第一作者:Xiaoyan Zhong
通讯作者:Xiaoyan Zhong、Huolin Xin
通讯单位:清华大学、加州大学欧文分校
研究亮点:
1. 利用晶体缺陷观察到了电子涡旋束。
2. 结合模拟以及先进的4D层叠衍射成像技术,分析了缺陷对于衍射束的影响。
电子束与晶体缺陷
我们在高中物理实验中都接触过光栅这个重要的光学器件,广义上来说,光栅是可以使入射波的振幅或相位受到周期性空间调制的元件。从这个角度来说,我们经常在高分辨TEM下观察的晶体就属于光栅的一种。由于晶体材料中往往存在大量的拓扑缺陷,电子束通过这些缺陷时会产生各种奇特的性质。
成果简介
最近,来自清华大学国家电子显微中心Xiaoyan Zhong以及加州大学Irvine分校的Huolin Xin等研究人员,利用晶体缺陷观察到了电子涡旋束,并且结合模拟以及先进的4D层叠衍射成像技术,分析了缺陷对于衍射束的影响。
图1. NiO晶体中的拓扑缺陷导致的电子涡旋束
要点1:缺陷处观察到电子涡旋束
研究人员在SrTiO3表面外延生长得到了NiO,较大的晶格失配引入了丰富的位错。图1为[001]取向的刃位错(edgedislocation),其中一列NiO原子面插入到NiO晶格中。高分辨STEM清楚的显示了刃位错处的原子排布。作者利用傅里叶空间计算得到了衍射相位信息,发现刃位错多出来的原子面产生了2π的相位变化,从而出现了电子涡旋束,而衍射束的投影则表现出了典型的“甜甜圈”形状。
要点2:模拟+4D Ptychography分析缺陷对于衍射束的影响
为了进一步说明相位变化的原因,研究人员利用4维电镜技术采集了不同位置的纳米束电子衍射图像,并且结合量子力学模拟,得到了位错附近衍射束振幅和相位变化规律(图2)。实验与理论模拟都证实,衍射盘中出现了规律变化的空心阴影(“日蚀”现象),这说明位错是导致涡旋产生的原因。
图2. 不同位置的衍射变化及理论模拟结果
作者利用层叠衍射成像(Ptychography)技术,对电子束出射波的振幅,相位等信息进行重构。如图所示,当束斑位于位错中心时,额外的NiO原子层以及束斑的位置可以被清楚地区分出来。同时,对衍射盘的重构也显示了,沿着位错方向相位和振幅逐渐发生变化,有力的证明了电子涡旋中相位的准确变化规律。值得注意的是,通过4-D Ptychography技术,作者实现了超分辨率的重构图像,Y型位错的有效光栅周期大约为2 Angstrom,而nanobeam的束斑则将近2 nm,这种束斑下,常规的STEM成像无法得到晶格信息,而通过先进的Ptychography重构技术,作者得到了清晰的晶格图像。
图3. 利用层叠衍射重构的图像以及相位信息
图4. 具有一定角度的双层MoS2
小结
1. 关于Ptychography技术
确切来说,Ptychography技术早在1969年就被提出,在材料中,由于干涉效应,衍射盘重叠产生的强度强弱变化包含了材料结构的相位信息,因此,可以利用数学方法从衍射图反解出实空间的结构。这种方法就是作者最近的研究所采用方法的起源,称为ptychography,这个英文词来源于希腊文“折叠”。层叠衍射成像技术的最大优势在于,理想情况下,不需要使用用于成像的电磁透镜,因此也称为无透镜成像技术。来自康奈尔大学的David Muller课题组一直致力于开发更高分辨率的电镜技术,在2018年,通过层叠衍射重构技术,成功的实现了80 kV下0.04 nm的分辨率世界纪录。
2. 关于本文研究
作者第一次通过拓扑位错得到了电子涡旋束,这对于研究材料磁学性质有非常重要的意义。尽管通过FIB或着EBL也可以得到Y型光栅但是其尺寸都在nm级,这大大限制了磁圆二色谱(XMCD)的收集角,从而导致了较差的信噪比。而这种拓扑位错则可以作为一种天然的电子束分离器,收集角有了两个数量级的提升,这为单原子尺度研究磁学性质提供了可能性。
作者简介:
忻获麟 教授,本科毕业于北京大学,博士就读于康奈尔大学,后在美国劳伦斯伯克利实验室进行博士后研究。2013年到2018年间,他在布鲁克海文实验室建立了三维原位表征课题组。2018年夏,转职于美国加州大学尓湾分校物理系并建立了以深度学习为基础的人工智能电镜研究组DeepEM Lab。
忻获麟教授是电子显微学领域国际上的知名专家,是电镜行业顶级年会Microscopyand Microanalysis 2020的大会主席以及2019年的大会副主席,是布鲁克海文国家实验室的功能纳米材料中心和劳伦斯伯克利国家实验室提案审查委员会成员,是微束分析学会、美国显微学会、美国纳米学会和Sigma Xi学会的会员,是Nat. Mats, Nat. Energy, Nat. Nanotechnology, Nat. Commun., Science Advances, Joule, Nano Lett., AM 等众多期刊的审稿人。他从事人工智能电镜和深度学习、原子级扫描透射电镜以及能谱相关的理论和技术、高能电子隧道理论以及三维重构理论等方向的研究。除了理论和方法学的研究,他应用三维电子断层扫描术对锂电池、软硬物质界面、金属催化剂等多方面进行了深入的研究。
其课题组发表文章超过150篇,其中在Science,Nat. Mater., Nat. Nanotechnol., Nat. Energy, Nature Commun.这几个顶级期刊上发表文章22篇,(其中七篇作为通讯发表)。他在表征和清洁能源方面的研究受到政府和大型企业的关注,2018年一年他作为项目带头人(Lead PI)得到能源部和企业界超过两百万美元的资助用于其课题组在绿色储能和热催化材料方向的研究。他的课题组(DeepEMLab.com)欢迎致力于研究和拓展电子显微学以及储能、催化、纳米制备、规模生产方向的学生学者加入和访问。
欢迎大家关注DeepEM Lab
参考资料:
1.Zhong X, Lin J, Kao S S, et al. Atomistic Defect Makes a Phase Plate for the Generation and High-Angular Splitting of Electron Vortex Beams ACS Nano, 2019.
DOI:10.1021/acsnano.8b07437
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021%2Facsnano.8b07437
2.Jiang Y, Chen Z, Han Y, et al. Electron ptychography of 2D materials to deepsub-ångström resolution. Nature, 2018.
DOI:10.1038/s41586-018-0298-5
https://www.nature.com/articles/s41586-018-0298-5