在全球能源紧缺的大背景下,既能产氢又能产氧的全解水技术逐渐成为了全球科学家研究的重点问题。全解水技术既有光催化,也有电催化,还有光电催化。不管黑猫还是白猫,能抓到老鼠的就是好猫。到底哪一种催化技术能够最终胜出,关键还在于催化剂的发现和设计。
2018年9月3日凌晨,Nature系列连发3篇全解水科研进展,特此摘出,以供参考。
一、Nature Catalysis:Ta3N5/KTaO3可见光催化全解水
第一作者:Zheng Wang
通讯作者:Kazunari Domen
通讯单位:信州大学(日本)
研究亮点:
1. 发展了一种新型可见光全解水催化剂
基于氮化过程中钾物种的挥发作用,在立方KTaO3颗粒表面快速生长得到晶格匹配的单晶Ta3N5纳米棒。Ta3N5纳米棒选择性生长在KTaO3颗粒边界位置,尺寸均匀且高度分散,不存在晶界。
2. 揭示了无结构缺陷的单晶纳米光催化剂在全解水中的重要性
结合Rh/Cr2O3共催化剂,单晶Ta3N5纳米棒实现了在可见光和模拟太阳光条件下的全解水。
图1. Ta3N5/KTaO3光催化剂的形貌和紫外可见DRS分析
图2. KTaO3表面生长的Ta3N5单晶结构
图3. Rh金属颗粒选择性沉积在Ta3N5纳米棒
图4. 氮化时间以及共催化剂负载量对全解水性能影响
图5. Rh/Cr2O3修饰的Ta3N5/KTaO3光催化剂全解水性能以及AQE
参考文献:
Zheng Wang, Kazunari Domen et al. Overall water splitting by Ta3N5 nanorod single crystals grown on the edges of KTaO3 particles. Nature Catalysis 2018.
DOI: 10.1038/s41929-018-0134-1
https://www.nature.com/articles/s41929-018-0134-1
二、Nature Energy:多功能合一CdS纳米棒可见光全解水
第一作者:Christian M. Wolff
通讯作者:Frank Würthner, Jacek K. Stolarczyk
通讯单位:慕尼黑大学(德国)、维尔茨堡大学(德国)
研究亮点:
1. 发展了一种全新的可见光全解水催化剂
在CdS纳米棒表面同时修饰具有还原性的纳米级Pt共催化剂和具有氧化性的分子级Ru(tpy)(bpy)Cl2基共催化剂。整个制备过程没有使用牺牲剂,全部依赖于CdS纳米棒形貌实现对氧化位点和还原位点的空间分离。
2. 揭示了纳米尺度催化剂和分子尺度催化剂的多合一结合在可见光全解水中的重要性
Pt纳米颗粒主要位于CdS纳米棒的顶部位置,主要负责产氢;Ru(tpy)(bpy)Cl2基氧化催化剂锚定于CdS纳米棒的周边位置,主要负责产氧。
图1. 新型催化剂可见光全解水示意图
图2. 光催化剂制备示意图
图3. RuDTC修饰的影响
图4. 瞬态吸收测试
图5. 可见光催化全解水性能
参考文献:
Christian M. Wolff, Frank Würthner, Jacek K. Stolarczyk et al. All-in-one visible-light-driven water splitting by combining nanoparticulate and molecular co-catalysts on CdS nanorods. Nature Energy 2018.
DOI: 10.1038/s41560-018-0229-6
https://www.nature.com/articles/s41560-018-0229-6
三、Nature Energy:半人工光电化学全解水
第一作者:Katarzyna P. Sokol
通讯作者:Erwin Reisner
通讯单位:剑桥大学(英国)
研究亮点:
构建了一种无偏压、半人工的光电化学全解水系统。
以结合光系统II的染料敏化TiO2和氢化酶,分别作为光阳极和正极,光系统II和染料敏化TiO2提供足够的电压,以供氢化酶还原质子。在不需要外界能源供应的条件下,可以在可见光驱动下实现全解水。
图1. 半人工串联PEC全解水系统
图2. 串联PSII-dye光阳极的PF-PEC
图3. 串联PSII-dye的光电流
图4. 全解水性能
参考文献:
Katarzyna P. Sokol, Erwin Reisner et al. Bias-free photoelectrochemical water splitting with photosystem II on a dye-sensitized photoanode wired to hydrogenase. Nature Energy 2018.
DOI: 10.1038/s41560-018-0232-y
https://www.nature.com/articles/s41560-018-0232-y
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