935oC下可获得100%CO选择性，低于常规的载氧体系统100oC左右。
DFT计算结果表明纳米材料的结构与Fe2O3@SBA-15促进CO选择性密切相关。CH4的吸附与CO生成能垒不仅与纳米颗粒粒径而且与纳米颗粒表面位点类型相关。平均配位数较小的Fe原子促进了CH4的吸附和活化，较低配位的晶格氧可大大促进Fe-O键的断裂及CO的生成。该研究为化学链甲烷部分氧化新型催化剂设计提供了系统的策略与手段。
YanLiu, Lang Qin, Zhuo Cheng, Josh W. Goetze, Fanhe Kong, Jonathan A. Fan,Liang-Shih Fan *, Near 100% CO selectivity in nanoscaled iron-based oxygencarriers for chemical looping methane partial oxidation, Nature Communications,2019, 10, 5503.
DOI: 10.1038/s41467-019-13560-0
https://www.nature.com/articles/s41467-019-13560-0?utm_source=feedburner&utm_medium=feed&utm_campaign=Feed%3A+ncomms%2Frss%2Fcurrent+%28Nature+Communications+-+current%29#citeas
9. Nature Biotechnology：噬菌体联合治疗番茄青枯病
噬菌体已被提出作为农药的替代品来杀灭农作物的致病菌。然而，噬菌体的生物防治效果是可变的，在自然根际微生物群落中了解甚少。近日，南京农业大学沈其荣、韦中、Ville-Petri Friman的研究团队合作，提出了针对番茄青枯病的噬菌体联合治疗方案。
研究人员研究了不同噬菌体组合对番茄青枯雷尔氏菌感染的生物防治功效。在单个作物季节的温室和田间试验中，增加组合噬菌体的数量可使疾病发生率降低多达80％。疾病发生率降低的原因是病原体密度降低，以及筛选出了噬菌体抗药性但生长缓慢的病原体菌株，并且对青枯菌拮抗的细菌种类的富集。噬菌体处理不影响现有的根际微生物群。特定的噬菌体组合具有作为控制植物病原细菌工具的潜力。
Xiaofang Wang, Zhong Wei, Keming Yang, et al. Phagecombination therapies for bacterial wilt disease in tomato. NatureBiotechnology, 2019.
DOI: 10.1038/s41587-019-0328-3
https://www.nature.com/articles/s41587-019-0328-3
9. Anal. Chem：光稳定的荧光示踪器用于超分辨率线粒体成像
细胞线粒体中的能量工厂在所有的生理过程中都起着重要的作用。然而，虽然目前已有多种线粒体探针被开发，但大多数都是对线粒体中的活性物种进行检测。大连理工大学彭孝军院士、北京大学陈良怡教授等人合作制备了一种性能优良的荧光传感器EtNBEn，其不仅在细胞中具有优异的性能，并且在活体水蚤和斑马鱼中也都有着很好的效果。实验利用该荧光探针可在超分辨显微镜下对光刺激的线粒体肿胀过程进行观察。这一研究结果表明，EtNBEn可以在多种生理过程中对线粒体进行标记，从而为疾病的诊疗提供有效的帮助。
Qichao Yao, Liangyi Chen, Xiaojun Peng. et al. Photostable Fluorescent Tracker for Imaging Mitochondria with Super Resolution. Analytical Chemistry. 2019
DOI: 10.1021/acs.analchem.9b04065
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.9b04065
