1.厦门大学李剑锋Nature Energy：铂单晶表面ORR机理新突破!

铂基催化剂表面的氧还原反应（ORR）是燃料电池中最重要的阴极反应，人们一般认为铂表面的ORR过程可分为两类：一类是氧分子经过4电子的还原过程最终生成水或OH；另一类则是氧分子经过2电子的还原过程，生成过氧化物。实际催化剂在ORR过程的反应路径并未形成共识，因为该过程牵涉到众多痕量、短寿命的中间物种，难以被有效地捕获。厦门大学李剑锋教授课题组和Alicante大学Juan Feliu教授团队利用电化学壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱（SHINERS）技术原位研究了铂(hkl)单晶表面的ORR反应过程，成功捕获到在1150 cm^-1、1080 cm^-1和732 cm^-1区域O₂^-、OH*和HO₂*等重要反应中间物种的直接拉曼光谱证据，并通过相应的同位素取代实验（氘和O-18同位素实验）及DFT理论模拟确认了中间物的谱峰归属和吸附构型。团队提出铂(hkl)单晶表面在酸性条件下的ORR反应机理：O₂分子先吸附到单晶电极上形成吸附态的O₂*后，经过质子电子转移步骤后形成HO₂*物种。而后O-O键断裂并在邻近铂原子上形成一对吸附态的O*和OH*，最后OH*通过质子电子转移形成H₂O。由于相同物种在不同晶面上的Gibbs自由能和活化能不同，导致其存在状态和后续ORR反应的难易有别，因此不同铂(hkl)电极表面上的ORR活性有明显的差异。该项研究首次在铂(hkl)单晶表面原位获得ORR反应重要中间物种的直接拉曼光谱证据，提出合理的ORR反应路径，加深了人们对ORR反应机理的认识，也为其他界面催化反应机理的研究提供了一条可行的研究思路。

Dong J, Feliu J M, Li J-F, et al. In situRaman spectroscopic evidence for oxygen reduction reaction intermediates atplatinum single-crystal surfaces[J]. Nature Energy, 2018.

DOI: 10.1038/s41560-018-0292-z

https://www.nature.com/articles/s41560-018-0292-z

2.贺泓院士团队Sci. Adv.：氮氧化物选择性催化还原新进展！

NH₃-SCR是去除固定源和移动源NO_x的主流技术，应用最为广泛的催化剂体系是钒基催化剂。但是，由于SCR反应的复杂性，目前对于钒基NH₃-SCR的微观反应机理的认识仍不完全清楚。另一方面，由于高的钒负载量催化剂具有催化SO₂转化为SO₃的副反应、钒氧化物具有生物毒性等问题，因此开发低钒负载量、且具有优异低温活性的新型钒基催化剂是目前SCR技术应用的迫切需求。中国科学院城市环境研究所贺泓研究团队借助量子化学计算方法从原子水平阐明了钒基SCR催化剂去除NO_x的微观基元反应全过程，明确了聚合态下钒物种间的耦合作用缩短了活性位再生的反应路径，并显著降低决速步能垒。理论和实验均证明低聚态钒氧物种的催化活性明显高于单体钒氧物种，是低温SCR去除NO_x的活性位。在理论指导下，研究团队在实验上成功通过控制催化剂表面硫含量设计合成出了低聚态氧化钒活性中心结构，实现了在低钒负载量（1wt.%）下低温SCR活性的显著提升。该研究成果已经成功应用于重型柴油车尾气净化的低钒高活性SCR催化剂的开发和量产。

He G, Lian Z, He H, etal. Polymeric vanadyl species determine the low-temperature activity of V-based catalysts for the SCR of NO_xwith NH₃[J]. Science Advances, 2018.

DOI: 10.1126/sciadv.aau4637

http://advances.sciencemag.org/content/4/11/eaau4637

3.谁谓河广？一苇杭之！陈少伟AM封面综述：碳载单原子催化剂！

碳是单原子催化剂常用的稳定载体，由于强的界面相互作用会影响金属原子的电荷密度，可能会导致相邻碳原子形成额外的活性位点，因此增强电催化活性。陈少伟课题组总结了单原子催化剂的主要制备策略，并讨论了所得样品对各种电催化反应的性能影响。文章指出，从原子水平深入解析材料结构，是构建理论模拟和计算相关结构模型的关键步骤。最后，研究人员对碳载单原子催化剂在电催化领域未来发展的挑战提出了观点。

封面解析：出自《诗经·卫风·河广》“谁谓河广？一苇杭之“的意境，描述了一个电催化反应过程：河流代表了原料转化为产物的能垒，帆代表单原子催化剂，小帆船则代表可以轻易克服能垒，到达彼岸。而这种路径，比图中所描绘的传统绕道桥梁的路线更有效。

Peng Y, Lu B & Chen S. Single AtomCatalysts: Carbon‐Supported Single AtomCatalysts for Electrochemical Energy Conversion and Storage[J], AdvancedMaterials, 2018.

DOI: 10.1002/adma.201801995

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201801995

4. 朱中华/姚向东AM：缺陷诱导Pt-Co-Se位点增强OER！

在原子尺度上合理设计和合成异配位部分，可以显著提高催化剂的性能并获得对涉及氧的电催化的机理洞察。昆士兰大学朱中华和格里菲斯大学姚向东教授课题组利用简便的等离子体-光化学策略，在紫外线照射下，通过将单原子Pt填充到CoSe_2-x中由等离子体产生的Se空位上（CoSe_2-x-Pt），在缺陷CoSe₂（CoSe_2-x）中构建原子配位Pt-Co-Se结构。单原子Pt的填充可显著提高CoSe₂的OER活性。CoSe_2-x-Pt显示出比填充Ni甚至Ru单原子种类好得多的OER性能。但通常Pt不是良好的OER催化剂，而Ru却是，因此也说明了原子水平的电催化活性位点的设计应遵循不同的内在机制。机理研究揭示单原子Pt可以诱导比单原子Ni和Ru更高的电子分布不对称程度，有利于OER过程中Co位点和吸附物（OH *，O *和OOH *）之间的相互作用，导致更好的OER性能。

Zhuang L, Jia Y, Liu H, et al. Defect‐Induced Pt–Co–Se Coordinated Sites with Highly Asymmetrical Electronic Distribution for Boosting Oxygen‐Involving Electrocatalysis[J]. Advanced Materials, 2018.

DOI: 10.1002/adma.201805581

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201805581

5.国家纳米科学中心AM综述： 大面积有机太阳能电池的最新研究进展

大面积有机太阳能电池（OSC）的印刷技术已成为其工业中的关键一步。随着OSC领域的快速发展，小面积器件的最高效率（PCE）接近15％，而大面积设备的PCE也超过10％（面积≈1 cm²）。Wang等人总结了这个领域的最新进展。侧重于：1）材料要求（高效致密的活性层薄膜，用于大面积印刷）; 2）模块化设计（有效的设计可以抑制几何、光学和额外的效率损失）; 3）印刷方法（各种可扩展的制造技术，包括刀涂、狭缝涂布、丝网印刷、喷墨印刷、凹版印刷、柔版印刷、移印和刷涂）。希望通过诸多优良的工艺，大面积OSC的制造可以在不久的将来实现。

Wang G, Adil M A, Zhang J, et al. Large-Area Organic Solar Cells: Material Requirements, Modular Designs, and Printing Methods[J]. Advanced Materials, 2018.

DOI: 10.1002/adma.201805089

https://doi.org/10.1002/adma.201805089

6.华东理工大学AM：自组装单色团聚合物用于跟踪缺氧

传统的基于双色团的比率测量探针的测量精度往往不令人满意。而使用单色团进行比率测量则是非常可取的一种方法。Wang等人报道了一种由亲水骨架聚N-乙烯吡咯烷酮(PVP)和铂(II)四苯基卟啉(Pt-TPP)单色团组成的比率探针。该探针可直接用于跟踪体内缺氧情况，具有良好的EPR效应和长波长激发的特点。实验证明，利用该探针可以在A549活细胞和荷瘤小鼠模型上直接观察到正常和乏氧环境的差异。这一工作也较好地证明了单色光基双发射材料具有能量/电荷干扰的优点，在活体比率生物传感中的实用性也更强。

Wang S W, Gu K Z, et al. Self-Assembly of a Monochromophore-Based Polymer Enables Unprecedented Ratiometric Tracing of Hypoxia[J]. Advanced Materials, 2018.

DOI: 10.1002/adma.201805735

https://doi.org/10.1002/adma.201805735

7.浙江大学ACS Nano：富含精氨酸的硅酸锰纳米泡用于诱导铁死亡治疗肿瘤

铁死亡治疗因其对癌细胞的良好杀伤作用而备受关注。以往的研究通常主要集中铁基纳米材料，因为该材料可以通过加速芬顿反应产生的活性氧(ROS)来诱导癌细胞铁死亡。Wang等人报道了一种以富含精氨酸的硅酸锰纳米泡(AMSNs)作为铁死亡治疗的诱导剂，它具有高效的消耗谷胱甘肽(GSH)的能力，从而使得对谷胱甘肽依赖的过氧化物酶4 (GPX4)失活来诱导铁死亡，达到明显的肿瘤抑制作用。此外，消耗GSH的过程中发生的AMSNs降解也有助于T1加权磁共振成像(MRI)的增强以及化疗药物的释放。这一研究也为设计肿瘤靶向的铁死亡治疗诱导剂提供了新的思路。

Wang S F, Li F Y, et al.Arginine-Rich Manganese Silicate Nanobubbles as a Ferroptosis-Inducing Agent for Tumor-Targeted Theranostics[J]. ACS Nano, 2018.

DOI:10.1021/acsnano.8b06399

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b06399

8.AEM：首次狭缝涂布制备二维钙钛矿光伏器件

Zuo等人首次报道了一种无旋涂，可直接滴涂前体溶液，沉积高度取向的均匀的二维钙钛矿薄膜的策略。制备的钙钛矿太阳能电池的效率高达14.9％（认证效率为14.33％±0.34，0.078 cm²）。这是迄今为止采用非正式涂层法制备的二维钙钛矿层器件的最高效率。稳定性也得到大幅度提升。同时，也是首次进行研究狭缝涂布工艺制备二维钙钛矿层。钙钛矿在玻璃基板或柔性基板上（卷对卷工艺）制造的太阳能电池的效率分别12.5％和8.0％。

Zuo C, et al. Self-Assembled 2D Perovskite Layers for Efficient Printable Solar Cells[J]. Advanced Energy Materials, 2018.

DOI: 10.1002/aenm.201803258

https://doi.org/10.1002/aenm.201803258