1. Cell 开源子刊-iScience：看碳纳米管的电学类型如何影响钙钛矿电池效率？
将制备的单壁碳纳米管（SWCNT）结合到电子传输层（ETL）中是增强钙钛矿太阳能电池（PSC）的光伏性能的有效策略。 然而，SWCNT的电学类型在PSC中的基本作用尚不清楚。昆士兰大学Joseph G. Shapter课题组分别制备了半导体（s-）和金属（m-）SWCNT，并将其整合到PSC的TiO2电子传输层上。研究表明，纳米管的电学类型在器件中起着重要作用。特别是，s-SWCNTs和m-SWCNTs（2:1 w/w）基PSC的混合物表现出高达19.35％的效率，显着高于最佳对照组（17.04％）。s-SWCNT的半导体特性在提取和传输电子中起关键作用，而m-SWCNT在整个电极中提供高传导性。
Abdulaziz S. R. Bati, Le Ping Yu, Sherif Abdulkader Tawfik, Michelle J. S. Spencer, PaulE. Shaw, Munkhbayar Batmunkh, Joseph G. Shapter. Electrically Sorted Single-Walled Carbon Nanotubes-Based Electron Transporting Layers for Perovskite Solar Cells. iScience, 2019.
DOI:10.1016/j.isci.2019.03.015
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2589004219300811#fig3
2. JACS：Pd催化合成手性Ag33团簇
近日，武汉工程大学陈嵘团队报道了手性的具有开壳电子结构的Ag33(SCH2CH2Ph)24(PPh3)4团簇，该团簇由Pd参与催化合成。X-射线单晶结构分析发现，该团簇由实心Ag13二十面体和Ag20S24P4外壳框架构成。Ag20S24P4外壳框架围绕4个Ag-P键形成螺旋的–S-Ag-S-“订书钉”结构，使得Ag33团簇具有手性，并具有T点群的对称性。Ag33团簇的几何结构和手性进一步由NMR、ECD和DFT计算证实。作者发现，Pd对该团簇的形成至关重要，Pd在团簇的合成过程中生成了催化Ag33团簇形成的Pd(PPh3)4。
Fan Tian, Rong Chen.* Pd-mediated Synthesis ofAg33 Chiral Nanocluster with Core-shell Structure in T Point Group. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.9b02162
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02162
3. JACS：位阻控制策略，在MOF中探索拓扑结构！
MOF结构的复杂性和多样性，长期受到高度交联金属簇的稀缺和相可用拓扑结构缺乏的限制。近日，中国石油大学Daofeng Sun和美国德州农工大学周宏才等人通过具有多个取代基的三元连接配体，构建了一系列高度交联的稀土MOFs。可以系统地调整这些取代基的空间位阻以产生具有可调构型和对称性的各种接头旋转异构体。
譬如，甲基官能化配体（L-CH3）具有C2v对称性，表现出较大的空间位阻，迫使两个外围苯环垂直于中心环。 C2v配体和9交联的RE6簇的组合形成新的（3,9）-c sep拓扑。这种可适应的RE6簇可以经历金属插入，当连接到具有C1对称性的非官能化配体（LH）时，会重新排列成新的RE9簇，从而产生新的（3,3,18）-cytw拓扑。分子模拟表明，具有各种空间位阻的取代基的组合决定了所得的MOF结构。通过连续和系统的空间位阻调控，这项工作为拓扑MOFs的发现提供了新见解，为设计和构建高度复杂的多孔结构带来了新思路。
Yutong Wang, Liang Feng, Daofeng Sun, Hong-CaiZhou et al. Topology Exploration in Highly Connected Rare-Earth Metal–Organic Frameworks via Continuous Hindrance Control. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI:10.1021/jacs.9b00122
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b00122
4. JACS：配位还原提高MOF水解稳定性
大多数MOF在潮湿环境下都不稳定，提高MOF的水解稳定性是一个重要挑战。近日，来自韩国DGIST的Dohyun Moon和NakCheon Jeong团队报道了一种通过还原金属节点来提高MOF水解稳定性的新策略。
他们以HKUST-1为研究对象，在球内使单个电子通过配位键从H2Q转移到Cu2+。在无水条件下，对HKUST-1进行H2Q处理导致约30％Cu2+的单电荷（1+）还原。这种配位还原可以在氧化态和数量上都得到自我控制，一旦Cu 2+还原成Cu+，还原反应不会进一步进行。此外，作者发现一半的Cu+（约15％）保留在具有伪方形平面几何形状的桨轮框架中，而另一半Cu+离子（约15％）在小笼中形成[Cu(MeCN)4]+复合物。这种配位还原策略使得HKUST-1的水解稳定性大大增强，即使在潮湿空气中暴露两年后，其结构仍保持完整。
Dahae Song, Dohyun Moon, Nak Cheon Jeong etal. Coordinative Reduction of Metal Nodes Enhances the Hydrolytic Stability of a Paddlewheel Metal-Organic Framework. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.9b02114
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02114
5. Angew：优化反应环境提高COFs催化性能
非共价相互作用的应用是潜在的强有力的催化控制策略。然而，控制多相催化剂中活性位点周围的空间环境具有挑战。近日，南佛罗里达大学Shengqian Ma和浙江大学Feng-Shou Xiao团队合作，在共价有机框架（COFs）中实现了这一点。作者发展的策略依赖于在锚定催化活性物种的孔道中放置线性聚合物，类似于酶外球残留与活性位点的协同性。具体来讲就是聚合物溶剂类似物（1-甲基-2-吡咯烷酮和离子液体）封装后，COFs上磺酸基活性位点催化果糖脱水制5-羟甲基糠醛的活性和选择性大大提高。
Qi Sun, Yongquan Tang, Feng-Shou Xiao,* Shengqian Ma,* et al. Reaction Environment Modification in Covalent Organic Frameworksfor Catalytic Performance Enhancement. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201900029
https://doi.org/10.1002/anie.201900029
6. Angew：Ni3N碱性条件下高效HOR
氢氧交换膜燃料电池可以利用无Pt族金属(PGM)电催化剂，比质子交换膜电池更经济且更具可扩展性。然而，廉价电催化剂存在催化氢氧化反应(HOR)活性和稳定性不佳等问题。近日，洛桑联邦理工学院Xile Hu等多团队合作，发展了Ni3N这一在碱性媒介中具有高HOR活性和稳定性的电催化剂。实验发现，Ni3N/C催化剂具有目前无贵金属催化剂中最好的质量活性和击穿电位。该催化剂在碱性媒介中具有和标准Pt/C催化剂相当的HER活性。进一步光谱研究表明，Ni d带的下移和Ni3N向C载体的界面电荷转移使得氢和氧物种在Ni3N/C上的结合变弱，从而使得该催化剂具有高的HOR活性和稳定性。
Weiyan Ni, Xile Hu,* et al. Ni3N as an activehydrogen oxidation reaction catalyst in alkaline medium. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201902751
https://doi.org/10.1002/anie.201902751
7. Angew：CuS@CoS2双壳纳米盒的合成，提高了钠的储存性能
金属硫化物因其高容量和良好的氧化还原可逆性而受到广泛的关注。然而，由于其倍率性能差、容量衰减快，严重阻碍了它们在钠离子电池中的实际应用。有鉴于此，南洋理工大学楼雄文等人开发了一种多步模板化策略，用于合理合成分层双壳纳米盒，其中由CoS2纳米薄片构建的外壳负载在CuS内壳上。由于结构和组成的优点，这些分层的CuS@CoS2纳米盒表现出更高的钠存储性能，具有高可逆容量、良好的倍率能力和优异的循环性能。
YongjinFang, Bu Yuan Guan, Deyan Luan, and Xiong Wen (David) Lou*. Elegant Synthesisof CuS@CoS2 Double-Shelled Nanoboxes with Enhanced Sodium StorageProperties. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI:10.1002/anie.201902583
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201902583
8. Angew：尺寸小、可共轭、正交可调的荧光团用于对细胞代谢的体内成像
代谢产物的运输和囊泡转运过程对于维持活细胞的正常功能来说至关重要。然而由于缺乏荧光化学结构，目前还无法在高时空分辨率和生理条件下直接监测小的代谢产物，这也给原位代谢成像研究也造成了很大阻碍。爱丁堡大学Marc Vendrell教授团队制备了一种尺寸小、可共轭、正交可调的荧光团SCOTfluors，它可以被用于实时跟踪活细胞内和体内的基本代谢物以及了解不同来源的人类癌细胞的代谢情况。
Benson, S., Fernandez, A., Vendrell, M. et al.SCOTfluors: Small, Conjugatable, Orthogonal and Tunable Fluorophores for invivo Imaging of Cell Metabolism. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201900465
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201900465
9. AM：人造超级中性粒细胞用于炎症靶向和产生HClO对抗肿瘤和感染
中性粒细胞是一种功能强大的效应性白细胞，在天然免疫系统中发挥着重要的作用。武汉大学张先正教授团队设计了一种人工超级中性粒细胞，它具有良好的炎症靶向性和生成次氯酸(HClO)的能力，可以被用于靶向和消除恶性肿瘤细胞及病原体。实验将葡萄糖氧化酶(GOx)和氯过氧化物酶(CPO)包埋在ZIF-8中用于生成HClO，再利用中性粒细胞膜(NM)对其进行包裹从而制备了这种超级中性粒细。体外和体内实验结果表明，这种人工合成的超级中性粒细胞在消除肿瘤和感染方面的能力是天然中性粒细胞的7倍，由此表明超级中性粒细胞具有巨大的生物医学应用价值和潜力。
Zhang,C., Zhang, X.Z. et al. Artifcial Super Neutrophils for Inflammation Targetingand HClO Generation against Tumors and Infections. Advanced Materials, 2019.
DOI:10.1002/adma.201901179
https://doi.org/10.1002/adma.201901179
10. Nano Lett.：共递送基于多肽的自噬基因和顺铂的系统用于改善化疗耐药性
顺铂化疗是一种广泛应用于多种癌症的治疗策略。然而，长期使用顺铂会造成耐药性，这也严重阻碍了其治疗效果和临床转化。其中，自噬诱导是肿瘤对顺铂产生耐药性的常见原因之一。哈佛大学医学院施进军教授团队、中山大学梅林教授团队和国家纳米科学中心王浩团队合作研究了顺铂与RNAi协同自组装纳米前药平台对耐药性肺癌的治疗作用。
该纳米前药平台由铂(IV)-多肽-双(芘)前药复合物、DSPE-PEG和cRGD修饰的DSPE-PEG等三个分子模块组成。铂(IV)通过酰胺键与多肽段连接，负载效率>95%；在谷胱甘肽(GSH)存在下铂(IV)可以快速转变为活性铂离子(Pt(II))。同时，该前药复合物肽可以有效地将Beclin1 siRNA (自噬启动因子)传递到细胞质，从而导致自噬抑制。而DSPE-PEG和cRGD修饰的DSPE-PEG分子则可以改善纳米前药平台的生物相容性和细胞摄取。体内实验结果也表明，该纳米前药平台能显著抑制异种移植的耐药肿瘤的生长，在静脉给药后的抑制率高达84%。
Lin,Y.X., Shi, J.J., Mei, L., Wang, H. et al. Peptide-based Autophagic Gene andCisplatin Co delivery Systems Enable Improve Chemotherapy Resistance. Nano Letters,2019.
DOI:10.1021/acs.nanolett.9b00083
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.nanolett.9b00083
11. ACS EnergyLett.综述：可穿戴柔性钙钛矿器件
随着可穿戴电子和钙钛矿光伏发电的蓬勃发展，柔性钙钛矿太阳能电池（PSC）已经成为驱动下一代电子产品的自供电源的有希望的候选者。可穿戴的PSC必须同时满足高功率效率、重量轻、环境稳定性灵活性、可拉伸性和可扭曲性，这对于实际应用是必不可少的。从这个角度来看，宋延林课题组列出了使可穿戴钙钛矿电源蓬勃发展的关键点。依次分析可穿戴PSC的设计、质量、印刷方法和标准化测试。然后，总结了代表性的进展。最后，从光电子学和机械学两个角度提出全面的见解，以便在可穿戴PSC中进行未来研究，并展望可能的集成器件。
Xiaotian Hu, Fengyu Li, and Yanlin Song.Wearable Power Source: A Newfangled Feasibility for Perovskite Photovoltaics.ACS Energy Letters, 2019.
DOI: 10.1021/acsenergylett.9b00503.
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsenergylett.9b00503
12. AFM：具有高锂离子迁移数的插层电解质实现无枝晶固态锂电池
使用固态电解质和锂金属负极的固态锂电池凭借其高能量密度和固有的安全性等优势而吸引了诸多关注。然而，固态电解质在室温下离子电导率较低以及与金属锂界面兼容性差造成了电池极化增大和循环稳定性不佳。
在本文中，清华大学张强团队和北科大范丽珍团队以层状锂蒙脱石、聚碳酸乙烯酯、LiFSI、高压FEC添加剂以及PTFE粘结剂为原料，通过溶液涂覆和热压方法相结合，制备了具有超高锂离子迁移数的插层式复合固态电解质。该电解质在室温下表现出高达3.5×10-4 S cm-1的离子电导率、宽电化学稳定窗口以及高达0.83的锂离子迁移数。此外，他们还通过简单的热熔方法制备了3D锂金属负极。高锂离子迁移数的插层电解质与三维锂金属负极的协同效应使得工作电池内部的枝晶生长状况得到了极大的缓解。
Long Chen et al. Intercalated Electrolyte with High TransferenceNumber for Dendrite‐Free Solid‐State Lithium Batteries. EnergyStorage Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adfm.201901047
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201901047
13. ESM：三维锂负极中的枝晶生长—电子转移控制or离子扩散控制？
锂金属是新一代高比能二次电池中最受关注的负极材料。然而，锂金属电池的实际应用受到不可控的枝晶生长的阻碍。如果能够更好的理解锂金属负极枝晶生长背后的机理并确定影响电化学沉积与剥离过程中决定速率的关键条件，对于合理设计三维锂金属负极并提高电话学稳定性十分重要。
在本文中，清华大学张强团队采用相常模型对不同导电结构三维锂金属负极中的枝晶生长情况进行了定量描述。他们发现在复合锂金属负极中，结构面积和表面积的变化对电化学沉积-剥离的影响是线性的，这主要受到电子转移的限制。同时，结构孔体积比表面积与后期动力学过程中的电镀反应速率成反比关系，这受到电解质中离子迁移的限制。具有更高比表面积和更小孔体积的结构性锂金属负极更适合高倍率、高容量类型的电池循环。
Rui Zhang et al. The dendritegrowth in 3D structured lithium metal anodes: Electron or ion transferlimitation? Energy Storage Materials, 2019.
DOI: 10.1016/j.ensm.2019.03.029
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829719302247?dgcid=rss_sd_all
14. ESM综述：新型高性能可充电池的多离子策略
锂离子电池的发展受到锂资源有限及其地域分布不平衡等问题的限制，因此基于Na+/K+/Mg2+/Ca2+/Zn2+/Al3+等高丰度元素的新型可充电池正受到广泛关注。然而，动力学迟缓、可逆性差、电极材料匮乏等问题严重制约了这些新型电池体系的发展。在解决这些挑战的多种方案中，多离子策略在提高新兴电化学体系电化学性能等方面表现出了良好的前景。在本综述中，作者概述了这些新兴的可充电电池所面临的挑战，讨论了多离子策略的基本结构和相应的反应机理，然后重点介绍了多离子策略在组合充电电池中的应用，详细阐述了多离子策略对电化学性能的增强作用。最后，着重讨论了多离子策略的最新挑战和未来发展方向。
Qirong Liu et al. Multi-ion strategies towards emerging rechargeable batteries withhigh performance. Energy Storage Materials, 2019.
DOI: 10.1016/j.ensm.2019.03.028
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829719302922?dgcid=rss_sd_all
