Science/Nature系列8篇,北航/武汉理工/北京化工/湖大等成果速递丨顶刊日报20190416
纳米人 纳米人 2019-04-16
1. Nature Biotech.:新一代智能电子皮肤

微细制造技术、微型化技术和电子化皮肤技术等等领域的迅猛发展极大地促进了可穿戴传感器设备的进步。这些被称为“智能皮肤”的设备也为人类生物学的研究提供了新的契机。东京大学Takao Someya教授和日本庆应大学医学院Masayuki Amagai教授综述了最新的有关于智能电子皮肤的研究。这类新一代的智能皮肤可以进行自我愈合,而且是可拉伸的,因此可以被设计成人工传入神经,甚至可以实现自我供电。而在未来对智能皮肤的探索也需要众多领域的研究者之间进行紧密的合作以充分发挥它的潜力,才能推动其去实现更加广泛的应用。


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Someya, T., Amagai, M. Toward a new generationof smart skins. Nature Biotechnology, 2019.

DOI: 10.1038/s41587-019-0079-1

https://www.nature.com/articles/s41587-019-0079-1

 
2. Science Advances:均匀钠沉积实现无枝晶钠电池负极!

金属钠负极具有高比容量和低成本的优势,同时也存在严重的钠枝晶和无限大的体积变化等问题。近日,北京航空航天大学杨树斌团队报道了一种通过II族金属如Be,Mg和Ba实现钠可控沉积的新策略。由于II族金属在钠中具有确定的溶解度,因此能够显著降低钠的成核能垒,引导钠在金属基底上的均匀生长。作者对Mg基MOF-74膜进行碳化处理,使Mg簇在三维多级分层结构中均匀分散,进一步降低了钠的成核能垒。 最终,研究团队构建了一种无枝晶的钠金属负极,具有低至27 mV的过电位和高达1350小时的优异循环稳定性。


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Mengqi Zhu, Shubin Yang et al.Homogeneous guiding deposition of sodium through main group II metals towarddendrite-free sodium anodes. Science Advances, 2019.

DOI: 10.1126/sciadv.aau6264

https://advances.sciencemag.org/content/5/4/eaau6264

 
3. Nature Commun.:电化学活化至高压时锂锰氧化物电极中晶体缺陷的动态成像

在锂离子电池循环期间,通常在锂-金属-氧化物电极中产生晶体缺陷。它们在电化学反应中的作用尚未完全理解,因为直到最近,还没有一种有效的技术来对原子级的动态过程进行成像。武汉理工大学吴劲松,Qianqian Li和美国西北大学Vinayak P. Dravid团队详细探讨了Li2MnO3中晶体缺陷与脱锂和析氧反应之间的关系。研究者通过DFT计算和原位高分辨率TEM,在Li2MnO3第一次充电(脱锂)过程和伴随的氧阴离子氧化过程中动态监测到了两种类型的缺陷。

 

DFT计算结合原位高分辨率TEM技术:1)识别在电化学反应过程中Li2MnO3结构中出现的动态缺陷,这些缺陷与原始状态下存在的动态缺陷不同。2)揭示了原子级氧氧化还原反应的可逆性以及与氧损失相关反应的不可逆性,这对电极首效研究具有重要意义。鉴于电化学脱锂反应的性质,研究者假设这些动态形成的缺陷是由局部锂离子浓度的变化引起的。

 

观察到两种类型的缺陷:一种是具有b/6 [110]fault矢量的堆叠缺陷,其具有低的迁移活化能,将其与可逆的氧氧化还原反应相关联(即,没有氧损失)。第二种是具有c/2 [001]Burgers矢量的解离位错,具有高滑动和横向移动性,导致在电极颗粒表面形成、运输和释放氧相关物质,即促使在高电化学电位(4.5 V以上)下形成和释放O2,从而造成首次充放电的容量损失。


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Qianqian Li, Zhenpeng Yao, Eungje Lee, YaobinXu, Michael M. Thackeray, Chris Wolverton, Vinayak P. Dravid, Jinsong Wu.Dynamic imaging of crystalline defects in lithium-manganese oxide electrodesduring electrochemical activation to high voltage. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09408-2

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09408-2

 
4. Nature Commun.:三重导电钙钛矿-半导体异质结构作为电解质用于燃料电池

目前人们对固体氧化物燃料电池低温操作的兴趣不断增长,钙钛矿相的最新进展已经为低温燃料电池(LT-SOFC)产生了有效的H+/O2-/e-三重导电电极BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ(BCFZY)。湖北大学Bin Zhu和Baoyuan Wang团队利用其高离子传导进一步开发BCFZY,通过将p型BCFZY与n型半导体ZnO结合,构建p-n异质结构来抑制其电子传导,然后将形成的均匀异质结构材料夹在两个Ni0.8Co0.15Al0.05LiO2-δ(NCAL)电极之间,构建燃料电池组件。

 

研究者通过使用p-n异质结效应来抑制电子传导性和促进离子传导性,从而实现良好的电解质功能,为了对其进行解释,研究者提出了一种基于p-n异质结的能带对准机制。此外,进一步研究证实了BCFZY-ZnO的杂化H+/O2-导电能力。所开发的异质结构在400-500℃的低操作温度下表现出可观的离子电导率和燃料电池性能。该研究结果表明,三导电BZFCY可以通过p-n异质结效应,实现有吸引力的离子电导率和电池性能,是LT-SOFC有前途的电解质材料。


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Chen Xia, Youquan Mi, Baoyuan Wang, Bin Lin,Gang Chen, Bin Zhu. Shaping triple-conducting semiconductor BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ into an electrolyte for low-temperature solid oxide fuel cells.Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09532-z

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09532-z

 
5. Nature Commun.:温度依赖性发光闪烁的钙钛矿半导体非辐射衰变

有机金属卤化物钙钛矿是有希望的溶液加工半导体,然而,它们具有多种且基本上不被理解的非辐射机制。近日,瑞典隆德大学Ivan G. ScheblykinMarina Gerhard团队通过研究由主动和被动状态之间的猝灭剂的随机切换引起的PL闪烁来弄清楚单个非辐射重组中心(猝灭剂)在MAPbI3纳米晶体中的贡献。研究人员提出了一个模型来描述冷却时观察到的闪烁减少,并确定0.2至0.8eV的能量屏障,以实现切换过程,这表明离子迁移是潜在的机制。此外,由于各个淬灭剂的强烈影响,晶体在冷却时显示出非常独立形状的PL增强,这表明文献中报道的PL增强的高活性能与内在性质无关,而是与缺陷化学有关。因此,将波动的淬灭剂稳定在其被动状态似乎是改善材料质量的有希望的策略。


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Gerhard, M. etal. Microscopic insight into non-radiative decay in perovskitesemiconductors from temperaturedependent luminescence blinking. Nature Communications, 2019.

DOI:10.1038/s41467-019-09640-w

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09640-w

 
6. Nature Commun.:单原子Ru与CoFe-LDHs电子耦合提高OER性能

单原子催化剂在异相催化和电催化中体现出高活性和高选择性。然而,单原子的活性、稳定性及单原子与载体之间的相互作用仍然是个谜。近日,北京化工大学Xiaoming Sun、Wen Liu及俄勒冈州立大学Zhenxing Feng等多团队合作,合成了单原子Ru催化剂锚定在CoFe层状双金属氢氧化物上的产催化剂(Ru/CoFe-LDHs),该催化剂Ru和层状双金属氢氧化物之间存在着强的电子耦合。Ru负载量为0.45 wt.%,Ru/CoFe-LDHs催化剂具有高的OER性能,电流密度为10 mA cm−2时,过电位仅198 mV,Tafel斜率为39 mV dec–1。进一步研究发现,由于强的耦合作用,Ru即便在高的过电位依然保持4+氧化态,这使得该催化剂具有高的活性和稳定性。


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Pengsong Li, Zhenxing Feng*, Wen Liu*,Xiaoming Sun*, et al. Boosting oxygen evolution of single-atomic ruthenium through electronic coupling with cobalt-iron layered double hydroxides. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09666-0

https://doi.org/10.1038/s41467-019-09666-0

 
7. Nature Commun.:一种新型的转移超极化固体的方法

南安普顿大学Karel Kouřil和BennoMeie团队提出了一种转移超极化固体的方法。采用加压的氦气喷射含有冷冻的超极化样品的子弹,并射入次级磁体中的接收结构中,子弹被保留并且极化的固体快速溶解。整个传输过程大约需要70毫秒。沿整个传输路径,缠绕的螺线管确保绝热传输并限制自由基引起的低场弛豫。该方法快速且可规模化至适合于高分辨率核磁共振光谱,尤其是小体积,同时保持高浓度的靶分子。对于溶液中1-13C标记的丙酮酸,已经检测到约30%的极化水平。


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Kouřil, K.; Kouřilová, H.; Bartram, S.; Levitt, M. H.;Meier, B. Scalable dissolution-dynamic nuclear polarization with rapid transferof a polarized solid. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09726-5

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09726-5

 
8. Angew:近红外光刺激外源性酶指导前药的转化用于局部化学-光热联合治疗

酶在癌症治疗中主要用于指导前药的转化。然而,内源酶在体内的非特异性分布严重阻碍了其生物应用。北京化工大学刘惠玉教授团队和袁其朋教授团队合作设计了一种基于外源性酶递送和重建肿瘤微环境的策略,进而实现近红外光触发的局部化学-光热联合治疗。光热治疗可以提高酶转化前药的催化效率,而化疗则也会抑制热休克蛋白90从而提高光热疗法(PTT)的治疗效果。这种局部化学-光热治疗策略在4T1荷瘤小鼠模型中获得显著的治愈效果。这种利用近红外光去启动PTT与化疗之间的相互强化回路的策略也在癌症治疗领域具有广阔的应用前景。


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Cheng, L., Zhang, F.R., Liu, H.Y., Yuan, Q.P.et al. NIR-Triggered Exogenous Enzymes to Convert Prodrugs for LocoregionalChemo-Photothermal Therapy. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201902476

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201902476

 
9. ACS Energy Lett.:无添加剂,效率为10.1%的全聚合物太阳能电池

寻找有效的分子设计策略以优化活性层共混物形态是开发高效全聚合物太阳能电池(全PSC)的长期挑战之一。华盛顿大学Samson A. Jenekhe团队采用新型的无规共聚物受体,BSS,并无需任何添加剂,这有助于实现高性能的全PSC。BSS10与供体聚合物PBDB-T的混合物获得了10.1%的效率。在所有PSC中,基于BSS10和BSS20的器件具有高外量子效率(> 85%)和小电压损失(<0.6 eV)的最佳组合。结果表明,通过合成变量-无规共聚物组成,可以合理地优化PSC的共混物形态、电荷载流子迁移率和光伏性质。


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Kolhe,N. B.; Tran, D. K.; Lee, H.; Kuzuhara, D.; Yoshimoto, N.; Koganezawa, T.;Jenekhe, S. A. New Random Copolymer Acceptors Enable Additive-Free Processingof 10.1% Efficient All-Polymer Solar Cells with Near Unity Internal QuantumEfficiency. ACS Energy Letters, 2019.

DOI:10.1021/acsenergylett.9b00460

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.9b00460

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