1. AM:稠合苯并噻二唑:用于高性能有机太阳能电池的n型受体
邹应萍联合李永舫团队采用基于电子缺陷核的融合结构代替融合的供体单元,设计并合成了一种新型n-OS受体Y5。通过将Y5与三种常见的中带隙聚合物(J61,PBDB-T和TTFQx-T1)混合作为供体,所有器件都表现出高于20 mA cm-2的高短路电流密度。结果,具有J61,TTFQx-T1和PBDB-T的基于Y5的OSC的功率转换效率分别达到11.0%,13.1%和14.1%。这表明Y5是用于有机太阳能电池的通用且高效的n-OS受体。
Jun Yuan, Yunqiang Zhang, Liuyang Zhou, Chujun Zhang,Tsz-Ki Lau, Guichuan Zhang, Xinhui Lu, Hin‐Lap Yip, Shu Kong So, Serge Beaupré,Mathieu Mainville, Paul A. Johnson, Mario Leclerc, Honggang Chen, Hongjian Peng,Yongfang Li* & Yingping Zou*. Fused Benzothiadiazole: A Building Blockfor n-Type Organic Acceptor to Achieve High-Performance Organic SolarCells. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201807577
https://doi.org/10.1002/adma.201807577
2. AM:超越钙钛矿和常规半导体的太阳能电池吸光材料的设计
苏州大学Wan‐Jian Yin课题组通过第一性原理计算用于研究尖晶石化合物AB2X4的可能性,其结合了四面体和八面体配位,作为钙钛矿和常规半导体的替代材料,用于潜在的光伏应用。通过多面体结构单元设计太阳能电池吸收材料的想法在于八面体(例如钙钛矿CH3NH3PbI3,CsPbI3)和四面体配位结构(例如Si,GaAs,CdTe)的显示互补性质。
Jing Wang, Hangyan Chen, Su‐Huai Wei, Wan‐Jian Yin*. Materials Design of Solar Cell Absorbers BeyondPerovskites and Conventional Semiconductors via Combining Tetrahedral andOctahedral Coordination. Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201806593
https://doi.org/10.1002/adma.201806593
3. AM:用于非线性光学的卤化钙钛矿
卤化钙钛矿为光电器件(如光伏器件,发光二极管,光电探测器和激光器)的广泛应用提供了一种理想的平台,用于设计极具前景的半导体材料。由于其独特的化学和电子性质,最近,越来越多的工作已经针对卤化钙钛矿的非线性光学性质开展了研究,这对于推进它们在下一代光子器件中的应用是至关重要的。近日,南开大学徐加良、卜显和研究团队介绍了卤化钙钛矿材料中非线性光学(NLO)领域的现有技术。卤化钙钛矿分为杂化有机/无机和纯无机物,研究人员总结了它们的二级,三级和更高级NLO性质。此外,研究人员还分析了NLO器件中卤化钙钛矿材料的性能,如上转换激光器和超快激光调制器。最后,提出了这些非线性光学材料的几个潜在前景和研究方向。
Xu, J. et al. Halide Perovskites for Nonlinear Optics. AdvancedMaterials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201806736
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201806736
4. JACS:定制钝化分子结构,用于钙钛矿太阳能电池极小的开路电压损失
黄劲松课题组系统地设计钝化分子官能团的结构,包括羧基,胺,异丙基,苯乙基和叔丁基苯乙基,并研究它们对钙钛矿的钝化能力。它揭示了羧基和胺基团可以通过静电相互作用来治愈带电缺陷,并且芳香结构可以减少中性碘相关的缺陷。钙钛矿表面与分子之间相互作用可以进一步实现晶界钝化,包括那些深入基底的晶界钝化。基于此,设计出新的钝化分子D-4-叔丁基苯丙氨酸,产生高性能的p-i-n结构太阳能电池,稳定效率为21.4%。用1.57 eV的钙钛矿光学带隙的器件的开路电压(VOC)达到1.23 V,开路电压损失为最小值!该发现提供了新的钝化分子的设计,为钙钛矿电子学的应用提供了新思路。
Yang, S. et al. Tailoring PassivationMolecular Structures for Extremely Small Open Circuit Voltage Loss inPerovskite Solar Cells. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.8b13091
https://doi.org/10.1021/jacs.8b13091
5. JACS:硫醇保护的金纳米团簇手性反转机制研究
手性反转是普遍存在的现象,团簇也不例外。近日,芬兰于韦斯屈莱大学Hannu Häkkinen教授团队以Au38(SR)24及其Pd和Ag掺杂衍生团簇为例,基于DFT计算,研究了该团簇手性反转的机制。他们发现,Au38及Pd掺杂Au38团簇不需要Au-S键的断裂(2.5 eV),只需Au内核集体旋转(1-1.5 eV)即可实现手性反转;而Ag掺杂Au38团簇二者能垒相近(1.3–1.5 eV),Au144(SR)60团簇却难以反转(2.8 eV)。表明团簇的金属组成、结构、尺寸对团簇的手性反转影响巨大。
Sami Malola and Hannu Häkkinen*. Chiral Inversion of Thiolate-Protected Gold Nanoclusters via CoreReconstruction without Breaking an Au-S Bond. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.9b01204
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b01204
6. JACS:如何调控分子内电荷转移态以促进光热诊疗
二维的给体和受体(D-A)共轭结构被认为是构建高效光热诊疗试剂的标准,其目的就是为了限制聚合物(纳米颗粒)中的分子运动。然而,这也会使得其他的非辐射衰变通道被阻塞。南开大学史林启教授团队、丁丹教授团队和香港科技大学唐本忠院士团队合作提出了一种基于聚合体中的分子运动的策略来解决上述问题。实验为了降低分子间的相互作用,将分子转子和大的烷基链嫁接到中心的D-A核上。因此,分子运动得到增强,有利于形成扭曲的分子内电荷转移态(TICT),其非辐射衰减则可以增强光热的性质。实验结果表明,具有长的烷基支链的小分子NIRb14比只有短链支链的NIRb6具有更强的光热性能。体内外实验均表明,NIRb14纳米粒子可作为一种高效的光声成像指导的光热治疗纳米药物。
Liu, S.J., Shi, L.Q., Ding, D., Tang, B.Z. et al. Moleculer Motionin Aggregates: Manipulating TICT for Boosting Photothermal Theranostics. Journalof the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.8b13889
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13889
7. Angew.:酶/免疫分析双生物标志物传感芯片用于检测胰岛素/葡萄糖
加利福尼亚大学圣迭戈分校Joseph Wang教授团队介绍了一种双生物标志物传感芯片,它集成了酶和基于抗体的电化学测量手段,可以对胰岛素和葡萄糖进行检测分析。其中,胰岛素免疫传感器是基于过氧化物酶标记的“三明治”免疫分析,而对葡萄糖的监测则是利用葡萄糖氧化酶(GOx)介导的反应完成的。该双生物标志物芯片可在30分钟内对一微升样品中的皮摩尔级别的胰岛素和毫摩尔级别的葡萄糖的浓度进行选择性、重复性地检测,可以直接测量全血和唾液样本。这一工作所研制的酶/免疫分析生物传感器芯片也为定点多路生物标志物的检测开辟了新的方法。
Vargas, E., Teymourian, H., Tehrani, F., Wang, Joseph. et al.Enzymatic/Immunoassay Dual Biomarker Sensing Chip: Towards Decentralized Insulin/Glucose Detection. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201902664
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201902664
8. Angew.:Pd/TMCs高效CO2RR
用可再生电力CO2RR被认为是减少CO2排放潜在的可持续发展的方法,是近年来的研究热点。近日,天津大学Chang-Jun Liu和哥伦比亚大学Jingguang G. Chen等团队合作,将Pd负载在廉价的过渡金属碳化物上(TMCs)用于CO2RR。实验发现,Pd/TaC催化剂不仅Pd用量少,而且具有比商用Pd/C更高的CO2RR活性、稳定性及高的CO法拉第效率。原位表征技术表明,在CO2RR环境下,Pd转化成了PdH。DFT计算表明,TMC载体改变了中间体在PdH上的结合能,使得该催化剂在减少Pd用量的同时,具有高的CO2RR性能。
Jiajun Wang, Shyam Kattel, Christopher J. Hawxhurst, Chang-Jun Liu,*Jingguang G. Chen*, et al. Enhancing Activity and Reducing Cost forElectrochemical Reduction of CO2 by Supporting Palladium on Metal Carbides. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201900781
https://doi.org/10.1002/anie.201900781
9. ACS Nano:Ir-Ag-IrO2纳米材料用于CT成像指导的多波长高效热力学肿瘤治疗
伽尔瓦尼还原作为一种可以使得成分元素发生替换的结构转化反应,已应用于各个领域。金属元素Ir也是用于催化领域的一种非常好的元素,而要实现对其大小和形状的调控在目前也是十分的困难。韩国基础科学研究所Dal-Hee Min团队和韩国光云大学Hongje Jang教授团队合作开发了一种水热的伽尔瓦尼还原反应来制备横向长度为数十纳米、表面形貌粗糙的Ir-Ag-IrO2纳米板(Ir NPs)。
实验从制备的Ir NPs中观察到一个非常有趣的光反应活性,即Ag和IrO2部分共存时,可以在不同比例下表现出对不同波长光的光热转换和光催化活性,消光波长分别为473、660和808 nm。这种Ir NPs平台在808 nm近红外激光照射下表现出良好的光热转换效率,并且可以与活性氧(ROS)产生协同作用,从而在体内外表现出很好的癌症治疗效果。此外,计算机断层扫描(CT)也可以利用Ir和IrO2成分来有效实现。
Yim, G., Min, D.H., Jang, H. et al. Synthesis of Ir-Ag-IrO2 Nanoplatesfor Computed Tomography-Guided Multi-Wavelength Potent Thermodynamic Cancer Therapy. ACS Nano, 2019.
DOI: 10.1021/acsnano.8b09516
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.8b09516
10. JPCL:金属氯化物的存在可最大限度地降低卤化物缺陷并最大限度地提高Mn(II)掺杂CsPbCl3纳米晶的掺杂效率
近日,印度科学培养协会Narayan Pradhan团队报道了在形成卤化物缺乏的钙钛矿纳米晶期间使用金属氯化物的预处理。研究发现,Cu(II)Cl2对于在高反应温度下合成高发光CsPbCl3纳米晶是理想的。因为高温对于掺杂剂插入更有利,所以在富含卤化物的体系下进行Mn(II)的掺杂,并实现了近68%的PLQY。研究人员通过分析不能提供Cu(II)掺杂进入纳米晶的有力证据;但已经确定的是,Cu(II)Cl2即使在260 ℃以上也有助于稳定反应,并提供足够的氯源以获得高发射主体和提高掺杂效率。研究人员随后进一步研究了该金属离子诱导的反应温度升高所涉及的物理过程以及随后对纳米晶形成的影响。
Adhikari, S. D. et al. Presence of Metal Chloride for Minimizingthe Halide Deficiency and Maximizing the Doping Efficiency in Mn(II)-Doped CsPbCl3 Nanocrystals.The Journal of Physical Chemistry Letters, 2019.
DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b00599
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/pdf/10.1021/acs.jpclett.9b00599