1. Nature Chemistry: 酶催化新机理，发现一种自然界未知的C-C成键反应！

黄素依赖性“烯”还原酶（ERED）是实现立体选择性还原的绝佳催化剂。这些反应通常被认为遵循氢化物转移机理，但最近一些研究表明，ERED酶还可以通过单电子转移机理实现催化还原性脱卤和环化反应。有鉴于此，普林斯顿大学Todd K. Hyster等人进一步证明了ERED酶可以催化氧化还原中性自由基环化反应，从而从α-卤代酰胺中合成对映体富集的羟吲哚。

这种转化过程是自然界中目前尚未被发现一种全新的C-C键形成反应，还没有不对称催化案例。机理研究表明，反应通过黄素半醌/醌氧化还原对进行：基态黄素半醌为底物还原提供电子以进行还原，黄素醌对环化后形成的乙烯基α-酰胺基进行氧化。这项研究为酶催化开辟了一种全新的催化机制，并发现了ERED酶在不对称合成中的重要性。

Michael J. Black et al.Asymmetric redox-neutral radical cyclization catalysed by flavin-dependent ‘ene’-reductases. Nature Chemistry 2019.

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0370-2

2. Nature Catalysis：CuH级联催化炔烃选择性双官能团化

富含对映体的α-氨基硼酸在药物化学中具有独特的地位，他们不仅是蛋白酶体抑制剂中的优先药效团，也是有机合成中合成有用的手性结构单元的关键一环。再这样的背景下，CuH催化的不对称烯烃加氢官能化已成为构建立体碳中心的重要反应。相比之下，利用CuH级联催化来实现炔烃的还原性1,1-双官能化在合成上仍然是一个重大挑战。

有鉴于此，美国斯克里普斯研究所Keary M. Engle和美国匹茨堡大学Peng Liu等人报道了一种由CuH催化的炔烃双官能团话级联催化反应，可以高效实现炔烃硼氢化/加氢胺化级联反应合成α-氨基硼化合物。值得一提的是，该反应可以高选择性地得到所需的1,1-异二官能化的产物，而不是其他的同二官能化，1,2-异二官能化或还原性单官能化的副产物，实现了高的化学，区域和对映选择性。

De-Wei Gao et al.Cascade CuH-catalysed conversion of alkynes into enantioenriched1,1-disubstituted products. Nature Catalysis 2019.

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0384-6

3. Nature Catalysis：合适的配体，让两种手性催化剂协同作战，实现天然产物的立体发散性合成！

基于简单的起始原料，通过一步转化以实现天然产物的立体发散性合成，是本领域的一个关键研究课题。γ-丁内酯，由于其在具有生物活性的天然产物中的重要地位，长期以来一直推动着对映选择性合成策略的发展。有鉴于此，德国明斯特大学Frank Glorius团队报道了通过N-杂环卡宾有机催化和铱催化协同作用，合成α,β-二取代γ-丁内酯的对映体和非对映体[3+2]环化反应。

该研究的主要亮点在于，通过筛选合适的配体，克服了使N-杂环卡宾有机催化与铱催化协同作战的挑战。研究人员采用了两种手性催化剂，控制所形成的两个立体中心的相对和绝对构型，从而实现了对γ-内酯产物的所有四种可能的立体异构体的选择性，并通过[4+2]环化将反应体系扩展到δ-内酰胺的合成。

Santanu Singha et al.Diastereodivergent synthesis of enantioenriched α,β-disubstituted γ-butyrolactones viacooperative N-heterocyclic carbene and Ir catalysis. Nature Catalysis 2019.

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0387-3

4. PNAS：八面体尖晶石电催化剂用于碱性燃料电池

开发高效价廉的氧还原反应（ORR）电催化剂以替代Pt是燃料电池技术发展的巨大挑战。近日，来自康奈尔大学Héctor D.Abruña教授等合成了15种八面体尖晶石结构纳米颗粒并用于ORR反应。研究表明，MnCo₂O₄/C、CoMn₂O₄/C、CoFe₂O₄/C是ORR性能最高的3种电催化剂。CoMn₂O₄/C在1M KOH中的半波电位仅为0.89V，与Pt/C催化剂相当。

XAS表征发现，Co与Mn之间的电子传递是其高性能的主要原因。研究人员通过使用扫描透射电子显微镜和高能分辨近边精细结构发现活性最高的MnCo₂O₄/C中含有独特的Co-Mn核-壳结构。Co在核中主要存在形式为Co^2.7+，而在壳中主要为Co²⁺。Co在壳中主要占据了四面体位点，可能是ORR的活性位点。该研究在微观层面认识了单个纳米颗粒的电子结构，为碱性燃料电池高效电催化剂的理性合成提供了新的思路。

Yao Yang, Yin Xiong,Megan E. Holtz, Xinran Feng, Rui Zeng, Gary Chen, Francis J. DiSalvo, David A. Muller, Héctor D. Abruña*, Octahedralspinel electrocatalysts for alkaline fuel cells, PNAS, 2019 116 (49)24425-24432.

DOI:10.1073/pnas.1906570116

https://www.pnas.org/content/116/49/24425.short?rss=1

5. Nat. Commun.：在纳米尺度上探索原子层厚的MoS₂的边缘相关特性

层状二维材料具有独特的物理化学性质，使其在光电器件、传感、能源和催化等领域得到了高度关注和广泛应用。二维材料在制备过程中不可避免引入结构缺陷，虽然这些缺陷尺度仅为数纳米甚至单原子，但是会极大地改变材料的结构和电子性质，从而影响其应用。如果能在二维材料的工作环境下（大气或者液相）高空间分辨地表征缺陷的晶格结构与电子性质，有助于准确地理解二者之间的联系，获取明确的构效关系。这对有效地进行缺陷工程化，进一步优化基于薄层二维材料的应用具有重要意义。然而，深入研究非石墨烯二维材料缺陷的结构与电子性质仍是一个巨大的挑战，急需原位、高空间分辨的表征技术。

近日，厦门大学任斌，王翔，中科院半导体研究所谭平恒等通过针尖增强拉曼光谱（TERS）对薄层MoS₂一维缺陷（边缘，台阶和褶皱等）进行高空间分辨的成像，获得了互相关联的AFM形貌与TERS光谱信息，系统研究了不同缺陷位的结构与电子性质。研究发现，与单层MoS₂的边缘和褶皱相比，两层MoS₂的边缘和一层-两层之间的台阶位具有独特的电子-声子相互作用，从而导致缺陷位附近~1.8 nm范围内材料的能带发生弯曲。缺陷位具有特殊电子能带结构以及高化学活性（如氧吸附），与完美的晶格结构相比具有较低的电子密度，从而在缺陷位和完美晶格结构之间形成10~19 nm范围的自由电子扩散长度。此外，该工作还利用对缺陷结构和电子性质敏感的拉曼振动模的谱峰位移，发展出可以区分不同类型的MoS₂边缘（zigzag和armchair）的方法。该工作表明了TERS在原位、高空间分辨表征缺陷位的结构和电子性质方面具有独特的优势，可以进一步推广到其他二维材料，从而有效地指导缺陷设计和材料应用。（本文转自厦门大学化学化工学院官网）

Teng-Xiang Huang, XinCong, Xiang Wang*, Ping-Heng Tan,* Bin Ren,* et al. Probing the edge-relatedproperties of atomically thin MoS₂ at nanoscale. Nat. Commun., 2019

DOI:10.1038/s41467-019-13486-7

https://www.nature.com/articles/s41467-019-13486-7

6. Sci. Adv.：单原子Pt催化合成E-腙酯类和1H-吲唑骨架

未被保护的E-腙酯类是制备1H-吲唑和无数含氮生物活性分子的重要基础原料。尽管该类分子的合成有所进展，但是高效且立体选择性合成仍然较为困难。近日，来自新加坡国立大学的Ming Joo Koh和Kian Ping Loh教授合作采用富缺陷CeO₂纳米棒负载单原子Pt （Pt₁/CeO₂）为催化剂，与氨硼烷醇解作用一起，促进α-二重氮酯的E-选择性加氢制备一些列的N-H腙酯类，反应完成后总的转化频率高达566h^-1。

研究表明易获取的羧酸酯经一锅法加氢反应后能够原位生成α-二重氮酯底物。通过简明、扩展合成1H-吲唑衍生药物及其¹⁵N标记类似物，进一步证实了该方法的实用性。结合实验研究和密度泛函理论计算结果表明，Pt位点同时与氮N═N和酯羰基的配位是控制立体选择性的关键。

Cuibo Liu, ZhongxinChen, Huan Yan, Shibo Xi, Kah Meng Yam, Jiajian Gao, Yonghua Du, Jing Li,Xiaoxu Zhao, Keyu Xie, Haisen Xu, Xing Li, Kai Leng, Stephen J. Pennycook, BinLiu, Chun Zhang, Ming Joo Koh*, Kian Ping Loh*, Expedient synthesis ofE-hydrazone esters and 1H-indazole scaffolds through heterogeneous single-atomplatinum catalysis, Science Advances, 2019, 5, 1537.

DOI:10.1126/sciadv.aay1537

https://advances.sciencemag.org/content/5/12/eaay1537?rss=1

7. Nat. Commun.：纳米尺度铁基载氧体化学链甲烷部分氧化：近100%CO选择性

化学链甲烷部分氧化是低能耗、价廉的甲烷利用方法。然而，目前所采用的的化学链系统会同时产生CO₂，从而减少了高价值燃料或化学品的生成。鉴于此，来自俄亥俄州立大学Liang-Shih Fan教授采用铁氧化物纳米颗粒嵌入的介孔分子筛（SBA-15）用于化学链甲烷部分氧化可极大抑制CO₂的共生。研究发现，该催化剂在750-935^oC下可获得100%CO选择性，低于常规的载氧体系统100^oC左右。

DFT计算结果表明纳米材料的结构与Fe₂O₃@SBA-15促进CO选择性密切相关。CH4的吸附与CO生成能垒不仅与纳米颗粒粒径而且与纳米颗粒表面位点类型相关。平均配位数较小的Fe原子促进了CH₄的吸附和活化，较低配位的晶格氧可大大促进Fe-O键的断裂及CO的生成。该研究为化学链甲烷部分氧化新型催化剂设计提供了系统的策略与手段。

Yan Liu, Lang Qin, ZhuoCheng, Josh W. Goetze, Fanhe Kong, Jonathan A. Fan, Liang-Shih Fan *, Near 100%CO selectivity in nanoscaled iron-based oxygen carriers for chemical loopingmethane partial oxidation, Nature Communications, 2019, 10, 5503.

DOI: 10.1038/s41467-019-13560-0

https://www.nature.com/articles/s41467-019-13560-0?utm_source=feedburner&utm_medium=feed&utm_campaign=Feed%3A+ncomms%2Frss%2Fcurrent+%28Nature+Communications+-+current%29#citeas

8. JACS：UiO-67封装Pt纳米颗粒催化CO₂加氢制甲醇：破译MOF的作用

金属有机框架（MOFs）作为催化剂和催化剂载体材料具有广阔的前景。然而，动力学在目标反应中的角色研究却很少。近日，挪威奥斯陆大学Unni Olsbye等制备了Pt纳米颗粒（NPs）嵌入Zr基UiO-67 MOF中这一极其稳定的MOFs催化剂，并对该催化剂在170°C和1-8 bar压力下催化CO₂/H₂形成甲醇这一反应进行了H/D和13C/12C交换，操作红外的稳态和瞬态动力学，光谱和密度泛函理论（DFT）建模研究。

研究表明，甲醇是通过附着在Zr节点上的甲酸盐类物质在Pt NPs和缺陷Zr节点之间的界面处形成的。作者进一步仔细分析瞬态数据后发现，中间体的数量高于每个Pt NPs周围MOFs晶格中开放Zr位点的数量。因此，必须有额外的Zr位点才能形成甲酸盐。DFT计算表明，在预处理过程中，大力促进Pt NP的生长，可在预处理过程中置换连接基并形成开放Zr位点。然而，与实验观察到的优异的催化剂稳定性相一致，甲酸形成过程中的连接基置换在能量上是不利的。然而，甲酸形成过程中的连接基置换在能量上是不利的，这与实验观察到的优异的催化剂稳定性相一致。总而言之，该工作提供了确凿的证据，表明甲醇是在Pt NPs和位于Pt NPs表面的连接子缺陷型Zr₆O₈节点的界面处形成的。

Emil S. Gutterød, UnniOlsbye*, et al. Hydrogenation of CO₂ to Methanol by Pt NanoparticlesEncapsulated in UiO-67: Deciphering the Role of the MOF. J. Am. Chem. Soc.,2019

DOI: 10.1021/jacs.9b10873

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10873

9. JACS：调整单原子催化剂的配位环境实现高效氧还原反应

燃料电池和金属空气电池等许多应用的发展都迫切需要高效的氧还原反应（ORR）电催化剂。设计用于氧还原反应（ORR）的原子分散金属催化剂是实现高效能量转换的有前途的方法。近日，悉尼科技大学汪国秀，清华大学李亚栋，陈晨，国立台湾大学Ru-Shi Liu等多团队合作，开发了一种模板辅助方法来合成一系列锚定在多孔N，S共掺杂碳（NSC）基质上的单金属原子催化剂，并作为高效的ORR催化剂，以研究结构与其催化性能之间的相关性。

结构分析表明，相同的合成方法得到的以Fe为中心的单原子催化剂（Fe-SAs/NSC）和以Co/Ni为中心的单原子催化剂（Co-SAs/NSC和Ni-SAs/NSC）的结构存在明显差异，这是每种金属离子在初始合成过程中与含N，S的前体形成络合物的趋势不同导致的。研究发现，Fe-SAs/NSC主要由分散良好的FeN₄S₂中心位点组成，其中S原子与N原子成键，而Co-SAs/NSC和Ni-SAs/NSC中的S原子与金属成金属-S键，从而形成CoN₃S₁和NiN₃S₁中心位点。

DFT计算表明，FeN₄S₂中心位点比CoN₃S₁和NiN₃S₁位点更具活性，原因是FeN₄S₂中心涉及的中间体和产物的电荷密度较高，能垒较低。实验结果表明，三种单原子催化剂都具有高的ORR电化学性能，而Fe-SAs/NSC表现出最高的电化学性能，甚至优于商业化的Pt/C。此外，与市售Pt/C相比，Fe-SAs/NSC还显示出较高的甲醇耐受性，并具有高达5000次循环的高稳定性。该工作为高电催化活性单原子催化剂的结构设计提供了参考。

Jinqiang Zhang, YufeiZhao, Chen Chen*, Ru-Shi Liu4*, Yadong Li*, Guoxiu Wang*, et al. Tuning thecoordination environment in single-atom catalysts to achieve highly efficientoxygen reduction reactions. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI:10.1021/jacs.9b09352

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b09352

10. 中科大JACS：通过电荷转移促进Pd₃Pb上亚单层Pt的电子结构促进HER

H₂作为燃料电池中的清洁能源载体，是通过各种工艺从碳原料工业生产的，这个过程会释放大量CO₂。电解水是生产H₂的另一种方法，其涉及H⁺还原和H₂脱附在HER过程中起关键作用。高效的析氢反应（HER）电催化剂在加速水电解可持续生产H₂方面起着关键作用，而其大规模应用受到Pt催化剂高昂成本的阻碍。近日，中国科技大学吴宇恩等通过外延生长法可控地将亚单层Pt沉积在Pd₃Pb纳米片上（AL-Pt/Pd₃Pb）。AL-Pt/Pd₃Pb催化剂的活性表面Pt层的原子效率得到最大程度的优化，并且Pd₃Pb片调节了Pt层的电子结构，从而大大增强了酸性条件下的HER性能。

实验发现，AL-Pt/Pd₃Pb催化剂表现出出色的HER活性，过电位仅13.8 mV即可达到10 mA/cm²的电流密度，并在-0.05 V时具有7834A/g_Pd+Pt的高质量活性，两者均大大超过了商用Pt/C（30 mV，1486 A/g_Pt）。此外，AL-Pt/Pd₃Pb在酸性条件下，连续的25小时计时电流测试中，显示出出色的HER稳定性。密度泛函理论计算表明，AL-Pt/Pd₃Pb催化剂的固有活性提高主要来自于从Pd₃Pb到亚单层Pt的电荷转移，从而使其产生了强大的静电相互作用，可以稳定限速的过渡态，并降低了壁垒。

Yancai Yao, Xiang-KuiGu, Dongsheng He, Yuen Wu*, et al. Engineering Electronic Structure ofSub-monolayer Pt on Intermetallic Pd3Pb via Charge Transfer Boosts HydrogenEvolution Reaction. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI:10.1021/jacs.9b09391

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b09391

11. 南京师范大学Angew：稳定的异金属基团簇有机框架用做人工光合作用催化剂

近年来，CO₂排放的不断增加引起了严重的能源和环境问题。大量研究工作集中在寻找实现CO₂人工转化的有效方法。植物光合作用可利用太阳能将CO₂和H₂O转化为碳水化合物和O₂，受其启发，科学家们希望通过人工光合作用将H₂O中的CO₂还原为高附加值的化学品或燃料。然而，在一种光催化剂上将CO₂还原与H₂O氧化反应相结合一直是人工光合作用中的一项艰巨任务。

近日，南京师范大学Ya-Qian Lan，Jiang Liu等在报道了一系列稳定的异金属Fe₂M团簇基MOFs（NNU‐31‐M，M = Co，Ni，Zn）光催化剂，该催化剂可实现CO₂和H₂O到HCOOH和O₂的整体转化，且无需额外的牺牲剂和光敏剂。该催化剂在可见光激发下，其异金属簇单元和光敏配体产生分离的电子和空穴；然后，低价金属M接受电子还原CO₂，而高价铁则利用空穴氧化H₂O。其中，NNU-31-Zn的HCOOH收率最高，达26.3μmolg^-1h^-1（选择性约为100％）。值得一提的是，这是第一个完成人工光合作用全反应的MOFs光催化剂系统。此外，作者还采用基于晶体结构的DFT计算证明了光催化反应机理。该工作为设计晶体光催化剂实现人工光合作用全反应提供了参考。

Long-ZhangDong, Jiang Liu*, Ya-Qian Lan*, et al. Stable Heterometallic Cluster‐Based Organic Frameworks Catalysts for Artificial Photosynthesis. Angew. Chem.Int. Ed., 2019

DOI:10.1002/anie.201913284

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201913284

12. Angew：Fe-N-C催化剂降解中氧的作用机制

质子交换膜燃料电池中氧还原反应（ORR）性能高低对该技术的推动至关重要。无贵金属ORR催化剂近年来受到了极大的关注，其中包含FeNx活性位点的Fe-N-C催化剂被认为是最具潜力的催化剂。目前该领域的研究重点已由催化剂的活性转移至催化剂的稳定性能。研究者已在室温下和在惰性饱和酸性pH电解液中进行了加速压力测试（AST），对催化剂的耐久性能进行了广泛的研究。近日，来自法国国家科研中心的Frederic Jaouen、Frederic Maillard等考察了pH为1的电解质中氧对Fe-N-C催化剂性能降低的影响机制。

研究表明，相比于Ar，Fe-N-C在O₂存在的AST中，催化剂发生了严重的降解，且其ORR性能降低是无氧条件下的4倍。研究人员采用拉曼研究发现在有O₂的AST中发生了严重的碳腐蚀，即使在较低的过电位下，如0.3-0.7 V（vs RHE），而Ar的AST中没有任何腐蚀发生。在有氧负载循环AST中，大量的FeNx活性位点消失并生成了Fe的氧化物。进一步研究表明有氧条件下即便很低的过电位也会发生Fe活性位点与H₂O₂通过芬顿反应生成活性氧物种最终导致催化剂碳腐蚀现象的发生。

Kavita Kumar, LaetitiaDubau, Michel Mermoux, Jingkun Li, Andrea Zitolo, Jaysen Nelayah, FredericJaouen*, Frederic Maillar*, On the Influence of Oxygen On the Degradation of Fe‐N‐C Catalysts, Angew Chem , 2019.

DOI:10.1002/ange.201912451

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201912451?af=R

13. Angew: O₂对Fe-N-C催化剂失效降解的影响

质子交换膜燃料电池中用于氧还原反应(ORR)的非贵金属催化剂正获得越来越多的发展势头，而由原子FeNx位点组成的Fe-N-C催化剂是最有前途的候选。研究和开发正在从活性目标转向提高Fe-N-C催化剂燃料电池的耐久性。通过在室温和惰性气体饱和酸性电解液中进行的加速应力测试(AST)，对其耐久性进行了广泛的研究。近日，CNRS的M. MAILLARD Frederic研究员等发现在O₂ vs Ar饱和的酸性电解液（pH=1）中进行负载循环AST时，Fe-N-C结构的降解现象明显变强，ORR活性损失增长了将近4倍。

拉曼光谱结果表明在O₂中负载循环AST之后，即使在低电位0.3~0.7 V（vs RHE）下循环，存在强烈的强碳腐蚀，然而在Ar中负载循环AST之后，没有腐蚀现象的发生。O₂中的负载循环AST导致Fe-N-C活性位点的大量损失，并形成了铁的氧化物。结果表明，在O₂存在的情况下，在如此低的电位下发生的难以避免的碳腐蚀是在H₂O₂和Fe位点之间由Fenton反应产生的活性氧引起的。

Kavita Kumar, LaetitiaDubau, Michel Mermoux, Jingkun Li, Andrea Zitolo, Jaysen Nelayah, FredericJaouen, Frederic Maillard. On the Influence of Oxygen On the Degradation ofFe-N-C Catalysts. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI:10.1002/anie.201912451

https://doi.org/10.1002/anie.201912451

14. 韩布兴院士Angew：缺陷三维γ‐In₂Se₃电还原CO₂制合成气

合成气（CO/H₂）是生产多种高价值化学品和液体燃料的原料，电化学还原CO₂制合成气前景广阔。然而，高效制备合成气仍是一大挑战。近日，来自中国科学院化学研究所韩布兴院士、Qinggong Zhu等发现碳纸上电化学合成的缺陷硒化铟（γ‐In₂Se₃/CP）该反应性能极高。研究发现，通过调变电解质[Bmim]PF₆和H₂O的组成或者改变采用的电位可以有效大范围调控生成产物CO和H₂间的比例（1/3到1/24），且产物仅有CO和H₂。

当使用纳米花状γ‐In₂Se₃/CP为电极时，产生CO/H₂为1/1时，电流密度可高达90.1mA cm^-2。此外，在极低过电位下（220mV）,CO的法拉第效率高达96.5%，电流密度为55.3 mA cm^‐2。该催化剂高效的电催化性能主要来源于其上的缺陷、三维结构、催化剂与载体间的相互作用获得的较多的活性位点、低的电子传递阻力、较大的电化学表面积等等。该研究为缺陷高效电化学还原CO₂催化剂的设计提供了新的途径。

Dexin Yang, QinggongZhu, Xiaofu Sun, Chunjun Chen, Weiwei Guo, Guanying Yang, Buxing Han*,Electrosynthesis of defective indium selenide with 3D structure on substratefor tunable CO₂ electroreduction to syngas, Angew Chem, 2019.

DOI:10.1002/ange.201914831

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201914831?af=R

15. Angew：具有组成和结构异质性的无定形MOFs为主的纳米复合材料用于OER

非晶金属有机框架（MOFs）是一种具有巨大应用潜力的新兴材料，然而，MOFs通常是在苛刻的条件下制备的，且具有复杂组成及结构的MOFs的很少见报道。近日，华东师范大学Chengzhong Yu，Jingjing Wan，同济大学Guangfeng Wei等使用简便的方法合成了具有复杂结构和成分的MOFs为主的纳米复合材料（aMOF-NC）。作者采用具有纳米棒形态的Fe基cMOFs (cMIL-88B; MIL=Matériaux deInstitute Lavoisier/Materials)为起始原料，经过2-甲基咪唑（2-MeIM）溶液处理诱导其非晶化生成aMIL-88B纳米棒，再引入Co²⁺到反应溶液中，获得aMOF-NC。

通过将Co 2+进一步添加到反应溶液中，获得aMOF-NC。该aMOF-NC具有核-壳-纳米棒@纳米片架构，包含位于核壳结构的纳米棒中的富铁的Fe-Co-aMOF核和富钴的Co-Fe-aMOF壳，无定形的Co(OH)₂纳米片作为外层。实验发现，得益于结构和成分的异质性，aMOF-NC表现出出色的析氧反应活性，在10.0 mA cm^-2下的低过电势为249 mV，Tafel斜率为39.5 mV/dec。该工作为合成具有优良性能的MOFs基复合材料提供了有效策略。

Chao Liu, Jing Wang,Jingjing Wan,* Guangfeng Wei,* Chengzhong Yu*, et al. Amorphous Metal‐Organic Framework‐Dominated Nanocompositeswith Both Compositional and Structural Heterogeneity for Oxygen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI:10.1002/anie.201914587

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914587

16. Angew：一种制备全pH值通用的低钌基双金属HER电催化剂的通用方法

电催化水分解是生产氢气的最理想的技术之一。然而，设计和合成新颖，高效，耐用的全pH析氢反应（HER）电催化剂用于大规模和可持续地电化学水分解产氢气具有挑战。近日，郑州大学卢思宇，中科院物理化学技术研究所张铁锐等报道了一种简便通用的方法，利用廉价、低毒的CQDs作为碳源和氮源，制备高效且稳健的Ru-M（M=Ni，Mn，Cu）双金属纳米粒子和碳量子点杂化物催化剂（RuM/CQDs），用于全pH值HER。

实验表明，RuNi/CQDs催化剂在全pH下均表现出优异的HER性能。Ru负载量为5.93μg Ru cm^-2的RuNi/CQDs催化剂在1 M KOH，0.5 M H₂SO₄和1 M PBS中达到10 mA cm^-2的电流密度，过电位分别13、58和18 mV，是已报道的无铂电催化剂中最佳的催化活性之一。同时，RuMn/CQD和RuCu/CQDs电催化剂也表现出理想的性能。理论计算表明，Ni掺杂会适度削弱Ru原子表面附近的氢键能并促进电子转移，从而提高HER性能。该工作为开发具有先进的HER性能的高效双金属/碳杂化催化剂提供了一种有前途的方法。

Yuan Liu, Xue Li,Qinghua Zhang, Tierui Zhang,* Siyu Lu*, et al. A General Route to Fabricate Low‐ruthenium‐based Bimetals Electrocatalystsfor pH‐universal Hydrogen Evolution Reaction via CarbonQuantum Dots. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI:10.1002/anie.201913910

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201913910

17. 南开大学展思辉Angew：BiO_2‐x氧空位和氧替代协同作用高效活化氧

纳米材料中缺陷无处不在，这些缺陷往往会带来新的性质与性能。然而，目前的研究主要集中在单独研究缺陷的作用，而忽略了多重缺陷的其他协同作用，如电子效应。近日，来自南开大学的展思辉教授课题组采用光催化分子氧（O₂）为模型反应，揭示了表面氧空位和体相氧替代同时存在的氧化铋上的双缺陷的作用机制。研究结果表明双缺陷的引入主要起到了空间和电子协同作用。

具体作用包括（1）体相氧替代可诱导产生局部电场，进而促进体相中电子和空位产生后立即分离；（2）氧空位可有效降低导带，充当电子捕获中心，从而促进O₂的吸附和活化，而该过程主要发生在存在体相氧替代的情况下。DFT计算结果表明，氧空位附近的氧替代即可促进氧空位上氧的吸附与解离。该研究工作为进一步深入理解缺陷的作用机制及其在催化中的应用提供了新思路。

Yueshuang Mao, PengfeiWang, Lina Li, Zongwei Chen, Haitao Wang, Yi Li, Sihui Zhan*, Unravelling theSynergy between Oxygen Vacancy and Oxygen Substitution in BiO_2‐x for Efficient Molecular OxygenActivation, Angew Chem, 2019.

DOI:10.1002/ange.201914001

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201914001?af=R

18. Adv. Mater.：低Ir含量IrNiTa无定型合金膜高效催化析氢反应

近年来，研究人员已经研制了各种用于析氢反应（HER）的催化材料，但开发本征活性高、并尽量减少使用贵金属的有效催化剂仍然至关重要。金属玻璃（MGs）或非晶态合金是一类极具吸引力的HER催化材料。然而限于该类材料的形式与组成，目前使用的主要仍为高贵金属含量的催化材料，大大限制了其进一步推广应用。

近日，来自中国科学院物理研究所柳延辉研究员课题组合成了一种低Ir含量的Ir₂₅Ni₃₃Ta₄₂纳米膜催化剂，该材料在0.5m H₂SO₄，Ir负载量为8.14 µg cm⁻²的条件下，显示了极高的本征活性和稳定性，在电流密度为10 mA cm⁻²时，其过电位仅为99mV，Tafel斜率为35 mVdec⁻¹，在50和100mV过电位下，其转化频率分别为1.76和19.3 H₂s⁻¹。该玻璃态的膜催化剂性能高于已报道的所有的金属玻璃态催化剂、典型的硫化物、磷化物，并与贵金属催化剂性能相当。研究表明该催化剂优异的性能来源于其新型合金系统的协同机制与无定型结构特征。这些发现为进一步开发多组分合金用于多相催化等领域提供了新思路。

Zi‐Jian Wang, Ming‐Xing Li, Ji‐Hao Yu, Xing‐Bo Ge, Yan‐Hui Liu*, Wei‐Hua Wang, Low‐Iridium‐Content IrNiTa Metallic Glass Filmsas Intrinsically Active Catalysts for Hydrogen Evolution Reaction, AdvancedMaterials, 2019.

DOI:10.1002/adma.201906384

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201906384?af=R

19. AM：直接编织法制备高活性可回收单位点多级孔有机金属聚合物催化剂

催化活性的降低是阻碍固定化分子催化剂在工业上应用的一个关键瓶颈问题，这可能是由于化学环境的改变和底物到达活性位点降低造成的。而多孔材料因其固有孔隙率高、表面积大被广泛认为是一种高效、可重复使用的催化剂固定化载体材料。近日，复旦大学涂涛课题组通过NHC‐M(M = Ir, Pd, Ru)配合物的直接编织，制备了具有原子分散金属和分级孔结构的多孔有机金属聚合物(POMPs)。

这些配合物可作为高效的双官能单位点催化剂和可回收催化剂，即使在ppm级催化剂负载下，在脱氢和加氢反应中比相应的NHC‐M配合物表现出显著增强的催化活性和选择性。在乙酰丙酸加氢生成γ‐戊内酯的反应过程中，TON高达1.01×10⁶，比相应的bis‐NHC‐Ir配合物高出750倍，作者将进一步利用直接编织方法扩展到其他特殊的均相催化剂，如金属卟啉和金属螯合物等。

Yajing Shen, QingshuZheng, Haibo Zhu, Tao Tu. Hierarchical Porous Organometallic PolymersFabricated by Direct Knitting: Recyclable Single‐SiteCatalysts with Enhanced Activity. Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201905950

https://doi.org/10.1002/adma.201905950

20. AM：3d过渡金属单位点催化剂的新机遇

将碳和水通过化学和电化学转化方式合成能源燃料和化学品对于解决日益严重的环境污染和能源短缺问题具有重要意义，目前这一技术的关键是催化剂材料的催化性能。传统上，贵金属颗粒或金属配合物被用作许多反应的催化剂。最近，3d过渡金属单位点制催化剂(3dTM‐SSCs)以其低成本、高活性、高稳定性的优势，已经成为非常具有潜力的下一代高性能无贵金属催化剂的候选材料。在分子水平上设计催化剂可以使金属原子得到更有效的利用，同时提高催化剂在苛刻反应条件下的性能。

尽管有这样的巨大的应用前景，然而距离实际规模化应用仍然存在较大的挑战，特别是在合成过程中3dTM‐SSCs的结构演变，活性位点结构的分子水平的研究，催化机制的进一步理解，以及长期的循环稳定性的提高。近日，阿贡国家实验室的Xiaomin Lin和大连理工大学的张光辉副教授合作综述了3d过渡金属单位点催化剂在促进碳水循环领域的新进展，讨论了通过受控热解合成来促进3dTM‐SSCs生成的研究进展，重点阐述了在碳和水循环的各种关键反应中调节催化性能的基本性能描述符。此外，还指出了这些新型催化材料目前面临的挑战和未来可能的解决方案。

Gang Wan, Guanghui Zhang,Xiao‐Min Lin. Toward Efficient Carbon and Water Cycles: EmergingOpportunities with Single‐Site Catalysts Made of 3dTransition Metals. Advanced Materials, 2019.

DOI:10.1002/adma.201905548

https://doi.org/10.1002/adma.201905548

21. Nano Energy: 高效析氢催化剂：CoP/CoMoP

高效电催化剂的合理设计和结构在水分解中起着主导作用，但这些非贵金属催化剂很少获得类Pt活性。显然，在氢气析出反应（HER）中，非贵金属催化剂的协同偶联可以视为基于Pt的材料的优选替代方案。近日，北京化工大学Daojian Cheng首先通过水热法，然后进行低温磷酸化，在带有CoP纳米线并结合有缺陷的CoMoP纳米片（CoP / CoMoP）的Ni泡沫上的异质结构电催化剂。

结果表明，由于CoP和CoMoP之间的界面协同作用，CoP / CoMoP表现出非常有效的HER活性和强大的稳定性，特别是在碱性电解质中具有优于商用Pt / C的高活性。密度泛函理论（DFT）计算证明，CoP和CoMoP之间的界面可以通过促进CoMoP上的H2O离解和CoP上的H吸附而改善HER的活性，特别是在碱性条件下。此外，具有P缺陷的CoMoP可以通过阻止CoMoP和CoP的活性位点阻止OH *来增强HER的活性。期望这种异质结构的CoP / CoMoP可以为设计和构建用于HER的高效协同电催化剂提供强大的界面工程策略。

Xingkai Huang, XiaopeiXu, Xiaoxu Lan, Daojian Cheng*, CoP Nanowires Coupled with CoMoP Nanosheets asa Highly Efficient Cooperative Catalyst for Hydrogen Evolution Reaction, NanoEnergy, 2019.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.104332

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285519310390

22. Nano Energy：共析结构WC/W₂C异质结：新型长效析氢催化剂

开发碱性条件下的析氢反应（HER）催化剂是该反应体系的主要挑战。钨的碳化物因具有类铂电子结构及催化性能而受到广泛关注，然而目前仅在酸性条件下钨的碳化物活性较高，而非在碱性条件下。近日，来自中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所赵志刚研究员课题组等采用低温热解一种二维有机-无机钨前驱体合成了一种独特共析结构的WC/W₂C（ES-WC/W₂C）。

碱性条件下，该新型催化剂在电流密度为10 mA/cm²时，其HER启动电位极低，为17mV，过电位也仅有75mV。其交换电流密度收率为0.58mA/cm²，比纯相WC和W₂C分别提高了14和12个数量级。ES-WC/W₂C具有优异的本征活性，归一化后的电化学活性表面积也远高于纯相WC和W₂C，且在运行480h后，无明显降低。该独特共析结构催化剂首次用于HER，且稳定性高于以往报道的钨的碳化物催化剂，为新型HER催化剂的设计提供了新思路。

Zhigang Zhao, WenbinGong, Shan Cong, Zhen Wang, Ge Song, Ting Pan, Xueqing Tang, Jian Chen, WeibangLu, Zhigang Zhao*, Eutectoid-structured WC/W₂C Heterostructures: ANew Platform for Long-term Alkaline Hydrogen Evolution Reaction at LowOverpotentials, Nano Energy, 2019, 104335.

DOI:10.1016/j.nanoen.2019.104335

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519310420?dgcid=rss_sd_all

23. Nano Energy：湿化学蚀刻超快构建界面位点增强电催化析氧反应性能

界面工程是调控催化材料表面性质、提高其性能的高效手段。然而传统的界面构建方法或耗能高、或耗时，难以满足应用的需求。近日，来自大连理工大学邱介山教授、于畅教授采用了一种超快速（30s）界面反应策略，通过湿法化学蚀刻的方法构建了碳纤维纸上集成的NiCo-LDH@FeOOH异质结构（NiCo-LDH@FeOOH/CFP），该合成过程中，Fe³⁺触发了H⁺生成、蚀刻的发生及Fe³⁺离子的水解。

研究人员发现合成的NiCo-LDH@FeOOH/CFP的材料具有丰富的界面活性位点和精细调节的电子结构，因此显示了卓越的电催化水氧化的活性及耐久性，仅224mV的超低过电位即可提供10 mA cm^-2的电流密度。此外，该超快界面反应策略可扩展到构建其他含Ni氢氧化物@FeOOH异质界面结构。这些发现将为进一步构建双/多组分异质结构的电催化超和能源相关材料提供了新思路。

Xiaotong Han, YingyingNiu, Chang Yu*, Zhibin Liu, Huawei Huang, Hongling Huang, Shaofeng Li, Wei Guo,Xinyi Tan, Jieshan Qiu*, Ultrafast Construction of Interfacial Sites by WetChemical Etching to Enhance Electrocatalytic Oxygen Evolution, Nano Energy,2019.

DOI:10.1016/j.nanoen.2019.104367

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S221128551931081X?dgcid=rss_sd_all

24. Advanced Science：高效全解水Ni₃Co纳米电催化剂

开发高效价廉双功能电催化剂用于析氢反应（OER）和析氧反应（OER）对于发展氢气生产技术至关重要，但仍然挑战巨大。为提高催化剂的性能，可分别合成金属合金纳米颗粒，采用导电性能良好、暴露金属位点较多、传质/电子传输能力更强的载体，如一维/一维分级分支结构氮掺杂碳载体。鉴于此，来自南京师范大学徐林教授和东南大学张一卫教授等合作开发了一种简单的静电纺丝-热解方法直接将Ni₃Co纳米颗粒均匀固定于由原位形成的N掺杂碳纳米管接枝碳纳米纤维构建的分层分支载体上。

研究表明该催化剂有效地调节了活性位点的电子结构，扩大了活性位点的暴露范围，并促进了电子转移和传质能力，从而有利于HER和OER。在0.1M KOH电解质中，为提供10 mA cm⁻²电流密度，该催化剂所需的过电位仅为114和243mV，且在运行27h后，其稳定性未见明显衰减。该研究为设计高效大规模电解水过渡金属电催化剂提供了全新的途径。

Tongfei Li, Sulin Li,Qianyu Liu, Jingwen Yin, Dongmei Sun, Mingyi Zhang, Lin Xu*, Yawen Tang, YiweiZhan*, Immobilization of Ni₃Co Nanoparticles into N‐Doped Carbon Nanotube/Nanofiber Integrated Hierarchically BranchedArchitectures toward Efficient Overall Water Splitting, Advanced Science, 2019.

DOI:10.1002/advs.201902371

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.201902371?af=R

25. iScience：富氧空位Co掺杂RuO₂用于酸性析氧反应

相比于已经工业化的碱性水解，酸性水解用于质子交换膜电极能够提供更高的离子电导率、较少的副反应、较高的电压效率及更快的系统响应等优点。然而，目前尚缺乏高效稳定的析氧反应（OER）电催化剂，大大的阻碍了酸性水解的工业化进程。近日，来自中科院宁波材料技术与工程研究所林贻超、张秋菊、陈亮等对Ru交换的ZIF-67采用一步退火法衍生了一种富氧空位Co掺杂的纳米棒状RuO₂电催化剂。

研究表明，该催化剂在酸性介质中显示了超高的OER性能，在10 mA cm^-2电流密度下的过电位仅为160mV，在10 mA cm^-2恒定电流下经受50h的恒电流稳定性测试，也能保持优异的活性。进一步研究表明，该催化剂优异的OER性能来源其大量的氧空位以及Co掺杂后的RuO₂被调变的电子结构。结合实验研究与DFT计算，研究人员揭示了在该反应条件下反应遵循的是空位相关晶格氧氧化机制（LOM），而非吸附物析出反应机制（AEM）。

Yuanyuan Tian, ShuoWang, Ever Velasco, Yueping Wang, Lujie Cao, Linjuan Zhang, Xing Li, YichaoLin*, Qiuju Zhang*, Liang Chen*, A Co-doped nanorod-like RuO₂electrocatalyst with abundant oxygen vacancies for acidic water oxidation,iScience, 2019.

DOI:10.1016/j.isci.2019.100756

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2589004219305012?dgcid=rss_sd_all

26. Journal ofCatalysis: 分级双壳层氮掺杂@MoSe₂碳纳米盒用作高效稳定的HER催化剂

氢作为一种高效、清洁的能源载体，很可能成为化石燃料的潜在替代品。电解水是制备高纯氢的较好途径，但其大规模应用需要高效稳定的电催化剂。目前，铂基贵金属纳米粒子被证明是最活跃的电催化剂，具有接近零的过电位来驱动阴极析氢反应，但其成本高、丰度低、耐久性差，极大地限制了其广泛应用的前景。因此，有必要开发一种对其具有高催化活性的非贵金属替代品，并含有丰富的地壳元素。MoS₂是一种由三个原子（S-Mo-S）组成的典型2D层状过渡金属二硫化物，是一种有前途的HER电催化剂，但存在活性位点较少、活性较低、导电性较差的问题。

近日，浙江师范大学的乔儒教授课题组和浙江理工大学的Zhongqing Jiang、Changsheng Song等合作，成功地将MoSe₂和N掺杂碳(NC)构建成双壳层中空纳米盒（NC@MoSe₂），得到的NC@MoSe₂电催化剂对析氢反应(HER)具有优异的催化活性。NC@MoSe₂将二维层状过渡金属双卤代烃(TMDs)和N掺杂碳的结构和功能优势巧妙结合，产生显著的协同效应，使其具有极强的电化学活性，有效催化析氢反应。而且，具有最佳厚度MoSe₂壳的NC@MoSe₂可以表现出相当低的起始电位61 mV，达到10 mA/cm²的电流密度仅需要很小的过电位164 mV（vs. RHE），塔菲尔斜率低至55 mV/dec，这主要得益于较小尺寸的超薄MoSe₂纳米薄片的大量暴露的活性边、整体的分层中空结构以及MoSe₂与NC层之间的强电子耦合作用。密度泛函理论(DFT)模拟结果较好地支持了实验观测结果，揭示了NC和MoSe₂之间存在着很强的协同效应。该工作为设计制备低成本、高活性的HER催化剂提供了一种新的思路。

Weiheng Chen, Ru Qiao,Changsheng Song, Leihong Zhao, Zhong-Jie Jiang, Thandavarayan Maiyalagan,Zhongqing Jiang. Tailoring the thickness of MoSe₂ layer of thehierarchical double-shelled N-doped carbon@MoSe₂ hollow nanoboxesfor efficient and stable hydrogen evolution reaction. Journal of Catalysis,2019.

DOI:10.1016/j.jcat.2019.11.013

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2019.11.013

27. AEM：Ni颗粒活化制单原子Ni催化剂高效电化学还原CO₂

电化学还原CO₂制燃料和高附加值工业化学品既能供应能源，也能减少碳排放，是一项颇有前途的战略。然而，碳氧双键热稳定性极高，且在电化学还原过程中，尤其是液相中，容易伴随析氢反应（HER），极大抑制了CO₂还原。近日，来自北京化工大学孙振宇教授、天津大学康鹏教授、韩国科学技术院Yousung Jung教授等合作采用商业含Ni多壁纳米碳管为原料，经Stöber法在碳管表面包覆聚合物层，再通过高温一步裂解法合成了结构为NiN₃ 的单原子Ni催化剂。

研究人员通过X射线吸收精细结构分析和DFT计算证实了Ni颗粒转变为单原子Ni的过程。该单原子Ni催化剂在低的过电位下即可促进高效电催化CO₂还原，CO的法拉第效率超过90%，转化频率近12000h^-1，金属质量活性高达10 600 mA mg⁻¹，超过了已报道的所有用于CO₂还原制CO的单原子催化剂。DFT计算结果表明，相比Ni@N₄，Ni@N₃（吡咯）结构上生成*COOH、CO脱附的自由能更低，因而促进了CO₂的转化。这一发现为制备低成本、高效单原子催化剂提供了简单有效的策略，推动的CO₂电还原技术的发展。

Qun Fan, Pengfei Hou,Changhyeok Choi, Tai‐Sing Wu, Song Hong, Fang Li,Yun‐Liang Soo, Peng Kang*, Yousung Jung*, Zhenyu Sun*,Activation of Ni Particles into Single Ni–N Atoms forEfficient Electrochemical Reduction of CO₂, Advanced EnergyMaterials , 2019.

DOI:10.1002/aenm.201903068

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201903068?af=R

28. AFM: 高熔点金属钨显著提高Pt₂CuW_0.25三元合金催化剂的稳定性

铂基合金纳米晶具有独特的表面和电子结构，是一种非常具有潜力的氧还原电催化剂。然而，由于非贵金属元素的溶解，铂基合金纳米晶催化剂的稳定性有待进一步提高，导致了活性与稳定性这另种重要的催化性能难以兼得。近日，北京理工大学的李煜璟研究员针对PtxCuy基合金的稳定性问题，采用湿化学法的热还原策略，以W(CO)₆为还原剂，合成了Pt₂CuW_0.25三元合金纳米颗粒催化剂。

除了表现出优异的催化活性，获得的Pt₂CuW_0.25/C还表现出很好的稳定性，在0.6~1.1 V (vs RHE)之间经过30000圈的加速极化，该催化剂的面积比活性和质量比活性分别保持为初始值的89.5%和95.9%。以表面Pt的空位形成能作为描述子，发现Pt₂CuW_0.25/C的稳定性增强主要是由于W与Pt/Cu原子间的键合更强，起到了“粘着剂”的作用，使原子稳定不易溶解，化学稳定性实验进一步验证了这一点。该工作证明了通过采用高熔点金属设计制备三元合金纳米电催化剂，可以在保证高活性的同时提高催化剂的热力学稳定性，对设计制备高活性、高稳定性、低成本的电催化剂具有重要的借鉴意义。

Wenzhe Tu, Wenjia Luo, ChangliChen, Kai Chen, Enbo Zhu, Zipeng Zhao, Zelin Wang, Tao Hu, Huachao Zai,Xiaoxing Ke, Manling Sui, Pengwan Chen, Qingshan Zhang, Qi Chen, Yujing Li, YuHuang. Tungsten as “Adhesive” in Pt₂CuW_0.25 Ternary Alloy for HighlyDurable Oxygen Reduction Electrocatalysis. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI:10.1002/adfm.201908230

https://doi.org/10.1002/adfm.201908230

29. Small：双相协同四面体NiS₂/NiSe₂多级笼界面电子转移有效触发析氧反应

电解水是解决能源短缺和环境问题最有潜力的途径。然而，限于析氧反应（OER）较慢的动力学，其应用受到极大限制。开发价廉高效的OER催化剂是推动电解水应用的关键。近日，来自中国石油大学代小平、宋卫余教授以镍基醋酸盐氢氧化物为前体，经过同时硫化/硒化过程合成了一种富相界面的四面体NiS₂/NiSe₂多级笼。

该纳米笼状NiS₂/NiSe₂异质结可暴露更多的活性位点，加速离子/气体传质，并优化界面电子结构，在20 mA cm^-2电流密度下的过电位为290mV，明显低于NiS/NiS₂和NiSe₂。实验表征和DFT计算表明，界面处由NiSe₂传递至NiS₂的电子可以调变多级界面处的电子结构，进一步协同改变了速率控制步骤中含氧中间体吸附的吉布斯自由能，分别由NiSe₂和NiS₂上的2.16eV和2.10eV降低至NiS₂/NiSe₂异质结上的1.86eV。这些结果表明具有双相协同作用的四面体NiS₂/NiSe₂多级笼能有效地触发OER过程，并加速OER动力学。这些发现为界面处电子传递的调控及其电催化应用提供了全新的途径。

Yang Yang, Yikun Kang,Huihui Zhao, Xiaoping Dai*, Meilin Cui, Xuebin Luan, Xin Zhang, Fei Nie, ZitengRen, Weiyu Song*, An Interfacial Electron Transfer on Tetrahedral NiS₂/NiSe₂Heterocages with Dual‐Phase Synergy for EfficientlyTriggering the Oxygen Evolution Reaction, Small, 2019.

DOI:10.1002/smll.201905083

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.201905083?af=R

30. ACS Nano：稳定高效的酸性水氧化电催化剂

水氧化催化剂(WOCs)对于电化学制氢至关重要，但在酸性条件下，电化学不稳定性仍然是WOCs的关键问题。近日，德州大学奥斯丁分校余桂华课题组提出了一种基于稀土元素的有机-无机聚合物双网络凝胶(DN gel)杂化的电催化剂，通过聚吡咯原位氧化聚合和氰化同步聚合实现高效的酸性水氧化。

X射线吸收和X射线光电子能谱揭示了无机聚合物和有机导电聚合物之间的协同作用，产生了良好的局部配位环境，这也进一步得到了DFT计算的支持。DN凝胶电催化剂在pH= 0电解液中对析氧反应表现出较高的活性和稳定的催化活性，且在超过3000次循环后无明显下降。该工作为开发高活性和稳定的WOCs提供了另一种见解，有望作为强酸中贵金属催化剂的替代品。

Zhiwei Fang, Ping Wu,Kang Yu, Yifan Li, Yue Zhu, Paulo J. Ferreira, Yuanyue Liu, Guihua Yu. HybridOrganic–Inorganic Gel Electrocatalyst for Stable Acidic Water Oxidation. ACSNano. 2019

DOI:10.1021/acsnano.9b07826

https://doi.org/10.1021/acsnano.9b07826