2018年10月30日，Nature Catalysis最新上线了3篇催化有关文章，分别是关于CO还原、CO₂还原和O₂还原。现简要摘录如下，供大家学习参考。

一、Nature Cat.：纳米限域控制CO电化学还原制C3醇燃料

第一作者：Tao-Tao Zhuang, Yuanjie Pang

通讯作者：David Sinton, Edward H. Sargent

通讯单位：加拿大多伦多大学

研究亮点

1.通过有限元分析模拟评估了CO电化学还原制C3醇过程中，Cu催化剂的中空腔和C2中间体结合的函数关系。

2. 发展了一种纳米限域催化剂制备策略，通过电还原Cu₂O制备具有开放空腔结构的Cu催化剂。

3. 实现了Cu催化剂对C2中间体的纳米限域作用，提高了反应性纳米空腔中C2:C1偶联，从而促进了C3醇燃料的形成。丙醇法拉第效率21±1%（-0.56Vvs RHE，转化率7.8±0.5mAcm⁻² ）

图1. 有限元模拟

图2. CO电化学还原

参考文献：

Tao-TaoZhuang, Yuanjie Pang, David Sinton, Edward H. Sargent et al.Copper nanocavitiesconfine intermediates for efficient electrosynthesis of C3 alcohol fuels fromcarbon monoxide. Nature Catalysis 2018.

https://www.nature.com/articles/s41929-018-0168-4

二、Nature Cat.：捕获CO₂还原中间产物，厘清CO₂还原机理

第一作者：Gaia Neri

通讯作者：Paul M. Donaldson，Alexander J. Cowan

通讯单位：英国利物浦大学

研究亮点

以[fac-Mn(bpy)(CO)3Br]电催化剂为例，通过和频振动光谱原位研究了CO₂还原过程中，电极表面中间体的行为，发现了电极表面短暂存在的几种关键中间体是催化反应的重要因素。

图3. 提出的CO₂还原机理

图4. VSFG谱

参考文献：

GaiaNeri, Paul M. Donaldson，Alexander J. Cowan et al. Detection of catalytic intermediates at anelectrode surface during carbon dioxide reduction by an earth-abundant catalyst.Nature Catalysis 2018.

https://www.nature.com/articles/s41929-018-0169-3

三、Nature Cat.： 原子级分散锰催化ORR

第一作者：Jiazhan Li, Mengjie Chen

通讯作者：Zhenbo Wang、Gang Wu

通讯单位：哈尔滨工业大学

研究亮点

1.发展了一种既不含Pt也不含Fe的ORR催化剂：部分石墨化的碳负载的N配位的单Mn位点催化剂（Mn-N-C）。

2.Mn-N-C催化剂半波电位高达0.80 V（vs RHE），接近Fe-N-C，且在酸性条件下稳定存在，并在燃料电池中得到验证。

3.发现了催化剂具有原子级分散的MnN₄位点，并通过第一性原理计算证明了MnN₄位点在酸性体系中4e^-路径是ORR活性的来源。

图5. 催化剂制备示意图

图6.ORR性能测试

图7. DFT计算推测活性位点

参考文献：

JiazhanLi, Mengjie Chen, Zhenbo Wang、Gang Wuet al. Atomically dispersedmanganese catalysts for oxygen reduction in proton-exchange membrane fuel cells.Nature Catalysis 2018.

https://www.nature.com/articles/s41929-018-0164-8

值得一提的是，今天3篇Nature Catalysis文章分别采用了有限元分析模拟的方法和第一性原理计算的方法。那么，什么是有限元分析模拟，有限元分析模拟能做什么，和理论计算有什么不一样？请参考阅读首页之前相关内容。