控制量子光源（例如单分子，量子点，微共振腔等）在发射角度、偏振模式以及频谱分布等方面的辐射特性是提升光电系统能效的重要基础之一，在固态发光器件、显示技术以及单光子光源等技术领域都有非常巨大的实用价值。

近年来，基于贵金属的超材料结构和微纳天线系统被认为是控制光与物质相互作用最为有效的方法之一，但是其相对复杂的形貌加工以及不可彻底避免的光学损耗始终制约了这类技术的进一步延展。一些研究人员开始重新将目光投向传统的介质材料结构，希望通过简单的介质散射机制实现对量子光源辐射模式的低损耗控制。

近日，来自美国斯坦福大学Geballe先进材料实验室的研究人员们通过一篇《Nature Photonics》对这一技术方向做出了积极的响应。他们不但在理论上证明了高介电常数的简单介质结构可以有效调控其附近电偶极子的辐射模式；而且还在实验中成功观测到硅纳米线对MoS₂荧光（波长为680 nm左右）的调控结果，获得了超过20倍的荧光前后散射比（forward-to-backward ratio）和约60 nm的远场光谱频移。

而他们在研究中大量使用的FDTD全电磁场数值模拟在整个课题研究中扮演了检验理论模型，修正理论与实验观测偏差的重要角色，为整篇文章提供了强大的完备性支撑。下面我们一起来看一下。

说到介质结构对光场的散射，大家可能最先联想到的便是著名的Mie散射理论。通过将球形介质中的激发场分解为一系列电场或磁场极化子共振模式的组合，Mie散射理论建立了入射激发场与散射场之间的关联。由于激发出的电磁极化子的可能会具有特别的强度关系，导致散射场在某些方向上因相位的相消干涉而减弱，从而实现对远场辐射的有向控制。著名的Kerker第一散射条件便是利用了强度相同的电偶极子与磁偶极子，最终消除了向后(backward)传播的散射场，获得了散射场的定向发射。

在这篇文章中，Geballe先进材料实验室的研究人员通过将传统Mie散射理论中的平面入射波改写为偶极子的辐射场，获得了用以刻画量子光源的Mie散射框架，并构造出了偶极子激发情况下类似Kerker条件的场景，实现了对量子光源辐射方位和极化方向的控制。

图 1平面波和偶极子激发下硅纳米线的散射行为。a，平面波激发下纳米线的散射示意图，图中标示出了可能的电偶极子与磁偶极子的共振激发（E和H分别表示电场强度和磁场强度）。b，半径R = 88 nm的纳米线在平面波激发下，电偶极子p，磁偶极子m和电子四极子q_e对散射的贡献。插图是纳米线在电（右）和磁（左）偶极子共振波长处的电场强度分布。c-f，半径示R = 88 nm（c）和R = 38nm（e）的硅纳米线对电偶极子的散射情况，其中偶极子到纳米线的间距d = 1 nm，激发波长λ= 675 nm，p_em表示电偶极子。d，f对应各个极化子对散射效率的贡献。

将这一理论模型应用于高介电常数的圆柱形硅纳米线后，研究人员发现其附近的电偶极子的辐射性质(可见光波段)会随着电偶极子与纳米线的距离以及纳米线的尺寸而发生显著的变化。当电偶极子距离纳米线较远时（远大于辐射波长），纳米线对其辐射场的散射结果与对平面入射波的散射结果几乎一致。然而，当电偶极子靠近到纳米线时（远小于波长），纳米线内部各种共振极化子的响应强度开始发生明显的变化，故而开始显现出不同的散射频率、偏振方向的响应以及有向的远场辐射模式（图1）。在这里，研究人员们使用了一个二维模型近似处理偶极子与纳米线相互作用的远场辐射结果，并且使用了一组FDTD全电磁场数值模拟作为这一近似处理的支撑性证据（图2）。

图 2 2D和3D FDTD模拟的辐射模式比较。图中显示了在垂直于纳米线（半径为38 nm）的平面上波长为a, 680 nm 和 b, 300 nm两种情况下关于辐射角度分布的二维与三维仿真对比，其中极化模式为TM。

图 3受硅纳米线调控的偶极子前后散射比(T/B)。a, 根据修正后的偶极子Mie散射模型获得的偶极子-纳米线对的前后散射比，灰白水平条带分别显示的实验中使用的半径由20纳米上升到40纳米的纳米线（NW1）以及半径为88纳米（NW2）两种纳米线的半径范围。垂直条带显示实验中MoS₂的荧光发射波段。b，c根据二维FDTD仿真获得的前后散射比对比图，其中b为实验中使用的正面数值孔径NA = 0.95，背面为NA = 0.55的收光配置，c为两面都是NA = 0.95的收光配置。

研究人员还发现，偶极子散射场最终表现出的有向发射特性不仅是由于纳米线中极化子共振模式的响应差异，同时也取决于散射场与偶极子辐射场的相互干涉。因此，相比使用平面波入射场的传统Mie散射理论，这一偶极子散射框架更加注重激发场与散射场的相互作用。

为了检验这一理论模型的正确性，研究人员们使用了FDTD全电磁场数值模拟计算了不同半径的硅纳米线对其表面临近偶极子散射情况的影响，并与推导的理论模型相对比，获得了高度吻合的结果。计算结果显示，使用半径约为40到50纳米的硅纳米线，可以为偶极子获得超过100倍的前后散射比（图3）。

图 4通过实验获得的硅纳米线对MoS₂荧光定向发射的证明。 a，未蚀刻的MoS₂样品示意图及其暗场散射图像。 b，c，未蚀刻的MoS₂样品来自样品顶部（T）和底部（B）横向磁（transverse magnetic）偏振的荧光图像。 d，未蚀刻的MoS₂样品中归一化的前后散射比分布，其中裸露的MoS₂样品前后散射比为0.8（实验测定）。e-h，蚀刻掉纳米线周围的MoS₂样品后的对应的示意图与实验数据图。插图h表明横向电（transverse electric）偏振的前后散射比(T/B)没有显示出明显的增强。箭头表示所收集的荧光的电场偏振方向。

为了进一步检验这一理论发现，研究人员使用一个单层的MoS₂作为量子光源，一根半径由20 nm逐渐增大到40 nm的硅纳米线作为散射体，仔细研究了硅纳米线对MoS₂荧光的散射情况（图4）。实验发现当把MoS₂置于硅纳米线正下方时，硅纳米线确实可以有效的抑制那些向朝向样品背面的辐射，并最获得了最高约25倍的前后散射比。之所以小于之前的理论预测，是由于实验中的MoS₂具有一定的宽度，从而增大了电偶极子与纳米线的平均距离，故而导致平均前后散射比的降低。通过在FDTD全电磁场数值模拟中加入分布式的偶极子激发源，研究人员成功的还原了上述理论与实验的差异，并获得了与实验观测相近的结果，这再一次验证了其理论模型的正确性（图5）。事实上，样品整体的散射比会随着MoS₂面积的增大而持续减小，这也与理论预测相一致（图4）。

图 5纳米线下方偶极子激发源分布对前后散射比（T/B）的影响。 a，对应于蚀刻后纳米线下方剩余的MoS₂层中偶极子的示意图。 b，在半径为88纳米的纳米线中由a图中的19个偶极子源获得的T / B比，与单偶极情况下的T / B比的比较。其中顶部和底部收光数值孔径NA与实验相同，分别为0.95和0.55。

进一步的研究表明，硅纳米线对MoS₂荧光辐射方向的控制得益于多种不同的共振模式（图6）。例如在半径为38nm的硅纳米线中，向后散射场的削弱主要是来自电偶极子模式与波长为660 nm的入射荧光发产生的相位相消；而在半径为88nm的纳米线中，则是由电偶极子、磁偶极子与电四极子的共同作用消除了的波长为675 nm荧光的向后散射。

图 6硅纳米线中两种不同的实现定向散射的机制。a，通过相量表示法（Phasor representation）表示的向后发射方向上来自不同极化子的贡献。左图中半径为38nm（NW 1），波长λ= 660nm，主要贡献由电偶极子p_exc，少量贡献来自磁偶极子m_exc，右图半径为88nm（NW 2），波长λ= 675nm，电偶极子p_exc，磁偶极子m_exc与电四极子q_exc均有一定的贡献。b，实验获得的半径为88nm半径纳米线中前后散射比（T/B）分布。

由于散射效率最佳的荧光波长会随着纳米线半径的增大而红移，因此远场接受到的荧光峰值也就会随着纳米线半径的增大而红移。利用这一机制可以实现对远场荧光辐射频谱的调控（图7）。实验表明，当硅纳米线的半径从26 nm增大到38 nm时，远场接受到的MoS₂荧光辐射峰值红移了约60 nm,在荧光光谱上产生了显著的变化。而在这一过程中，MoS₂材料本身并没有发生任何改变。

图 7使用用纳米线尺寸对发射光谱进行波长控制。 a，暗场散射图像和硅纳米线的顶部荧光图，其半径从20nm（左侧）到40nm（右侧）逐渐变粗。彩色箭头表示沿着纳米线进行荧光采集的不同位置。b，使用共焦系统从a图中蓝色箭头处采集到的TM模式的荧光。插图显示了各个采集点出荧光峰值的波长变化。c，整个纳米线系统的发射光谱。每条彩色曲线对应于a中用相同颜色线表示的位置。顶部黑色曲线是取自样品上的裸露MoS₂区域的参考发射光谱。

总结一下，这篇来自斯坦福大学Geballe先进材料实验室研究的成果展示了利用硅纳米线中的Mie散射模式实现对MoS₂荧光的辐射控制。这一研究成果展现出了利用简单高介电常数介质微粒实现对量子光源辐射模式控制的可行性，是对半导体光子晶体，平面光学天线以及漏波天线等低损耗辐射调控技术的重要补充。在这篇研究中，研究人员使用了FDTD全电磁场模式完成了基础理论的假设检验，理论模型的核算，以及解释实验结果与理想理论模型的差异，使整篇论文无论是在理论的正确性还是在实验数据解读的准确性上都提升了一个档次，充分显现出这一仿真技术在光电研究领域的重要应用价值。