JACS/Angew/EES 10篇,万立骏、熊宇杰、冯新亮、周豪慎等成果速递丨顶刊日报20190506
纳米人 纳米人 2019-05-06
1. Nature Commun.:DNA助力设计荧光-拉曼双模纳米探针用于肿瘤成像和治疗

近年来,表面增强拉曼散射纳米探针由于其具有的高灵敏度和特异性在肿瘤成像方面具有巨大的潜力。但是目前的拉曼扫描仪通常是缓慢的逐点频谱采集,不能满足快速成像的需求,因此无法用于临床相关的领域。纪念斯隆-凯特琳癌症中心Moritz F. Kircher团队设计了一种DNA助力的荧光-拉曼双模式纳米颗粒(FRNPs)探针,其结合了拉曼光谱的特异性与荧光成像的通用迅速的优点。FRNPs的检测限低至5×10−15 M,可选择性地在小鼠肿瘤中积累,并能够实时进行肿瘤荧光成像以及肿瘤的检测、切除和随后基于拉曼光谱的肿瘤边缘分析。此外,FRNPs也能够进行高效的成像指导的肿瘤光热治疗,实现诊疗一体化。


1-.png

Suchetan Pal, Moritz F. Kircher, et al.DNA-enabled rational design of fluorescenceRaman bimodal nanoprobes for cancerimaging and therapy. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09173-2

https://doi.org/10.1038/s41467-019-09173-2

 
2. JACS:非平面多孔纳米石墨烯的表面合成

表面合成为石墨烯纳米结构的合成提供了一种有效的方法,而传统的溶液化学方法难以实现这一目标。近日,德累斯顿工业大学冯新亮瑞士联邦材料科学与技术实验室Roman Fasel马普所Klaus Müllen等多团队合作,报道了一种含有78个sp2碳原子(C78)的非平面多孔纳米石墨烯的设计与合成。通过2,3,6,7,10,11-己(萘-1-基)三苯的高选择性氧化环脱氢反应,在溶液中合成了螺旋桨式纳米石墨烯前驱体。有趣的是,虽然该前驱体在溶液中不能进一步环化,但通过在Au(111)上的表面辅助环脱氢,可由该前驱体成功制备多孔纳米石墨烯C78。作者进一步采用扫描隧道显微镜、非接触原子力显微镜和扫描隧道光谱学研究了C78的结构和电子性能,并辅以计算研究。


2-.png

Kun Xu, Klaus Müllen,* RomanFasel*, Xinliang Feng*, et al. On-Surface Synthesis of a Non-Planar Porous Nanographene. Journal of theAmerican Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b03554

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b03554

 
3. JACS:钴卟啉碱性溶液中催化析氧反应过程的分子证据

近日,中科院化学所万立骏王栋团队采用电化学扫描隧道显微镜(ECSTM)研究了四苯基卟啉钴(II)(CoTPP)OER过程。作者在Au(111)电极上形成有序自组装的CoTPP单层膜。循环伏安实验结果表明,随着电解质碱度的增加,电极的OER活性增强。在STM图像中,CoTPP分子在碱性溶液中呈现为两个对称的亮点,与酸性溶液形成鲜明对比。该分子轮廓的变化归因于OER之前CoTPP-OH-物种的形成,紫外-可见吸收光谱进一步证实了这一点。作者进一步利用原位ECSTM揭示了OER过程中CoTPP-OH-分子向CoTPP分子的变化过程。


3-.png

Xiang Wang, Zhen-Feng Cai, Dong Wang*, andLi-Jun Wan*. Molecular Evidence for theCatalytic Process of Cobalt-Porphyrin Catalyzed Oxygen Evolution Reaction inAlkaline Solution.  Journal of the American Chemical Society,2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b01229

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b01229

 
4. JACS:表面等离子体在温和条件下通过离解机制在纯水中固氮

模拟自然环境下固氮(接近环境压力,室温,纯水和入射光)可为未来的氮转化提供一个理想的方法。由于N-N三键热力学高的裂解能,在该条件下N2还原通常遵循关联交替或末端路径而不是解离机制。近日,中科大熊宇杰、龙冉等多团队合作,报道了在水和入射光存在下,表面等离子体可以通过解离机制提供足够的能量激活N2,并通过原位同步辐射红外光谱和近常压X射线光电子能谱证实了这一点。理论模拟表明,表面等离子体增强电场,与等离子热电子、界面杂化对N-N三键裂解起着重要作用。实验发现,在室温、没有任何牺牲剂、2个大气压下,具有宽的光吸收范围和富含活性位点AuRu 纳米结构可实现氨产量101.4 μmol·g -1·h。


4-.png

Canyu Hu, Ran Long,* Yujie Xiong*, et al. Surface Plasmon Enabling Nitrogen Fixation in Pure Water through aDissociative Mechanism under Mild Conditions.  Journal of theAmerican Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b01375

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b01375

 
5. JACS:首例!具有定向可调的光伏效应的双轴混合钙钛矿铁电体

多轴分子铁电体,其中自发极化的多向切换产生不同的性质,已经显示出许多奇特性质,作为常规无机氧化物的必不可少的补充。尽管最近蓬勃发展,但具有光伏效应的多轴分子铁电仍然是一个巨大的空白。福建物构所Lina Li、Zhihua Sun和Junhua Luo等人报道了一种双轴卤化铅铁电体EA4Pb3Br10(EA=乙基铵),采用独特的三层钙钛矿图案,居里温度高达~384 K。EA4Pb3Br10的对称性明显被破坏,导致铁电相中出现四个等效的极化方向。基于其双轴性质,通过电极化可以在这样的多个方向之间容易地调整EA4Pb3Br10的体光伏效应。这是第一个报道具有定向可调的光伏效应的双轴混合钙钛矿铁电体。该研究为控制多轴分子铁电体的大量物理性质提供了一条途径。

 

5-1-.png

5-2-.png

Wang, S.; Liu, X.; Li, L.; Ji, C.; Sun, Z.;Wu, Z.; Hong, M.; Luo, J. An Unprecedented Biaxial Trilayered Hybrid PerovskiteFerroelectric with Directionally-Tunable Photovoltaic Effects.  Journal of theAmerican Chemical Society, 2019.

DOI:10.1021/jacs.9b02558

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02558

 
6. Angew:苝酰亚胺/富勒烯杂化体(ETL)助力高效稳定的钙钛矿太阳能电池

电子传输材料(ETM)在提高倒置钙钛矿太阳能电池(PSC)的效率和稳定性方面起着重要作用。近日,武汉大学Chuluo Yang香港科技大学Shihe Yang以及西南大学Linna Zhu报道了一种有效的ETM,名为PDI-C60,由 perylene diimide(PDI)和富勒烯组合而成。与传统的PCBM相比,该策略赋予PDI-C60略低的能级和更高的电子迁移率。因此,基于PDI-C60作为电子传输层(ETL)的器件实现了18.6%的高功率转换效率(PCE),这显着高于PCBM(16.6%)和PDI(13.8%)的对比器件。基于PDI-C60的器件高的PCE可归因于与钙钛矿更匹配的能级,更有效的电荷提取,传输和降低的复合率。18.6%的PCE是使用PDI作为ETL的PSC中的最高值。此外,由于PDI-C60具有更强的疏水性,器件表现出更好的稳定性。


6-.png

Luo, Z. Zhu, L. Yang, S. Yang, C. et al. Designing Perylene Diimide/Fullerene Hybrid as Effective ElectronTransporting Material in Inverted Perovskite Solar Cells with EnhancedEfficiency and Stability. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/ange.201904195

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/ange.201904195

 
7. Angew:从晶体到无定型双层氧化锗膜:合成与表征

非晶态材料微观结构的阐明是一个近年来的研究热点。近日,德国马普弗利兹-哈伯研究所Markus Heyde团队制备了一种新型二维氧化锗薄膜。该薄膜由相互连接的锗四面体单元组成,形成双层结构,弱耦合到Pt(111)金属基板。密度DFT计算表明,对于锗薄膜,558元环结构稳定,而对于硅薄膜,6元环结构更稳定。实验发现,通过改变制备条件,可以调整锗薄膜的有序度。作者进一步进行扫描隧道显微镜研究,对其图像进行分析得到了晶体、中间有序和纯非晶态薄膜结构。


7-.png

Adrián L. Lewandowski, MarkusHeyde,* et al. From Crystalline to Amorphous GermaniaBilayer Films at the Atomic Scale: Preparation and Characterization. AngewandteChemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201903922

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201903922

 
8. EES:可充电超高容量的碲-铝电池

铝离子电池(AIB)是具有高能价比的理想电池,北京科技大学Shuqiang Jiao、Mingyong Wang北京理工大学Wei-Li Song、Hao-Sen Chen团队使用Te纳米线(TeNWs)来制备具有超高容量的Te-Al电池(TAB),因为在硫属元素中Te本质上导电性更高(~2×10-4 Sm-1)并保持超高的理论比容量(~1260.27 mAh g-1和~1.5 V的放电电压平台)。

 

Te电极的衰退机制由两个主要过程引起,Te的化学溶解和在电化学过程中的化合物转化(穿梭效应),为抑制容量衰减和促进Te电极中的可再充电能力,研究者引入了功能性rGO纳米片和官能化SWCNT分别用于改性Te NW电极和隔膜,基本上抑制了由可溶性碲氯铝酸盐化合物诱导的意外穿梭效应。最终,合理设计的AIB能够在0.5和1.0 A g-1电流密度下分别提供1026和734 mAh g-1的超高比容量以及初始1.4 V放电电压,与记录的AIB中实现的记录设置能量密度相比具有很强的竞争力,具有相当大的可充电能力。


8-.png

Xuefeng Zhang, Shuqiang Jiao, Jiguo Tu, WeiliSong, Xiang Xiao, Shijie Li,  Mingyong Wang, Haiping Lei, Donghua Tian,Hao-Sen Chen, Daining Fang. Rechargeable Ultrahigh-capacity Tellurium-AluminumBatteries. Energy & Environmental Science, 2019.

DOI: 10.1039/C9EE00862D

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee00862d#!divAbstract

 
9. EES综述:电解质填充的MOF膜作为离子筛用于可充电电池

由于具有固有的有序多孔结构,MOF被认为是改进可充电电池的隔膜/电解质系统有前途的材料。南京大学周豪慎课题组利用从最近报道中收集的信息,分析和讨论了基于MOF的膜对离子传输的影响。

 

模拟计算和实验结果表明,液体电解质填充的MOF膜有助于引导Li离子镀层的均匀性,抑制Li枝晶的生长。同时也对关于MOF基膜在锂金属电池和锂离子电池系统中的应用的最新研究成果进行了概述。当基于MOF的膜用作隔膜时,不仅可以成功地抑制电化学中间产物的穿梭效应,以实现Li-S电池的长循环寿命,而且还可以开发出具有优异电化学性能的双介质策略用于Li-O2电池和高压锂离子电池的混合电解质系统。此外,基于在可再充电锂电池中获得的进展,研究者合理地提出了基于MOF的膜在Na-金属电池、有机氧化还原液流电池和液体-负极电池中用作离子筛的潜力。最后,从实际应用的角度提供了关于用MOF膜构造可充电电池的若干建议。


9-.png

Yibo He, Yu Qiao, Zhi Chang, HaoShen Zhou. ThePotential of Electrolyte Filled MOF Membrane as Ionic Sieve in RechargeableBatteries. Energy & Environmental Science, 2019.

DOI: 10.1039/C8EE03651A

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c8ee03651a#!divAbstract

 
10. EES:多阴离子和阳离子化合物-新型高熵材料用于锂离子电池

德国卡尔斯鲁厄理工学院(KIT)Qingsong Wang、HorstHahn和Ben Breitung团队报道了多阴离子和多阳离子的高熵卤氧化物在电化学储能中的应用。使用最新设计的基于多阳离子过渡金属的高熵氧化物(只有氧离子占据阴离子部位)作为前体,引入另外的LiF或NaCl作为反应物,通过简单的机械化学制备多阴离子和阳离子化合物,形成锂化或钠化物质。

 

含Li且熵稳定的氟氧化物Lix(Co0.2Cu0.2Mg0.2Ni0.2Zn0.2)OFx显示出3.4 V的工作电位(vs. Li+/Li),使其能够用作正极活性材料。考虑到晶体场理论,由于M-F键的强离子特性,金属氟化物通常比氧化物具有更高的电化学势,因此氟的掺入能够使工作电位增加。与传统的(非熵稳定的)氟氧化物不同,这种新材料由于熵稳定而显示出增强的储Li性能,从而通过前所未有的改变组成元素的方式来提升循环性能。此外,研究者也证明熵稳定的概念也适用于具有岩盐结构的含氯氧氯化物,从而为后锂电池技术的发展铺平了道路。


10-.png

Qingsong Wang, Abhishek Sarkar, Di Wang,Leonardo Velasco, Raheleh Azmi, Subramshu Shekar Bhattacharya, ThomasBergfeldt, Andre Düvel, Paul Heitjans, Torsten Brezesinski, HorstHahn, Ben Breitung. Multi-anionic and -cationic compounds: New high entropymaterials for advanced Li-ion batteries. Energy & Environmental Science,2019.

DOI: 10.1039/C9EE00368A

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee00368a#!divAbstract

 
11. EES:三维多孔Ti3CMxene与NiCoP纳米粒子结合用于钠离子电池负极

山东大学Longwei Yin和Chengxiang Wang团队通过溶剂热反应和原位磷化工艺合成了具有三维互连多孔结构的Ti3C2/NiCoP复合材料,其中双金属磷化物NiCoP纳米粒子均匀嵌入三维皱褶Ti3C2骨架表面,而Ti3CMxene的3D皱折多孔结构可以作为3D导电网络,其具有丰富的开孔和大表面积,能够提供3D导电和无阻塞通道,用于快速电荷转移和电解质储存,并使电极和电解质之间完全紧密接触。

 

独特的Mxene结构可以有效地缓解体积膨胀并防止Na+插入/脱插过程中NiCoP纳米颗粒的聚集和粉碎。NiCoP双金属磷化物具有更丰富的氧化还原反应位点,更高的电导率和低的电荷转移阻抗。具有高结构稳定性和电化学活性的NiCoP和Mxene Ti3C2组分之间的协同效应导致优异的电化学性能,在电流密度为1 A g-1下持续2000个循环后保持261.7 mA h g-1的比容量。


11-.png

Long-Wei Yin, Danyang Zhao, Ruizheng Zhao,Shihua Dong, Xianguang Miao, Zhiwei Zhang, Chengxiang Wang. Alkali-Induced 3DCrinkled Porous Ti3C2 Mxene Architectures Coupled withNiCoP Bimetallic Phosphide Nanoparticles as Anodes for High-PerformanceSodium-Ion Batteries. Energy & Environmental Science, 2019.

DOI: 10.1039/C9EE00308H

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee00308h#!divAbstract

加载更多
10554

版权声明:

1) 本文仅代表原作者观点,不代表本平台立场,请批判性阅读! 2) 本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。 3) 除特别说明,本文版权归纳米人工作室所有,翻版必究!
纳米人
你好测试
copryright 2016 纳米人 闽ICP备16031428号-1

关注公众号