1. Angew：微孔MOFs高效同时去除丙烯中的丙炔和丙二烯

同时去除丙烯中微量的丙炔和丙二烯是一项重要而又具有挑战性的工业工艺。近日，南开大学Zhenjie Zhang与德克萨斯大学圣安东尼奥分校Banglin Chen、Libo Li等多团队合作，报道了一类微孔金属有机框架(NKMOF-1-M)材料，该材料具有优异的水稳定性，且在低压下对丙炔和丙二烯都有非常高的吸收率。相较于丙烯，丙炔、丙二烯在NKMOF-1-M上具有强的结合力，NKMOF-1-M创建了新的三元丙炔/丙二烯/丙烯(0.5/0.5/99.0)混合物选择性基准，作为一种独特的MOF平台，可在常温下实现聚合级丙烯(99.996%)最高选择性和产率。此外，作者还通过一个简单的方式使得丙炔和丙二烯分子在NKMOF-1-M单晶结构中可视化，这有助于准确理解丙炔和丙二烯的结合位点与亲合力。

Yun-LeiPeng, Chaohui He, Libo Li,* Zhenjie Zhang,* Banglin Chen*, et al. RobustMicroporous Metal-Organic Frameworks for Highly Efficient and SimultaneousRemoval of Propyne and Propadiene from Propylene. Angewandte ChemieInternational Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201904312

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201904312

2. Angew：选择性还原CO₂催化剂的合理聚合物设计

将CO₂通过电催化选择性还原为CO 是实现可持续发展的重要手段，但是到目前为止有关CO₂催化还原的研究主要集中在金属氧化物催化剂上，其催化稳定性与催化性能均不尽如人意。

在本文中，英国剑桥大学的Reisner为了整合Co基分子性CO₂还原催化剂合成了一系列包含三联吡啶配体和多种官能团的共聚物。他们使用负载大分子的多孔金属氧化物电极成功地利用磷酸基团将Co配位的聚合物锚定在电极表面。研究人员在聚合物基体中采用疏水功能设计了共萜吡啶催化剂的外配位球以提高在水存在下的二氧化碳还原选择性。用聚合物固定化混合阴极进行电化学和光电化学二氧化碳还原后CO:H₂产物比高达6:1，而相应的“单体”共萜吡啶催化剂为2:1。这种多用途的聚合物设计平台卫控制合成分子催化剂（类似于二氧化碳还原酶）提供了全新的方法。

Dr.Jane J. Leung，Prof. Erwin Reisner etal. Rational Design of Polymers for Selective CO₂ ReductionCatalysis. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/ange.201902218

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/ange.201902218

3. Angew：Pd_xAgNTs等离子体与电催化活化协同作用高效催化甲醇氧化

贵金属纳米粒子的局域表面等离子体共振(LSPR)激发具有加速和驱动光化学反应的作用。近日，华南理工大学Xiongwu Kang与伊利诺伊大学香槟分校Prashant K. Jain等多团队合作，报道了LSPR激发增强与燃料电池反应相关的电催化作用。该电催化剂由Pd_xAg合金纳米管(NTs)组成，它结合了Pd对甲醇氧化反应(MOR)的催化活性和Ag对可见光等离子体响应的作用。实验发现，在LSPR激发下，合金电催化剂MOR活性增强，电流密度明显增大，电位向正方向转移。进一步研究表明，MOR活性的增强主要归因于Pd_xAg NTs在LSPR激发下产生热空穴。

Lin Huang, Xiongwu Kang,*Prashant K. Jain,* etal. Synergy between Plasmonic and Electrocatalytic Activation of Methanol Oxidation on Palladium-Silver Alloy Nanotubes.Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201903290

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201903290

4. Angew：高结晶介孔磷钨酸-一种有前途的储能材料

杂多酸是一种具有良好酸性和高质子电导性的独特材料。然而，其较低的比表面积和在极性溶剂中的高度溶解性使得其在催化应用和储能应用中前景黯淡。但是这些问题可以通过在杂多酸表面构造纳米孔道来解决。

在本文中，澳大利亚纽卡斯尔大学Ajayan Vinu团队利用高分子表面活性剂和KCl稳定剂通过水热方法合成了具有球形形貌的介孔磷钨酸（mPTA），其比表面积高达92 m²/g，平均孔道尺寸为4 nm。这种mPTA的一个独特特征在于其高度热稳定性，同时在锂离子电池常用电解液EC/DEC等高极性溶剂中几乎不溶。优化后的mPTA在锂离子电池中在100 mA/g的电流密度下循环100周后的可逆容量仍然高达872 mAh/g，这归功于杂多酸的高度还原态和介孔孔道提供的离子储存位点。该方法适用于制备具有孔结构的不同杂多酸。

HamidIlbeygi, Ajayan Vinu et al. Highly Crystalline Mesoporous Phosphotungstic Acid: APromising Material for Energy Storage Applications. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI:10.1002/ange.201901224

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201901224?af=R

5. Angew：金红石TiO₂电子传输层, 制备高效钙钛矿太阳能电池

中国科学院过程工程研究所Dan Wang和化学所的胡劲松团队通通过使用金红石和锐钛矿TiO₂电子传输层（ETL）来研究在钙钛矿太阳能电池的结晶相依赖性电荷收集。研究表明，金红石型TiO₂ ETL增强了电子向FTO的提取和输送，并且由于其更好的导电性和改善的与MAPbI₃层的界面，减少了复合。此外，这也可归因于金红石型TiO₂与钙钛矿晶粒更好地匹配，并且陷阱密度更小 因此，与锐钛矿TiO₂ ETL相比，基于金红石TiO₂ ETL的MAPbI₃ 电池具有显着增强的性能，最高效率为20.9％，开路电压高达1.17 V。

DanWang, Yongling Wang, Jiawei Wa, Jie Ding, Jinsong Hu. Rutile TiO₂ Electron Transport Layer Enhances Charge Collection for Efficient Perovskite Solar Cells. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI:10.1002/anie.201902984

https://doi.org/10.1002/anie.201902984

6. AM：记录性的效率！MAPbI₃基柔性钙钛矿太阳能电池

在低温下溶液法制备的钙钛矿薄膜为制造柔性太阳能电池提供了有希望的机会。然而，钙钛矿薄膜的脆性是柔性器件中机械稳定性的问题。近日，苏州大学Zhao-Kui Wang，Liang-Sheng Liao以及柏林亥姆霍兹材料与能源中心AntonioAbate通过光交联[6,6]‐phenylC61‐butyricoxetane dendron ester（C-PCBOD）改善MAPbI₃钙钛矿膜的机械稳定性。研究人员证明了C-PCBOD可以钝化晶界，减少了陷阱态的形成并增强了MAPbI₃的环境稳定性。基于MAPbI₃的钙钛矿太阳能电池在非柔性和柔性基底上的效率分别为20.4％和18.1％，这是MAPbI₃基太阳能电池报道的最高效率值。这项工作为稳定和高效的柔性钙钛矿太阳能电池提供了一种有效的策略。

Li, M.Wang, Z.-K. Liao, L.-S. Abate, A. et al. Perovskite Grains Embraced in a SoftFullerene Network Make Highly Efficient Flexible Solar Cells with SuperiorMechanical Stability. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201901519

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201901519

7. AM：钙钛矿太阳能电池的缺陷和接触钝化

金属卤化物钙钛矿由于具有吸引人的光电特性，在过去几年中，钙钛矿太阳能电池（PSC）的功率转换效率（PCE）取得了巨大进步，现在记录值超过24％。然而，钙钛矿的晶格通常包括缺陷，例如填隙，空位和杂质;在晶界和晶界处，也可以存在悬空键，这些都有助于光载流子的非辐射复合，这些是达到30％理论极限效率的重要障碍。

近日，阿卜杜拉国王科技大学Erkan Aydin和StefaanDe Wolf研究团队认为PSC中各种电压限制机制的起源应是重点研究对象，并讨论了可能的解决策略。研究人员描述了接触钝化方案以及这些方法对降低滞后的影响。此外，研究人员阐明了几种证明钝化接触如何增加PSC稳定性的策略。最后，研究人员展望了钝化接触界面以推动高效PSC商业化进程的重要性。

Aydin, E. Wolf, S. D. et al. Defect andContact Passivation for Perovskite Solar Cells. Advanced Materials, 2019.

DOI:10.1002/adma.201900428

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201900428

8. AM：表面卤化提高Bi₂O₂(OH)(NO₃)光催化CO₂还原活性

太阳能驱动CO₂转化为增值化学燃料在可再生能源领域具有巨大的潜力。然而，载流子的快速复合和反应位点的缺失是影响光催化CO₂还原活性的两个主要原因。

近日，中国地质大学Hongwei Huang及纽卡斯尔大学Tianyi Ma等多团队合作，采用表面卤化策略解决了层状Bi₂O₂(OH)(NO₃)(BON)光催化剂的上述问题。实验和理论计算表明，表面卤素离子取代表面氢氧根，锚定在Bi原子上，一方面促进局部电荷分离，另一方面，激活氢氧根，促进CO₂和质子的吸附，促进CO₂转换过程。三种BON-X (X = Cl, Br, I)催化剂中，BON-Br具有最高活性，在没有任何牺牲剂或助催化剂的情况下，CO产率达8.12 µ mol g⁻¹ h⁻¹，是初始Bi₂O₂(OH)(NO₃)催化剂的73倍，也超过了迄今为止报道的最先进的催化剂。

Lin Hao, Hongwei Huang,* Tianyi Ma*, et al. Surface-Halogenation-Induced Atomic-Site Activation and LocalCharge Separation for Superb CO₂ Photoreduction. AdvancedMaterials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900546

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201900546

9. AM：锌辅助固态热解制备优质三维石墨烯

目前源自凝胶化或热解途径的3D石墨烯仍然具有低的表面积、导电性、稳定性和产率，并且其合成方法受到方法学上的限制。南京大学王学斌课题组报道了一种锌辅助固态热解以产生优质3D石墨烯的策略。

金属锌引入了不同于一般模板的分层过程（新的碳-金属相互作用），将固体（非空心）炭浸渍并分层为多个膜，从而消除了固有问题-使用固态碳前体的热解中始终存在的固态杂质。蒸发锌又催化了有机物的碳化-石墨化，避开了麻烦的湿法加工，并实现了金属试剂的原位再生，其原位热萃取和再循环使得大规模生产成为可能。所得的3D石墨烯网络由化学纯的石墨烯膜整体组成。它具有非常大的表面积、出色的稳定性和在空气和电解质中高的导电性。因此，该先进的3D石墨烯制备的多孔单片电极在双电层电容器件中具有高的能量密度、功率密度和长寿命。

Xiang‐Fen Jiang, Ruiqing Li, Ming Hu, Zheng Hu, Dmitri Golberg, YoshioBando, Xue‐Bin Wang. Zinc-Tiered Synthesis of 3D Graphenefor Monolithic Electrodes. Advanced Materials, 2019.

DOI:10.1002/adma.201901186

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201901186

10. AM：高K含量的K_xMnO₂⋅yH₂O纳米片阵列作为K离子电池正极

由于K⁺嵌入/脱嵌期间，不良的K⁺传输动力学和正极材料的结构不稳定性阻碍了钾离子电池PIB的发展。南京理工大学Hui Xia和Jing Xu团队通过水热法制备了具有高K含量（x> 0.7）的水钠锰矿(K_xMnO₂⋅yH₂O)纳米片阵列并将其作为PIB正极材料。

在这种水钠锰矿中，中间层中足够的K⁺离子和超薄纳米片形态使得K⁺离子扩散速率和材料的层状结构稳定性得到显著的改善，第一性原理计算解释了水钠锰矿中K含量对其结构稳定性的影响。通过与具有硬软复合碳负极结合构建的全电池，进一步证明了PIB中K-水钠锰矿正极的实际可行性。该材料在100 mA g^-1的电流密度下具有约134 mAh g^-1超高可逆的比容量，优异的倍率（1000 mAg^-1时77 mAh g-1）和出色的循环稳定性（在1000 mA g^-1下1000次循环后容量保持率为80.5％）。

Baowei Lin, Xiaohui Zhu, Lingzhe Fang, XinyiLiu, Shuang Li, Teng Zhai, Liang Xue, Qiubo Guo, Jing Xu, Hui Xia. BirnessiteNanosheet Arrays with High K Content as a High‐Capacity andUltrastable Cathode for K‐Ion Batteries. AdvancedMaterials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900060

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201900060

11. AFM：不怕水！在水中生长二维和准二维卤化物钙钛矿

蓝光发射二维（2D）和准二维层状卤化物钙钛矿（LHP）在固态照明应用中受到关注，但其在潮湿条件下的脆弱稳定性是实际应用中最紧迫的问题之一。由于具有水敏感性/不稳定性，水稳定的蓝光发射2D和准2DLHP目前还未报道。蔚山科学技术大学Kwang S. Kim团队首次报道了在水中易于合成的16种有机-无机杂化化合物，并表征和光学性质。这包括2D (A')₂PbX₄（A'=丁基铵，X = Cl/Br/I）（8种化合物），3D钙钛矿（4）和准2D (A')_pA_x-1B_xX_3x+1 LHPs（4）。LHP的成分和尺寸都可以在水中调整。此外，在准2D钙钛矿中观察到双发射性质，其中两个光致发光（PL）峰的强度由2D和3D无机层控制。即使在数月之后，Pb(OH)₂保护的2D和准2D钙钛矿在水中也非常稳定。

Jana, A., Ba, Q., Kim, K. S., Compositionaland Dimensional Control of 2D and Quasi‐2D LeadHalide Perovskites in Water. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adfm.201900966

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201900966

12. AFM：Janus微载体用于磁场控制的肝癌联合化疗

利用多种化疗药物进行联合化疗在临床上被广泛应用于治疗各种癌症，特别是对于最常见的肝癌(HCC)来说，将抑制细胞生长的多激酶抑制剂和细胞毒性化疗药物进行联合使用被认为是一种很有效的治疗方法。

美国西北大学Dong-Hyun Kim教授团队和韩国科学技术院Shin-Hyun Kim团队合作，利用Janus微载体来进行针对肝癌的局部控制联合化疗。这种Janus微载体由聚已酸内酯(PCL)和载有磁性纳米颗粒的聚乳酸-羟基乙酸共聚物(PLGA)组成，其中含有疏水的瑞格拉非尼和亲水的阿霉素两种药物。实验发现，利用磁场可以控制Janus微载体进行旋转运动，进而实现两种化疗药物的主动共释放。此外，这种Janus微载体也具有磁共振(MR)对比效应，可将负载的联合化疗药物递送至肿瘤部位。因此，该Janus微载体可作为一种通用的联合化疗平台用于实现多种化疗药物的协同递送。

SoojeongCho, Shin-Hyun Kim, Dong-Hyun Kim, et al. Janus Microcarriers for MagneticField-Controlled Combination Chemotherapy of Hepatocellular Carcinoma. AdvancedFunctional Materials, 2019.

DOI:10.1002/adfm.201901384

https://doi.org/10.1002/adfm.201901384

13. AFM：具有广谱金属掺杂能力的超小量子点用于三模态分子成像

由于纳米材料常常会在肝、脾等免疫组织中进行非特异性的积累，因此开发具有良好的特异性靶向功能的纳米材料具有重要的意义。超小纳米粒子(USNPs)在体内具有类似于小分子的药代动力学特性，可以与其他功能材料进行整合以提高分子成像效率。例如在核医学成像领域，可以利用多种策略放射性金属引入USNPs的结构中。然而，这往往会改变UNSPs的表面性质和体内行为，也难免涉及到复杂的合成步骤。

美国国立卫生研究院陈小元团队和武汉大学崔然团队合作报道了一种新的无螯合吸附广谱金属离子的策略。实验制备的超小Ag₂Se量子点(QDs)的表面有活性氧层，可以结合活性的或惰性的放射性金属同位素，并具有很高的标记效率。由此制备的纳米探针可以进行荧光、磁共振成像和PET三模态成像。在进一步与靶向肽结合后，该探针在PET成像中显示出9倍的瘤肉信号比。并且可通过肾脏在12小时内排出体外。这一工作为探索广谱的放射性金属同位素标记和基于USNPs的成像探针开辟了一条新的道路。

Rui Tian,Ran Cui, Shoujun Zhu, Xiaoyuan Chen, et al. Ultrasmall Quantum Dots withBroad-Spectrum Metal Doping Ability for Trimodal Molecular Imaging. AdvancedFunctional Materials, 2019.

DOI:10.1002/adfm.201901671

https://doi.org/10.1002/adfm.201901671

14. Adv. Sci.：利用类似于亚硝基-二烯的生物正交反应进行光激活的荧光标记

荧光标记可以在低背景下对细胞内分子进行成像。中山大学蒋先兴团队和上海科技大学刘佳团队合作介绍了一种高效的，基于亚硝基Diels Alder反应的生物正交荧光标记策略，并验证了这种方法在用于活细胞标记和动态细胞成像中的有效性和可控性。实验通过对蛋白质和活细胞进行紫外光（UV）激活的荧光标记，证明了亚硝基环加成是一种高效的荧光标记反应。通过UV照射可以对标记蛋白的荧光进行调节，进而可以在给定的时间点来选择性地激活细胞内的特定蛋白，而不会对其余的标记分子造成影响。

Bai Li,Jia Liu, Xianxing Jiang, et al. Photoactivatable Fluorogenic Labeling viaTurn-On“Click-Like” Nitroso-Diene BioorthogonalReaction. Advanced Science, 2019.

DOI:10.1002/advs.201802039

https://doi.org/10.1002/advs.201802039