1. Nature Commun.: 合金“胶”实现无粘结剂的能量存储！
现今对高能电池的需求推动了无粘结剂电极体系结构的发展。然而，电极颗粒与集流体之间的弱结合不能承受电池循环时活性材料的剧烈体积变化，这极大地限制了这种电极的大规模应用。以电化学沉积在铜基板上的锡纳米阵列作为钠电负极为例，苏州大学李亮等人展示了一种通过在锡和铜的界面处进行热合金化来加强电极和集流体之间连接的策略。
本文要点：
1）首先将Sn纳米壁形阵列（SnNA）电化学沉积到Cu基板上，然后进行最关键的，温和的（180 °C）热处理步骤。电化学惰性的Sn-Cu合金的存在具有电子导电性，又具有电化学惰性，可作为理想的结构“胶”，牢固地桥接SnNA与Cu基材。更重要的是，Sn-Cu的梯度状分布可确保在重复循环中体积膨胀/收缩没有大的变化，因此可在较长的循环中保持整体结构的完整性。
2）合金“胶”的工作机理通过电化学阻抗谱，原子结构分析和原位XRD结合来进一步表征，这使其成为具有持久性能的工程化无粘结剂电极的一种有前途的策略。当直接用作钠电负极时，SnNA在0.2 C时具有801 mAhg-1的可逆容量，在5C下首次为610mAh g-1，循环300次后仍有501mAh g-1。
Jiangfeng Ni, et al. Rooting binder-free tinnanoarrays into copper substrate via tin-copper alloying for robust energystorage, Nat. Commun., 2020
DOI: 10.1038/s41467-020-15045-x
https://www.nature.com/articles/s41467-020-15045-x
2. Nature Commun.：电化学沉积可以得到你想要的任何单原子催化剂！
单原子催化剂（SAC）由于其具有最大的原子利用率和独特的电子结构而展现出令人着迷的催化性能。但是，合成SAC的策略通常对锚定金属或载体有特殊要求。中科大Shiming Zhou和Jie Zeng等人报道了一种电化学沉积作为生产SAC的一般策略，该方法适用于广泛的金属SAC的制备。
本文要点：
1）电化学沉积可以同时在阴极和阳极上进行，仅通过改变金属前体和载体，就可以从阴极或阳极沉积成功地获得30多种不同的SAC。其中不同的氧化还原反应使SAC具有不同的电子态，阴极沉积的SAC对氢气析出反应表现出高活性，而阳极沉积的SAC对氧气析出反应表现出高活性。
2）当将在Co0.8Fe0.2Se2@Ni泡沫上阴极和阳极沉积的Ir单原子集成到两电极电解池中以进行总水分解时，在碱性电解质中10 mA cm-2时表现出1.39 V的电压。
Zhirong Zhang, et al. Electrochemicaldeposition as a universal route for fabricating single-atom catalysts, Nat.Commun., 2020
DOI: 10.1038/s41467-020-14917-6
https://www.nature.com/articles/s41467-020-14917-6
3. Chem. Soc. Rev.：用于水分解、氧还原以及选择性氧化的原子位点电催化剂
电催化反应在清洁能源转化中扮演着重要角色。近年来，原子位点催化剂，包括单原子位点催化剂以及双原子位点催化剂等凭借极高的原子利用效率、明确的催化活性位点以及高催化选择性等优势而被视为贵金属催化剂的良好替代品。在本文中，清华大学化学系的李亚栋院士与陈晨副教授等对近年来原子位点催化的相关进展进行了综述。
本文要点：
1) 作者在文章中首先介绍了单原子催化剂、双原子催化剂等电催化新宠的设计与合成方法。然后，对于这些原子位点电催化剂确定精确原子结构所需的先进表征手段进行了简单介绍。
2) 在文章的第二部分作者对原子位点催化剂在一些清洁能源转化反应中的进展进行了详细的介绍：其中包含水分解反应（包括氢析出反应和氧析出反应）、氧还原反应（包括四电子的氧还原生成H2O/OH-的反应和两电子氧还原生成H2O2/HO2-的反应）以及生成酸、甲醇、乙醇的等选择性电催化氧化反应。
3) 作者在文章最后探讨了开发具有更高选择性、更高催化活性、更稳定和更低成本的原子位点催化剂所面临的机遇与挑战。
Di Zhao et al, Atomic site electrocatalystsfor water splitting, oxygen reduction and selective oxidation, Chem. Soc. Rev.,2020
DOI: 10.1039/C9CS00869A
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/c9cs00869a/unauth#!divAbstract
4. Chem. Soc. Rev.: 氧析出电催化剂的设计基础
电力驱动的水分解反应能够将电能以氢气的形式储存起来。氧析出反应(OER)作为电驱动水分解的一个半反应，受限于其迟滞的反应动力学而成为了限制整个四电子分解反应动力学的瓶颈。发展廉价可靠的OER电催化剂是解决水分解中效率问题的关键。不过，电催化剂的设计要以OER反应的电化学原理以及反应过程中的过电势来源为依据。近日，新加坡南洋理工大学的Zhichuan J. Xu等对OER电催化剂的设计原理以及相关的实验进展进行了总结。
本文要点：
1）文章从实验和理论两方面对近年来有关OER反应电催化剂的相关工作进行了梳理，这其中既包括传统的吸附体演化机制（adsorbateevolution mechamism, AEM），也包含了新型的晶格氧介导机制（lattice-oxygen-mediatedmechanism, LOM）。
2）作者首先讨论了传统AEM机制与其相关反应在不同反应中间体条件下的关系。作者介绍了提高AEM反应机制的本征活性以及相关描述指标的方法。尽管AEM的相关反应能够帮助人们快速地进行电催化剂的筛选，但是所得到的电催化剂的催化活性却不尽相同。
3）随后，作者介绍了如何规避AEM反应机制的局限性，这其中包括对HOO*反应中间体进行稳定化、对质子受体进行官能化以及利用晶格氧介导机制等策略。这些方法有助于打断HOO*和HO*两种反应中间体之间的关联，因而能够有效改善反应动力学并降低OER反应的过电势。
4）作者在文章最后探讨了OER反应电催化剂设计中仍然存在的问题和挑战并对该领域在未来的发展提供了一些建议。
JiaJia Song et al, A review on fundamentalsfor designing oxygen evolution electrocatalysts, Chemical Society Reviews, 2020
DOI: 10.1039/c9cs00607a
https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2020/cs/c9cs00607a?page=search
5. Angew：空心金属有机骨架(MOF)介导铜枝晶原位结构增强CO2电还原
甲酸盐是一种具有相当经济价值的液体燃料，也是一种非常有用的化工原料。电化学将CO2还原成甲酸盐，对可再生能源的储存和环境的可持续发展具有重要意义。遗憾的是，甲酸盐电合成的高选择性在能量效率上是低效的，迄今为止只能在高的负极电位下实现。目前，将CO2转化为甲酸盐最有效的电催化剂是Sn、In和Pb基材料。但这些材料通常要么转化率低，要么需要较高的能量输入。而目前电催化CO2在高电流密度和高效率下还原为单一产物仍然是一个挑战。然而，传统的电极制备方法，如滴铸，通常具有较低的固有活性。在此，中国科学院化学研究所的韩布兴等人报道了一种新型制备非均相电催化剂的合成策略。
本文要点：
1）该催化剂由原位电合成的空心铜金属有机骨架(MOF)衍生的三维分级铜枝晶组成，制备Cu-MOF膜仅需5min。
2）合成策略优先暴露增加的活性位点，有利于将CO2还原成甲酸盐。
3）在离子液体电解质和常用的H型电池中，电流密度可达102.1 mA cm-2，选择性为98.3%。
Zhu et al.，Hollow metal organic framework-mediatedin-situ architecture of copper dendrites for enhanced CO2 electroreduction.Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.202001216.
DOI：10.1002/anie.202001216
http://dx.doi.org/10.1002/anie.202001216
6. AM: 具有过充自我保护功能的智能锌碘电池
锌碘水系电池（ZIAB）具有极高的理论容量，环境友好性和固有的不易燃性，对于电网规模的储能系统具有很高的吸引力。但是，由于锌剥离/电镀的电位接近氧化还原电势和放出氢气，因此ZIAB过度充电时会引起剧烈的副反应，严重的安全隐患和电池故障。德累斯顿工业大学冯新亮和Minghao Yu等人通过使用智能的pH响应电解质实现了一种新型的刺激响应型锌碘水系电池（SR-ZIAB），其具有快速的过充电自保护能力。
本文要点：
1）光谱电化学和理论模拟表明，ZIABs在过充电期间的电池失效机理是由氢逸出引起的电解质pH值升高，阳极上绝缘ZnO的不可逆形成和阴极上可溶性Zn(IO3)2的不可逆形成所致。
2）SR-ZIAB采用基于聚（2-乙烯基吡啶）（P2VP）的智能pH响应电解质组装而成。过度充电的SR-ZIABs的pH升高会导致P2VP在不到30 s的时间内从亲水性可溶态快速转变为疏水性凝胶态，这是由于电解质中季吡啶基团的去质子化所致，从而导致P2VP的内阻增加。因此，在过充电条件下，可以快速关闭氧化还原反应的SR-ZIAB，容量降至初始容量的6％，避免在过充后产生气体，从而避免了电池的连续损坏。
3) 关闭的SR-ZIAB可以通过将电解液的pH值重新调节到初始状态，实现以接近100％的容量恢复率打开SR-ZIAB，恢复到正常操作状态。
Faxing Wang, et al. A Stimulus‐ResponsiveZinc–Iodine Battery with Smart Overcharge Self‐Protection Function, Adv.Mater., 2020
DOI: 10.1002/adma.202000287
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202000287
7. AM：一种多仿生双梯度电极，用于微气泡控制水裂解
全水裂解产生的清洁能源有望成为一种负担得起、可持续和可靠的资源，但要获得具有可控途径的纯燃料仍然是一个挑战。有鉴于此，中国科学院理化技术研究所的Moyuan Cao和哈尔滨工业大学的Jun Ma等研究人员，提出了一种简单、经济的方法，利用多个仿生电极控制生成的气相，实现H2/O2产物的原位分离。
本文要点：
1）该多功能电极基于双梯度Janus非对称泡沫，即润湿性梯度促进单向气体渗透，几何梯度促进水平方向的自发表面输运，协同促进水环境中的自驱动三维气泡输运。
2）利用三维仿生电极，阴极与阳极之间的有限距离可以减小到1mm，相应的电流密度比一般条件提高了1.5倍。
这种双方向Janus三角形电极阐明了水在整体分裂过程中的三维智能气泡操作，为开发面向受限空间和零重力等复杂环境的先进电化学过程提供了良好的机会。
Zhiyun Long, et al. A Multi‐BioinspiredDual‐Gradient Electrode for Microbubble Manipulation toward Controllable WaterSplitting. Advanced Materials, 2020.
DOI：10.1002/adma.201908099
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201908099
8. Nano Lett.：一种合理设计的聚合物结合物用于增强抗肿瘤免疫
肿瘤和基质细胞之间的串扰是肿瘤微环境(TME)的中心场景。虽然肿瘤细胞对免疫细胞的主要作用是建立一种免疫抑制环境，但在一定条件下肿瘤细胞死亡会增强抗肿瘤免疫。在此，中国科学院长春应用化学研究所陈学思、宋万通等人报道了一种合理设计的肿瘤特异性增强的氧化应激聚合物结合物(TSEOP)，用于增强抗肿瘤免疫。
本文要点：
1）以肉桂醛(CA)、4-甲酰基苯硼酸频那醇酯和5-异氰戊烯-1-炔为原料，经Passerini反应，再与聚(L-谷氨酸)-接枝-聚(乙二醇)单甲醚(PLG-g-mPEG)进行叠氮基-炔基点击反应，制得TSEOP。
2）在肿瘤刺激条件下，CA和醌甲基化物(QM)迅速生成，协同诱导强氧化应激、免疫原性肿瘤细胞死亡(ICD)和抗原递呈细胞活化。体内研究表明，TSEOP治疗提高了肿瘤特异性抗肿瘤免疫，并根除了小鼠结直肠和乳腺肿瘤。本研究对设计聚合物作为肿瘤免疫治疗药物具有一定的启发意义。
Sheng Ma, et al. Rationally Designed PolymerConjugate for Tumor-Specific Amplification of Oxidative Stress and BoostingAntitumor Immunity, Nano Lett., 2020.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b05265
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.9b05265
9. Nano energy：二维石墨二炔负载钌原子用于高效水分解
高效的电催化剂在电化学转化技术中起着关键作用，通过这种技术，自然界中丰富的物质（例如H2O和CO2）可以有效被利用。目前，几乎所有报道的析氢反应（HER）电催化剂只能在酸性条件下有效地工作，而有效的析氧反应（OER）只能在碱性介质中很好地工作。钌基氧化物通常被认为是酸性OER的有效电催化剂。然而，它们的低稳定性和高成本严重限制了进一步的应用。近日，中国科学院大学，中科院化学研究所李玉良院士与山东大学薛玉瑞团队联合香港理工大学黄勃龙等确定了以二维石墨二炔为载体合理可控地合成Ru原子催化剂的策略。Ru原子催化剂在酸性条件下的HER和OER过程中表现出较高的活性和稳定性。这项工作为新型催化剂的设计和合成提供了新的策略，以实现高效的能量转化。
文章要点：
1）设计石墨二炔负载的钌原子催化剂（Ru/GDY）用于在酸性介质中进行有效的电催化水分解。Ru 原子催化剂（ACs）是通过一种简便有效的原位还原策略合成的，该策略能够将单个Ru原子负载在3D碳纤维网络上生长的石墨二炔（GDY）上，形成自支撑的3D柔性RuACs。Ru原子的负载量可以达到1.0 wt％。
2）研究了Ru/GDY的电化学水分解性能，电化学测量在H2饱和的0.5 M H 2SO4溶液中以2 mV s-1的低扫描速率进行。在所有样品中，Ru/GDY表现出最佳的HER活性，在10 mA cm-2时的过电势为44 mV，反应速率最快，塔菲尔斜率最小，为30 mV dec-1。质量活性极化曲线进一步证实了Ru/GDY的优异催化活性，通过催化转换频率（TOF）和比电流密度（js）进一步评估了样品的固有催化活性。长期稳定性是催化剂实际应用中的另一个关键参数。Ru/GDY在3000循环伏安法（CV）循环测试后未显示电流密度降低。在48小时连续电解过程中，Ru/GDY维持HER活性，电位变化可忽略不计。此外，ICP-MS分析表明，Ru原子的载量几乎没有降低（0.96％）。这种优异的稳定性可以归因于GDY骨架的坚固性以及各个Ru原子与GDY之间的强相互作用。
3）研究了Ru/GDY在O2饱和的0.5 M H2SO4溶液中的酸性OER性能。在所有样品中，Ru/GDY具有最佳的OER活性，最低的过电势为531mV，达到10mA cm-2。这些值甚至比以前报道的酸性条件下的本体OER电催化剂还要小。此外，在54小时内进行了补充计时电流测试，证实了Ru/GDY在酸性介质中的OER过程中具有出色的稳定性。进行循环测试后，对Ru/GDY样品进行SEM，TEM和XPS表征，发现稳定性测试后，样品的形态和化学状态几乎没有变化。ICP-MS分析表明，Ru原子的负载量（0.92％）与新制备的原子相似。这些结果证明了Ru/GDY在酸性OER中的稳定性。考虑到Ru/GDY在酸性介质中对HER和OER的高性能，使用Ru/GDY作为阳极和阴极在酸性介质中进行整体水分解（OWS）的两电极水电解槽。电极仅需要电池电压的1.81V来输送10mA cm-2，从而确认其优异的电催化活性。
4）密度泛函理论（DFT）计算表明强PdRu原子与相邻C原子之间的耦合生成一个固有的电子补偿储层，以保持Ru异常高的氧化。这种相关性使得Ru成为具有动态自我修改功能的快速可逆氧化还原开关的独特电子介导（EMV）。这些独特的性能使Ru/GDY的活性中心数，电导率和催化剂寿命大大提高，从而提高了催化剂的催化性能。
Huidi Yu,et al., 2D graphdiyne loading rutheniumatoms for high efficiency water splitting, Nano Energy, 2020,
DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.104667
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S221128552030224X
10. EES综述：大面积钙钛矿制备工艺中晶体的生长和成膜
在过去的十年中，有机-无机钙钛矿钙钛矿太阳能电池（PSC）引起了极大的关注。尽管实验室规模的PSC器件取得了令人瞩目的增长，迄今为止已达到25.2％的认证效率，但从小面积的设备向大面积的太阳能模组过渡时，效率差距仍然很大。大面积高质量钙钛矿薄膜均匀涂层的巨大挑战将不可避免地带来效率损失。为了解决这个问题，宁波材料所的葛子义团队提供了对钙钛矿成核和晶体生长动力学的深入了解，包括LaMer和Ostwald成熟模型。同时，快速成核和缓慢结晶是形成高质量钙钛矿薄膜的重要因素。
本文要点：
1）基于这些认识，将介绍各种薄膜工程方法，包括反溶剂，气体辅助和溶剂退火处理，路易斯酸碱加合物的掺入等，其能够调节成核和结晶步骤。
2）就钙钛矿模组而言，总结了当前开发的可扩展沉积技术，包括喷涂，狭缝模头涂布，刮刀刮涂，喷墨印刷和蒸气辅助沉积。在大面积上更均匀的薄膜涂层以及更好的薄膜形态控制相比，这些方法较旋涂法更具吸引力，可用于钙钛矿薄膜的大面积制造。
3）将提供这些技术的工作原理，这些原理指导前体溶液的物理性质和基底的表面特性/温度都是影响薄膜形态的主要因素。随后将从这些方面总结钙钛矿结晶和膜形成工艺的优化。此外，还强调了钙钛矿稳定性的重要性，因为这是实现PSC实际应用的最后难题。总结了最近为改善PSC器件对环境因素的稳定性所做的努力。
总的来说，该综述包括钙钛矿膜形成的机械分析，薄膜工程，可扩展的沉积技术和器件稳定性，全面概述了PSC领域的当前挑战和机遇，旨在促进成本的未来发展。大规模生产高效，超稳定的PSC，以用于实际应用。
Chang Liu et al. Understanding of perovskitecrystal growth and film formation in scalable deposition processes，EES, 2020.
DOI: 10.1039/C9CS00711C
https://doi.org/10.1039/C9CS00711C
11. Nature Chemistry: 远离官能团的惰性C-H键活化
选择性对特定分子的特定位点进行C-H键活化对化学家而言是构建复杂有机分子的远大目标。其中，一个可行的目标是活化惰性碳原子上的惰性C-H键，由于缺少位阻效应和电子效应的区分，使得高选择性的在惰性C-H键上进行官能团化反应非常困难。Scipps研究所的余金权和加州大学洛杉矶分校Kendall N. Houk报道了难以发生反应的杂环化合物上C-H键的活化。
本文要点：
1） 设计了催化体系和催化过程：通过远端导向性官能团模板和非稳定的降冰片烯(Norbornene)中间体过程实现对远端的特定惰性C-H键进行活化。
2） 该反应过程对多种杂环化合物分子都有效（包含抗白血病药、苯丙酸衍生物）。
Shi,H., Lu, Y., Weng, J. et al. Differentiation andfunctionalization of remote C–H bonds in adjacent positions. Nat. Chem. (2020).
DOI:10.1038/s41557-020-0424-5
https://www.nature.com/articles/s41557-020-0424-5
12. Nature Commun.: 多功能阳极提高PEMFC的瞬时功率和寿命
燃料电池是一种高效、清洁发电的技术。特别是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)，其依赖于氢和氧的连续电化学反应，包括燃料运输、氢分解成电子和质子、电子和质子的运输，以及它们与氧在阴极中的后续反应，从而产生水和电能，具有操作温度低、功率密度高、启动速度快、适用于不连续操作等优点，被认为是最有希望应用于汽车的候选电池。然而，质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的更广泛的适应性受到成本和使用寿命。
有鉴于此，加利福尼亚大学卢云峰教授和上海师范大学朱建教授等人合作，通过将阳极与一层薄薄的氧化钨(WO3)集成，制备出了具有显著增强瞬态性能和延长寿命的PEMFCs。
本文要点：
1）他们设计了一种混合质子交换膜燃料电池(PEMFC)装置，采用传统的膜电极组装(MEA)结构，该结构包括两个气体扩散层(GDLs)、两个Pt/碳催化剂层和一个质子交换膜。在阳极中，GDL与Pt/碳催化剂层之间集成了一层薄的WO3。WO3作为燃料电池的助催化剂和催化剂载体已被广泛研究，它可以促进析氢反应，提高Pt对一氧化碳(CO)的耐受性。
2）该氧化钨薄层可用作快速反应的储氢池，除氧剂，功率需求传感器和氢离解反应调节剂，大大提高了瞬态性能，而且在不利的操作条件下提高了耐久性，延长了质子交换膜燃料电池的寿命。
3）可以以与传统PEMFC相似的成本制造此类PEMFC，但可以在系统上显着降低成本。通过使用现有的PEMFC制造基础设施和技术，可以轻松实现PEMFC的规模生产。
Shen,G., Liu, J., Wu, H.B. et al. Multi-functional anodes boost the transient powerand durability of proton exchange membrane fuel cells. Nat Commun 11, 1191(2020).
DOI：10.1038/s41467-020-14822-y
https://doi.org/10.1038/s41467-020-14822-y
