包信和院士课题组2019年研究成果集锦
纳米人编辑部
纳米人
2020-01-15
纳米人编辑部对2019年国内外重要科研团队的代表性重要成果进行了梳理，今天，我们要介绍的是中国科学院院士、发展中国家科学院院士和英国皇家化学会荣誉会士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，中国科学技术大学校长包信和老师。包信和院士主要从事能源高效转化和催化相关的表面科学和催化化学基础研究，以及新型催化过程和新催化剂研制和开发工作，研究领域主要包括金属催化剂的表面化学和纳米催化理论，多孔材料的合成与表征，甲烷活化、合成气催化转化以及小分子选择氧化，纳米限域催化等。部分代表性成果包括： 1）率先提出了“纳米限域催化”概念，系统研究了纳米限域体系中催化剂活性中心结构、电子特性和催化性能的控制规律。 2）创制晶格限域的单中心铁催化剂，实现了甲烷无氧转化直接制烯烃和高值化学品。 3）首创氧化物和分子筛纳米复合催化剂和催化过程，成功实现煤基合成气一步转化直接制低碳烯烃，为碳基资源的高效、清洁利用开辟了新途径。 4）发现了次表层氧对金属银催化选择氧化的增强效应，揭示了次表层结构对表面催化的调变规律，制备出具有独特低温活性和选择性的纳米催化剂，解决了重整氢气中微量CO造成燃料电池电极中毒失活的难题。 5）在甲烷活化方面，以分子氧为氧化剂，实现了甲烷在80℃条件下直接高效氧化为甲醇的反应;创制了Mo/MCM-22催化剂，使甲烷直接芳构化制苯的单程收率大幅度提高。近年来，包信和院士主要致力于设计开发新型高效纳米电催化材料，研究CO2电催化还原，高温CO2电解，合成气催化转化、氢能的生产和超级电容器等。下面，我们简要总结了包信和院士课题组2019年部分研究成果，供大家交流学习。1）由于相关论文数量较多，本文仅限于通讯作者文章，以online时间为准。2）由于学术有限，所选文章及其表述如有不当，敬请批评指正。3）由于篇幅限制，部分成果未列入编号，仅以发表截图展示。1. 室温电化学水汽变换制备高纯氢气丨Nature Commun.
水汽变换反应（WGS）（CO+H2O→H2+CO2）是工业上用来大规模制备氢气的主要方法。但WGS过程通常需要在高温（180oC-250oC）和高压（1.0-6.0 MPa）的苛刻条件下进行，而且制得的氢气中往往含有约1%-10%的CO残留以及反应副产物CO2和CH4等。因此，发展更经济环保的方法，在温和条件下直接制备高纯氢气是氢能发展的迫切需求。有鉴于此，大连化物所包信和、邓德会等人将WGS的氧化还原反应拆分为彼此分离的两个半反应，在温和的条件下实现了99.99%的高纯氢气制备，而且产氢法拉第效率接近100%。他们通过对催化剂的设计和电极结构的优化，使EWGS反应的起始电位降低至0 V，显著低于电解水的阳极理论电位1.23 V；在0.6 V时LSV电流密度高达70 mAcm-2，而且经过475小时的稳定性测试仍能够保持较高的活性。该工作提出的策略使电化学水汽变换反应成为一种可在常温常压下制备高纯氢气的新方法，为氢能的生产提供了一种新思路。Cui X, Su H Y, Chen R, etal. Room-temperature electrochemicalwater–gas shiftreaction for high purity hydrogen production[J]. Nature Communications, 2019.DOI: 10.1038/s41467-018-07937-whttps://www.nature.com/articles/s41467-018-07937-w2. 三维分层MoS2/石墨烯催化剂用作高效HER催化剂丨Nano Energy
析氢反应（HER）涉及质子和电子的转移以及氢的电子耦合吸附/解吸等过程，催化剂的HER催化活性强烈依赖于其质量传递、电子传导性质和本征催化活性。二硫化钼（MoS2）作为一种典型的2D过渡金属二硫化物，其边缘位点具有很高的本征催化活性，因此是一种非常具有潜力的非贵金属催化剂。然而其电子传导能力较弱，而且发挥催化作用的边缘活性位点数量有限，此外，二硫化钼纳米片之间容易在范德瓦尔斯引力的作用下团聚。鉴于此，包信和、邓德会等人设计制备了一种由MoS2和石墨烯组成的具有三维分级介孔结构的高效HER催化剂（3D-MoS2/G）。由于MoS2层与高导电性石墨烯骨架均匀连接，因此该材料具有很好的电子传导能力，MoS2层均匀分散在通道内，既暴露出丰富的边缘催化活性位点，而且不易团聚，因此3D-MoS2/G表现出优异的HER活性。将Co原子掺杂到MoS2晶格中可以进一步提高催化剂（3D-Co-MoS2/G）的活性，其在0.5 M H2SO4溶液中，达到10 mAcm-2的电流密度仅需143 mV的低过电位。与3D-Co-MoS2催化剂相比，3D-Co-MoS2/G表现出更加优异的稳定性，超过5000次循环伏安（CV）扫描后，仍然具有较高的催化活性。该工作通过多尺度结构工程设计制备了高活性和稳定性的MoS2电催化剂，对其他高效、长寿命的电催化剂的设计制备具有重要的借鉴意义。Three-dimensionallyhierarchical MoS2/graphene architecture for high-performancehydrogen evolution reaction. Nano Energy, 2019.DOI:10.1016/j.nanoen.2019.04.0493. 单壁碳纳米管限域碳化钼纳米粒子高效催化析氢反应丨Journalof Energy Chemistry
碳纳米管是一种独特的纳米反应器，可以调节限域纳米催化剂的催化活性。有鉴于此，中科院大连化物所的包信和院士和潘秀莲研究员等人合作，通过将碳化钼纳米颗粒(MoCx NPs)封装在直径1-2nm的单壁碳纳米管内可以显著增强析氢反应(HER)催化性能。而且研究发现，将MoCx NPs置于SWNTs内表面的催化剂(MoCx@SWNTs)比将MoCx NPs置于SWNTs外表面的催化剂(MoCx/SWNTs)具有更低的起始过电位和更小的Tafel斜率。这可能是由于置于SWNTs内表面的限域MoCx NPs的粒径更小，还原态更多。而且，与MoCx/SWNTs相比，MoCx@SWNTs的比表面积更大。此外，限域MoCx NPs的电子结构可能会由于SWNTs的约束作用所改变，因此H原子在限域MoCx NPs上的吸附自由能也会提高其性能。这些结果表明，单壁碳纳米管是一种一种新型的催化剂，具有良好的催化性能。Enhanced hydrogen evolution reaction over molybdenum carbide nanoparticles confinedinside single-walled carbon nanotubes. Journal of Energy Chemistry, 2019.https://doi.org/10.1016/j.jechem.2018.03.0064. γ-Al2O3对固体氧化物电解槽中乙烷电化学氧化脱氢制乙烯的界面增强作用丨Angew.
乙烯是一种非常重要的石油化工原料，目前主要通过石脑油蒸汽裂解制得。近年来，乙烷脱氢制乙烯反应由于具有高选择性和经济可行性的特点而日益受到研究人员的广泛关注。由于受热力学限制，乙烷无氧脱氢制乙烯的反应温度较高，且伴随有积碳生成，而乙烷有氧脱氢反应（ODE）能够克服热力学限制，反应温度相对较低，但反应气中氧气的存在会诱发碳氢化合物的深度氧化，进而导致乙烯选择性的下降。因此，设计开发新型高效的乙烷脱氢制乙烯过程具有重要的意义。有鉴于此，中国科学院大连化学物理研究所汪国雄研究员和包信和院士等人利用固体氧化物电解池（SOEC），在SOEC阳极实现了高选择性乙烷电化学脱氢制乙烯。他们将乙烷通入SOEC阳极，利用阴极CO2电解生成的氧物种催化转化乙烷制乙烯，通过在LSCF-SDC阳极表面修饰γ-Al2O3，进一步提高了ODE的活性。当γ-Al2O3的负载量为0.390 mg cm-2时，600℃条件下，乙烯的选择性最高达到92.5%，乙烷的转化率最高为29.1%，而且在乙烯选择性为90%的条件下连续运行200小时后无明显衰减，而且无积碳明显生成。原位XPS表征结果以及DFT理论计算表明，LSCF-SDC阳极表面修饰-Al2O3之后，电极表面氧空位以及吸附氧物种数量减少，而且界面处Al-O-Fe的形成促进了乙烷的吸附，从而提升了乙烯的选择性和乙烷的转化率。该工作利用SOEC同时实现了二氧化碳和乙烷的高选择性电催化转化，为低碳分子的催化转化提供了新的研究思路。YuefengSong, Le Lin, Weicheng Feng, Xiaomin Zhang, Qiao Dong, Xiaobao Li, Houfu Lv,Qingxue Liu, Fan Yang, Zhi Liu, Guoxiong Wang,* Xinhe Bao. InterfacialEnhancement by γ-Al2O3 of Electrochemical OxidativeDehydrogenation of Ethane to Ethylene in Solid Oxide Electrolysis Cells. Angew.Chem. Int. Ed., 2019.DOI:10.1002/anie.2019083885. Au/YSZ界面促进高温氧析出反应丨 Angew.
固体氧化物电解池（SOEC）将CO2和水转化为合成气、烃类燃料并联产高纯O2，具有易维修、能量效率高以及成本低等优点，在CO2转化和可再生清洁电能存储方面表现出极具潜力的应用前景。对于传统Ni-YSZ阴极支撑型SOEC，阳极氧析出反应活性直接影响SOEC性能，因此设计开发高活性阳极材料对于SOEC高温CO2电解至关重要。近日，中科院大连化学物理研究所汪国雄研究员和包信和院士、大连理工大学赵纪军教授、中科院上海微系统与信息技术研究所刘志研究员等人合作，通过构筑阳极Au/YSZ界面促进高温氧析出反应，实现了高温条件下CO2高效电催化转化。他们采用浸渍法在阳极构筑Au/YSZ界面。当Au载量为7.7mg cm-2时，在800℃和1.4 V条件下，CO2电解电流密度达到1.39 A cm-2，远优于传统阳极LSM-YSZ性能，而且连续运行100小时后性能无明显衰减。理论计算表明，O2-在电势驱动下从Au/YSZ界面溢流到Au颗粒表面后发生氧析出反应。该研究不仅有利于加深对SOEC阳极氧析出反应机理的认识，而且为设计高活性的阳极材料提供了新思路。Yuefeng Song, Si Zhou, Qiao Dong, Yangsheng Li, Xiaomin Zhang, Na Ta, Zhi Liu, JijunZhao, Fan Yang, Guoxiong Wang*, Xinhe Bao*. Oxygen Evolution Reaction over theAu/YSZ Interface at High Temperature. Angew. Chem. Int. Ed., 2019,58, 4617-4621.DOI:10.1002/anie.2018146126. 氧化锌纳米颗粒作为双功能催化剂在选择性合成气转化中的尺寸效应丨ACS Catalysis
氧化物-沸石(OX-ZEO)双功能催化剂可以将CO活化和C-C耦合分别分离到氧化物和沸石上，从而可以提高合成气转化率和选择性，因此具有较大的应用潜力。然而，氧化物的结构效应还有待进一步揭示。近日，大连化物所包信和院士和潘秀莲研究员等人合作，以单组分氧化锌作为探针氧化物，与SAPO-34结合，作为合成气合成轻烯烃的复合催化剂。随着氧化锌晶体尺寸从79 nm减小到23 nm，碳氢化合物的产率显著增加，这可以归因于在比表面积更高的小颗粒上有更多可用的活性中心。轻烯烃(light olefins)形成的TOF随ZnO颗粒尺寸的减小而增大，而轻烷烃的TOF则随ZnO颗粒尺寸的减小而减小，轻烯烃/轻烷烃的比例增大，这说明颗粒尺寸减小有利于烯烃的形成。该工作表明控制氧化物颗粒尺寸是设计活性更强、选择性更强的OX-ZEO催化剂用于合成气制烯烃的关键。Na Li, Feng Jiao, Xiulian Pan, Yi Ding, Jingyao Feng, Xinhe Bao. Size Effects ofZnO Nanoparticles in Bifunctional Catalysts for Selective Syngas Conversion. ACSCatalysis, 2019.DOI:10.1021/acscatal.8b04105https://doi.org/10.1021/acscatal.8b041057. 双金属氧沸石(OX‐ZEO)催化合成气直接制备高品质汽油丨 Angew.
尽管研究人员已经在直接将合成气转化为液体燃料方面做出了重大努力，但其该反应的选择性较低，该技术的实际应用仍然面临着较大的挑战，特别是在直接将合成气转化为高辛烷值、低含量芳香族化合物的优质汽油方面。近日，大连化物所包信和院士和潘秀莲研究员等人合作证明了具有一维十元环(10‐MR)通道结构(如SAPO‐11和ZSM‐22)的沸石与锌基和锰基金属氧化物(ZnaMnbOx)相结合，能够直接从合成气中选择性合成汽油级碳氢化合物C5-C11。在合成的烃类化合物中，汽油的选择性达到76.7%，在CO的转化率为20.3%时，CH4的选择性仅有2.3%。异石蜡烃与正构烷烃的比例高达15，辛烷值估计为92。此外，汽油中芳香族化合物的含量低至16%。而且，研究发现ZnaMnbOx的组成和结构对整个催化剂的活性起着重要的决定作用。该工作为通过合成气一步合成高辛烷值的环保型汽油提供了一种非常具有潜力的技术。Na Li; Feng Jiao; Xiulian Pan; Yuxiang Chen; Jingyao Feng; Gen Li; Xinhe Bao. High‐QualityGasoline Directly from Syngas by Dual Metal Oxide–Zeolite(OX‐ZEO) Catalysis. Angewandte Chemie InternationalEdition, 2019.DOI:10.1002/anie.2019029908. g-ZnO层和w-ZnO层(0001)上CO和H2的活化丨ACS Catal.
近日，中科院大连化物所包信和院士和杨帆研究员等人合作在Au(111)上制备了石墨烯类ZnO(g-ZnO)纳米结构和薄膜，并将g-ZnO与纤锌矿型ZnO(w-ZnO)(0001)单晶对CO和H2的催化反应活性进行了比较。他们利用近环境压力扫描隧道显微镜、X射线光电子能谱(XPS)和密度泛函理论(DFT)计算等方法，研究了CO/H2与g-ZnO和w-ZnO表面的相互作用和反应。w-ZnO(0001)表面对CO和H2的反应活性比g-ZnO/Au(111)表面对CO和H2的反应活性更为优异。进一步研究发现，CO氧化主要发生在w-ZnO(0001)的边缘位置和g-ZnO NSs与Au(111)的界面处，而g-ZnO薄膜在600K以下在Au(111)的界面处呈现惰性。同样的，w-ZnO(0001)表面在300K时可以分解H2，并伴有表面重构。DFT计算表明，ZnO表面对CO的反应可能与氧空位形成能有关，而氧空位形成能与电荷转移到晶格氧原子或表面极性有关。Hao Chen, Le Lin, Yifan Li, Rui Wang, Zhongmiao Gong, Yi Cui, Yangsheng Li, YunLiu, Xinfei Zhao, Wugen Huang, Qiang Fu, Fan Yang, Xinhe Bao. CO and H2Activation over g-ZnO Layers and w-ZnO(0001). ACS Catalysis, 2019.DOI:10.1021/acscatal.8b03687https://doi.org/10.1021/acscatal.8b036879. SrTiO3的声子增强光电效应提高光热电探测器响应度丨 Nature Commun.
光热电探测器是基于光热转换和热电转换两个物理过程，可实现长波红外和太赫兹室温探测的无源器件，具有自供电、非制冷、响应波长范围宽等优点，在长波红外和太赫兹探测、红外热成像、温度监测等领域发挥越来越重要的作用。传统光热电探测器采用的传统热电材料的Seebeck系数较低(通常小于200μV/K)，例如Bi2Te3、Sb2Te3等，而光热电探测器的响应度正比于材料的Seebeck系数(S)，因此为了提高光热电探测器的响应度，需要提高热电材料的Seebeck系数。近日，中国科学院大连化学物理研究所姜鹏、包信和等人采用具有较高Seebeck系数(约1000 μV/K)的钛酸锶(SrTiO3)作为热电材料，而且SrTiO3可以在长波红外大气窗口(8~14 μm)通过声子吸收来增强光热转换效率，因此使用SrTiO3的光热电元件在10 μm波长附近的响应度高达1.2V/W。此外，SrTiO3光热电探测器的响应波长可从深紫外延伸至远红外，可承受光功率密度高达103 W/cm2。与传统光热电探测器相比，SrTiO3光热电探测器具有成本低，耐高温，器件性能优异等优势，因此是一种非常具有实际应用潜力的光热电探测器。该工作为设计开发高响应度的光热电探测器提供了一种新的思路。XiaoweiLu, Peng Jiang, Xinhe Bao. Phonon-enhanced photothermoelectric effect in SrTiO3ultra-broadband photodetector. Nature Communications, 2019.DOI:10.1038/s41467-018-07860-011. 制备MOF限域客体催化剂的通用策略|Nature Commun.
把不同的物质装载到微小的孔洞中来研究环境对其结构和性能的影响，一直是一个备受关注的研究方向。作为一类由主体和客体构成的复合体系（host-guest system），提供孔洞的介质被称为主体（host），而被装进去的材料则被称为客体（guest）。随着过去一百多年里人们对于无机纳米孔材料（例如分子筛/zeolite）的探索和开发，对于以无机纳米孔材料为主体的主-客体系的研究也应运而生。而最近的三、四十年里，同时拥有有机和无机部分的杂化纳米孔材料（例如金属-有机框架材料/metal-organic framework，MOF）取得了空前的发展，相对应的主-客体系的研究也受到了人们的关注。这类以纳米孔材料为主体的主-客体系的应用之一是催化，作为客体的催化剂可以很好地分散在孔材料中以实现高分散负载，孔材料还可以通过主体和客体的相互作用增强催化剂的性能；同时，分散在孔中的催化剂尺寸在纳米（十亿分之一米）尺度，催化剂材料自身的状态可能会发生变化。这种现象被称为纳米限域效应。然而，把客体材料装到直径为1 nm的孔内是一件很具挑战有时甚至是不可能的事情，更不要说如何精确地控制客体只装在孔内而不会在孔外。因此，客体大多需要使用尺寸较小的反应物（例如前驱体）通过化学反应被合成在孔中。由于人们对如何选择合适的反应物和反应条件的认识比较有限，以纳米孔材料为主体的主-客体系的制备往往基于经验和实验上的反复尝试。此外，一些过分剧烈的化学反应还会破坏主体的孔结构。近日，中国科学院大连化学物理研究所的傅强和包信和院士、剑桥大学的StoyanK. Smoukov等人合作通过使用目标客体的普尔贝图（PEGS）来获取形成该客体的边界条件（电位和酸碱度（pH））。再结合主体孔的尺寸、主体的化学稳定性和反应物所需的功能性等因素来筛选用来在孔内合成客体的反应物和反应条件。如此一来，基于纳米孔材料的主-客体系的制备就有了理论的指导；同时，这种突破经验的做法极大地丰富了反应物和反应条件的有效选择。由于普尔贝图适用于元素周期表中绝大多数的元素，因此该方法具有普适性。除了可以基于PEGS设计和制备新型功能复合材料外，PEGS还有可能助力于对纳米和原子尺度上基础科学的探索。
Tiesheng Wang, Lijun Gao, Anthony K. Cheetham, Xinhe Bao, Qiang Fu and Stoyan K. Smoukovet al. Rational Approach to Guest Confinement inside MOF Cavities forLow-Temperature Catalysis. Nature Communications 10：1340（2019）.DOI：10.1038/s41467-019-08972-xhttps://www.nature.com/articles/s41467-019-08972-x
11. 二维材料限域催化剂在能源转化中的应用丨AM
由于二维材料因具有独特的电子特性和结构特征，这赋予了其优异的电催化性质，是一种非常具有潜力的电催化剂材料。二维材料中的晶格间隙以及二维层面与其他介质之间形成的覆盖层，可为催化活性位点提供优良的限域空间，利用二维材料这种独特的限域性质可以色剂制备高活性、高稳定性的电催化剂。最近，中国科学院大连化学物理研究所的包信和教授和邓德会教授等人合作综述了二维催化材料限域策略及其在能源储存与转化领域中的应用研究进展。他们首先概括介绍了二维材料晶格限域和二维材料层面覆盖限域两种方法对催化剂催化性能的影响，然后简要介绍了这两种限域方法在催化剂的设计、结构、应用和性能分析等方面的最新进展，最后对未来二维材料限域催化剂的催化性能、能量转化和应用前景进行了展望。二维材料是构建高性能催化剂的可靠的载体，该工作对于促进二维材料在能源领域的应用具有重要意义。Lei Tang, Xianguang Meng, Dehui Deng, Xinhe Bao. Confinement Catalysis with 2DMaterials for Energy Conversion. Advanced Materials， 2019.DOI：10.1002/adma.201901996https://doi.org/10.1002/adma.20190199612. 固体氧化物电解池中高温CO2电解的发展、挑战与展望丨AM
化石燃料的大量使用使大气中的CO2浓度迅速升高，带来了严重的环境和生态问题，因此降低大气中CO2浓度迫在眉睫。除了使用可再生能源替代化石燃料外，还需要利用CO2捕获与利用(CCU)技术降低现有大气中CO2的浓度。CCU技术可以将捕获的CO2转化为含碳的增值化学品，可以同时缓解环境污染和能源短缺问题。与人工光合作用、热催化还原和光化学转化等方法相比，电化学CO2还原技术具有能耗低、可持续等优势。固体氧化物电解池(SOEC)可以将CO2和H2O转化为合成气、烃类燃料，而且具有易维修、反应速率快、能量效率高以及成本低等优势，在CO2转化领域具有较大的应用潜力。近日，中科院大连化物所汪国雄研究员和包信和院士综述了固体氧化物电解池中高温CO2电解的的研究进展。他们首先介绍了SOEC的发展历程、CO2电解机理、SOEC电极和电解质材料，然后探讨了电极组成和微观结构对CO2电解性能的影响，同时总结了SOEC的衰减机制和发展状况，最后总结了目前存在的关键问题和挑战，并展望了CO2电化学还原高效转化和SOEC的发展前景。该工作有利于有利于促进固体氧化物电解池中高温CO2电解技术的进一步发展。High-Temperature CO2 Electrolysis inSolid Oxide Electrolysis Cells: Developments, Challenges, and Prospects. Adv.Mater. 2019.DOI: 10.1002/adma.201902033https://doi.org/10.1002/adma.20190203313. 用于催化控制的限域微环境丨ACS Catal.
近日，中科院大连化物所傅强研究员和包信和院士对用于催化控制的限域微环境研究进行了评论。1925年由休·斯科特·泰勒提出的活性位点的概念一直被认为是催化的基石。几十年来，对多相催化的研究主要集中在对反应活性位点的基本认识和合理设计上。在酶，也就是生物催化剂中，活性位点以及局部的微环境对它们催化的反应起着不可思议的控制作用。这种控制是通过弱相互作用实现的，例如氢键和色散力。受到酶的启发，人们越来越认识到微环境与多相催化的活性位点同样重要。活性位点、反应分子及其微环境之间的相互作用个别较弱，但整体上可能很强，并可能对催化反应产生重要的限制作用。尽管如此，具有可调活性和选择性的多相催化剂的设计是一个巨大的挑战。目前，已开发出一种制备聚合物层内纳米晶的合成方法，并以CO氧化为例，阐明了控制过渡态和产物扩散的原理。聚合物约束的金属催化剂可以应用于CO氧化以外的反应，证明了调节反应选择性的能力。研究人员已经明确地证明了聚合物封装层对金属表面反应过渡态能量的限制作用，以及对反应物质通过微环境层孔隙扩散的输运速率的影响。未来的研究方向包括探索更坚固的聚合物基或聚合物类微环境，以便在更广泛的温度条件下进行反应，如在300℃以上。另外，活性位点与微环境的相互作用需要优化，使微环境所产生的约束效应最大化，而活性位点与包覆层的相互作用所产生的位点阻塞效应最小化。Qiang Fu, Xinhe Bao. Confined microenvironment for catalysis control. NatureCatalysis, 2019.DOI:10.1038/s41929-019-0354-zhttps://doi.org/10.1038/s41929-019-0354-z14. 过渡金属-氮活性位点在二氧化碳电化学还原反应中的应用丨Chinese Journal of Catalysis
化石燃料的大量使用使大气中CO2浓度不断升高，这严重影响了自然界的碳循环平衡。为了解决这一问题，既需要减少CO2的排放，还需要降低将大气中现有的CO2浓度。CO2电化学还原反应（CO2RR）可利用太阳能、风能等可再生能源产生的电能将CO2直接转化生成高附加值化学品和燃料，有助于缓解温室效应，具有巨大的应用前景。然而，由于CO2的高度稳定性，CO2RR需克服较高的过电势，且由于反应在水相中进行，CO2RR与析氢反应（HER）存在竞争，因此开发高效、高选择性的催化剂一直是CO2RR研究的重要方向。研究表明，含有金属-氮（M-Nx）活性位的催化材料如卟啉、酞菁等大环配合物、金属有机骨架材料以及通过热解法制备的金属-氮-碳（M-N-C）材料具有优异的CO2RR性能。近日，中国科学院大连化学物理研究所的汪国雄教授和包信院士等人从实验和理论两方面综述了近年来该类材料领域的相关进展，重点介绍了金属位点种类、配体结构、载体选择对催化剂本征活性的影响，并讨论了反应条件优化对CO2RR性能提升的作用。结合原位表征和理论计算结果探讨了含M-Nx材料反应条件下活性位的结构及反应路径，为合理设计和优化CO2RR催化剂体系提供了新思路。ChengchengYan, Long Lin, Guoxiong Wang, Xinhe Bao. Transition metal-nitrogen sites forelectrochemical carbon dioxide reduction reaction [J]. Chinese Journal ofCatalysis, 2019, 40(1): 23-37.DOI:10.1016/S1872-2067(18)63161-4除此之外，包信和院士课题组2019年在电催化CO2还原、析氢反应、双功能催化剂、小分子催化等方面还发表了一系列重要成果，由于内容较多，在此不一一列出。感兴趣的读者可前往包信和院士课题组网站学习。包信和，物理化学家。1959年8月生于江苏扬中， 1982年毕业于复旦大学化学系，1987年获该校博士学位。曾在德国马普学会Fritz-Haber研究所任访问学者。2009年当选中国科学院院士。先后担任中国科学院大连化学物理研究所所长、中国科学院沈阳分院院长和复旦大学常务副校长，现任中国科学技术大学校长。担任Journal of Energy Chemistry 期刊共同主编，《中国科学》、《国家科学评论（NSR）》，以及Angew. Chem. Int-Ed、 Energy & Env. Sci. 、Surf. Sci. Report、Chemical Sci. 和ChemCatChem 等学术期刊编委和顾问编委。在国际知名刊物上发表SCI论文700余篇。课题组网站：http://fruit.dicp.ac.cn/Introduction.htm
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