第一作者：HendrikUtzat

通讯作者：MoungiG. Bawendi

通讯单位：麻省理工学院

研究亮点：

1. 发展了一种具有长相干时间和快速辐射寿命单光子发射性能的钙钛矿量子点。

2. 为钙钛矿量子点进军量子发射器开辟了新道路。

为什么要研究单光子发射

量子信息技术在提高运算速度、确保信息安全、增大信息容量和提高检测精度等方面有望突破现有经典信息系统的极限，是世界各国占领技术制高点的关键技术。目前，大部分量子信息处理器所需要的量子发射器需要能够产生大量无法分辨的单光子或者纠缠态的光子对。

一个优异的量子发射器，必须满足一个条件：光学相干时间（T₂）必须接近辐射寿命（T₁）的2倍，即T₂=2T₁。现实的情况是，想要获得这种T₂=2T₁的高效固态量子发射器的难度非常之大，这是因为光子散射和自旋噪音容易导致光学去相干性，使得T₂远远小于2T₁。

除此之外，环境中电荷密度的波动往往会引起发射器谱线的跳跃，进一步导致μS甚至mS时间尺度的去相干性。因此，目前能够实际应用的量子发射器少之又少。

胶体量子点单光子发射有什么优势

自组装的III-V族固体半导体量子点具有高相干性，但是制备过程复杂，难以规模化生产。而化学合成的胶体量子点则具有无可比拟的优势：大批量溶液制备。操作既简单，成本又可控，可以直接集成到单个量子点发射器中。

本研究拟解决的关键问题

胶态量子点作为单光子源存在的最大问题在于：非相干发射和不稳定发射导致其应用停滞不前。

成果简介

有鉴于此，麻省理工学院MoungiG. Bawendi课题组报道了一种CsPbX₃（X=Cl, Br, I）钙钛矿量子点材料，单光子发射具有长相干时间和快速辐射寿命。

 图1. 铯基铅卤化钙钛矿量子点的基本性质

要点1.钙钛矿量子点单光子发射的绝佳优势

1）胶态钙钛矿量子点兼具胶体材料在化学合成上的批量化低成本、尺寸和形貌可控优势，以及卤化铅钙钛矿组成可调的优势。

2）所合成的13.5±2 nm的CsPbBr₃钙钛矿量子点以带有N和S官能团的两性配体保护，比油胺和油酸配体保护的常规钙钛矿量子点具有更高的稳定性。

3）室温条件下，这种钙钛矿量子点具有优异的缺陷耐受性，可在整个可见光谱区域表现出很窄的激发光谱，和近乎100%激发的量子产率。

图2. 在3.6K时，单颗粒钙钛矿量子点的表征

要点2. 钙钛矿量子点优异的单光子发射性能

研究表明，CsPbBr₃钙钛矿量子点的室温吸收限在2.42 eV表现出激发特征峰，表明其具有量子限域性能。激发中心峰位于2.38 eV，半峰宽约90 meV，接近室温单颗粒激发线宽，表明材料的高度均匀性。

CsPbBr₃钙钛矿量子点的相干时间长达80 ps，辐射时间为210 ps，相干时间相对于整个辐射时间占据较大的比例。这表明，钙钛矿量子点不仅具有更低成本和可规模化制备的优势，还可以通过极其简便的方式和空腔集成量子发射器，从而在可见光区产生波长可调谐的纠缠态光子对或无法区分的单个光子。

图3. 单颗粒钙钛矿量子点光学相干时间的测量

小结

总之，这项工作表明钙钛矿量子点作为高效单光子源的量子发射器具有无可比拟的前景。

参考文献：

HendrikUtzat, Moungi G. Bawendi et al. Coherent single-photon emission from colloidallead halide perovskite quantum dots. Science 2019.

DOI:10.1126/science.aau7392

http://science.sciencemag.org/content/early/2019/02/20/science.aau7392?rss=1