JACS/AM 10篇,张强、卜显和、潘安练、崔勇、翟天佑等成果速递丨顶刊日报20190526
纳米人 纳米人 2019-05-26

顶刊日报.jpg


1. Joule:21.5%效率!量子点助力MAPbI3钙钛矿太阳能电池

钙钛矿薄膜的缺陷钝化和表面改性对于实现高功率转换效率(PCE)和稳定的钙钛矿光伏电池至关重要。Osman M.Bakr团队展示了一种简单的策略,结合了高PCE和MAPbI3太阳能电池的高稳定性。该策略利用无机钙钛矿量子点(QD)在MAPbI3薄膜上均匀分布元素掺杂剂,并将配体连接到薄膜表面。与原始MAPbI3薄膜相比,用QD处理的MAPbI3薄膜显示尾部状态减小,陷阱态密度更小,并且载流子复合寿命增加。这种策略可以降低电压损失,并将PCE从18.3%提高到21.5%,这是MAPbI3器件的最高效率之一。借助于QD引入的配体使得钙钛矿膜表面具有疏水性,抑制水分渗透。该装置在标准光照射下保持其初始PCE的80%,持续500小时,并显示出改善的热稳定性。


image001.png

Zheng, X., Troughton, J. et al. Quantum DotsSupply Bulk- and Surface-Passivation Agents for Efficient and Stable PerovskiteSolar Cells. Joule, 2019.

DOI: 10.1016/j.joule.2019.05.005

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S254243511930217X


2. Nature Commun.:利用白蛋白调控近红外II区荧光团的荧光与光热转换性能

近红外II区荧光团近年来在生物医学领域得到了广泛的关注。然而,这些荧光团的荧光(辐射衰变)和光热效应(非辐射衰变)之间平衡的机制仍然是一个未解难题。复旦大学陆伟教授团队上海交通大学肖泽宇教授团队合作证明了亲脂性NIR-II荧光团BPBBT具有扭曲的分子内电荷转移(TICT)和聚集诱导发射(AIE)特性。人血清白蛋白(HSA)可以与BPBBT结合,改变荧光团的平面性并限制其分子内旋转。这种结合会改变BPBBT的AIE和TICT状态之间的平衡,并对其荧光和光热效率进行调节。在术中NIR-II荧光成像的指导下,结合了HSA的BPBBT纳米粒子可以显示出小鼠原位结肠肿瘤及转移灶,尺寸小至0.5 mm~0.3 mm,并可以帮助对激光照射时间、剂量和面积进行优化。


image002.png

Shuai Gao, Zeyu Xiao, Wei Lu, et al. Albumintailoring fluorescence and photothermal conversion effect of near-infrared-IIfluorophore with aggregation-induced emission characteristics. Nature Communications, 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-10056-9

https://doi.org/10.1038/s41467-019-10056-9


3. JACS:光控制产生单线态氧用于癌症治疗

无创控制单线态氧(1O2)的可逆生成对于光动力治疗具有重要的实际意义。华东师范大学田阳教授团队和陈丽君杨海波教授团队合作,以光敏剂和光致变色材料为功能模块开发了一种新型的双级金属环(M),它可以通过有效的分子内能量转移实现对1O2生成的无创控制。由于功能模块在金属环支架内的近端位置,光致变色组分(C-M)在环闭合状态下的1O2生成会被光诱导的能量转移猝灭,而环开状态(O-M)下的1O2生成则会在光照下被激活。而负载该金属环的纳米颗粒具有较高的稳定性和水溶性,可以通过内吞作用将金属环递送给癌细胞。在光照下,开环型纳米颗粒(O-NPs)对癌细胞的细胞毒性明显高于闭环型纳米颗粒(C-NPs)。体内实验也表明,该纳米粒子可在光照下非常有效地消除肿瘤,并具有光控调节体内单态氧生成的能力。


image003.png

Yi Qin, Li-Jun Chen, Yang Tian, Hai-Bo Yang,et al. Light-Controlled Generation of Singlet Oxygen within a DiscreteDual-Stage Metallacycle for Cancer Therapy. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b02726

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02726


4. JACS:无HF的简便快速合成2D MXenes的通用策略

2D MXenes适用于各种与能源相关的应用,如储能装置和水分解的电催化。目前大量报道的MXenes是由HF酸刻蚀制备的,但HF酸的毒性阻碍了MXenes的大规模制造及其应用。因此,探索无害合成MXenes的方法是非常令人鼓舞的。香港理工大学郝建华课题组开发了基于热辅助电化学蚀刻途径的通用策略以合成MXenes(如Ti2CTx,Cr2CTx和V2CTx)。此外,钴离子掺杂的MXenes显示出异常增强的HER和OER活性,它们的多功能性与商业化催化剂相当。研究者成功开发了MXenes作为新型水性可充电电池正极,具有良好的容量保持率和出色的电输出性能。


image004.png

Sin-Yi Pang, Yuen-Ting Wong, Shuoguo Yuan, YanLiu, Ming-Kiu Tsang, Zhibin Yang, Haitao Huang, Wing-Tak Wong, Jianhua Hao. Auniversal strategy for HF-free facile and rapid synthesis of 2D MXenes as multifunctional energy material. Journal of the American Chemical Society,2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b02578

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b02578


5. JACS:调节内部亥姆霍兹平面稳定锂金属负极的SEI

锂金属电池的稳定性很大程度上取决于固体电解质界面(SEI)的特征。在Li金属负极和电解质之间的界面处形成SEI之前形成双电层,通过双电层结构对Li表面SEI结构和稳定性的调节的基本理解对于电池安全性是非常必要的。

 

清华大学张强北理工黄佳琦团队通过理论和实验分析,证明SEI的界面化学与纳米级初始Li的表面吸附双电层相关。在大量电解质中Li+的恒溶剂化鞘结构的前提下,在电解液中采用微量LiNO3和CuF2在Li金属表面构建稳固的双电层结构。通过内部亥姆霍兹平面中双(氟磺酰基)亚胺离子(FSI-)、F-和NO3-的初始竞争吸附实现了截然不同的结果。Cu-NO3-络合物优先被吸附并还原形成SEI。改进的Li金属电极可以在500次循环中实现99.5%的平均库仑效率,实现了实际可充电电池的长寿命和高容量保持率。所提出的机理弥合了Li+溶剂化与工作电池中电极界面形成的吸附之间的差距。


image005.png

Chong Yan, Hao-Ran Li, Xiang Chen, Xue-QiangZhang, Xin-Bing Cheng, Rui Xu, Jia-Qi Huang, Qiang Zhang. Regulating InnerHelmholtz Plane for Stable Solid Electrolyte Inter-phase on Lithium Metal Anodes. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b05029

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b05029


6. JACS:微孔3D COFs用于液相色谱分离二甲苯异构体和乙苯

微孔共价有机骨架(COFs)具有良好的小分子分离潜力,但在设计和合成方面存在一定的挑战。近日,上海交通大学崔勇等团队合作,报道了一种框架互穿策略合成微孔COFs,并用于分离C8烷基芳香族异构体。

 

在金属离子存在或不存在的情况下,乙二胺与四面体四水杨醛-硅烷或甲烷衍生物发生席夫碱缩合反应,制备了两对微孔三维(3D) 席夫-和Zn(席夫)基COFs。四种三维COFs具有相同结构,具有7重互穿菱形开孔框架,管状通道宽度小于8.0 Å。它们具有永久的孔隙度、高的热稳定性和良好的耐化学性。实验发现,两个未配位的席夫基团功能化的COFs可以作为高效液相色谱的固定相,为二甲苯异构体和乙苯的高分辨率分离提供了条件,而带有Zn(席夫)基的COFs不能实现高分辨率的分离。席夫基COFs与邻-二甲苯的亲和力很高,可以在7分钟内快速选择性地分离邻-异构体和其他异构体。


image006.png

Jinjing Huang, Xing Han, Yong Cui*, et al. Microporous 3D Covalent Organic Frameworks for Liquid Chromatographic Separation of Xylene Isomers and Ethylbenzene. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b03075

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b03075


7. AM综述:MOFs材料用于分离和纯化轻质烃

轻烃(LHs)混合物的分离纯化是石化工业中最重要但又最耗能的工艺之一。选择性固体吸附剂吸附分离技术作为一种替代传统的精馏、吸附、萃取等能源密集型分离方法的新技术,不仅有可能降低能源成本,而且具有更高的效率。因此,开发在温和条件下有效选择性吸附LHs分子的固体材料是极其重要和紧迫的。金属有机框架(MOFs)作为一种新兴的多孔有机-无机杂化材料,其独特的性能有望解决这一难题。

 

近日,南开大学卜显和、胡同亮团队综述了近年来利用MOFs作为分离纯化LHs的分离剂的研究进展,包括CH4的纯化、烷基烯/烷烃/烯烃,C5-C6-C7正构烷烃/异构烷烃,C8烷基烃的分离。重点介绍了新合成MOF材料的结构、组成特征及其分离性能和机理之间的关系。最后讨论了该领域所面临的挑战和可能的研究方向。


image007.png

Wen-Gang Cui, Tong-Liang Hu,* and Xian-He Bu*. Metal–Organic Framework Materialsfor the Separation and Purification of Light Hydrocarbons. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201806445

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201806445


8. AM:金属卤化物钙钛矿中激子和光生电荷载体的性质

近年来,金属卤化物钙钛矿(MHP)因其具有优异的光电性能以及在光电应用(如太阳能电池、发光二极管,激光和光电探测器)领域的巨大潜力引起了科学界的极大关注。尽管器件应用取得了快速进展,但对于MHP来说,非常需要对器件性能背后的光物理特性有充分的了解。

 

近日,湖南大学潘安练、王笑研究团队探讨了MHP中激子和光生电荷载体的性质。研究人员首先讨论了MHP独特的介电常数特性,晶体-液体二元性和基本光学过程。然后详细描述MHP中激子和相关现象的性质,包括激子结合能及其影响因子,激子动力学,激子-光子耦合和相关应用,以及MHP中的激子-声子耦合。描述了MHP中光生自由电荷载体的性质,例如载流子扩散长度,迁移率和重组。还阐述了各种应用的最新进展。最后,研究人员还展望了MHP的未来研究。


image008.png

Jiang, Y. Wang, X. Pan, A. et al. Properties of Excitons and Photogenerated Charge Carriers in Metal Halide Perovskites. Advanced Materials, 2019.

DOI:10.1002/adma.201806671

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201806671


9. AM:用于染料敏化和钙钛矿太阳能电池的低成本对电极材料

将太阳能直接转换为电能的太阳能电池是最方便和最重要的光电转换装置之一。尽管硅基太阳能电池和薄膜太阳能电池已经商业化,但开发低成本和高效率的太阳能电池以满足未来需求仍然是一个长期挑战。一些新兴的太阳能电池类型,如染料敏化和钙钛矿,正在接近可接受的性能水平,但其成本仍然太高。为了获得更高的性价比,有必要找到新的低成本材料来取代这些新兴太阳能电池中的传统贵金属电极(Pt,Au和Ag)。

 

近年来,对于染料敏化和钙钛矿太阳能电池,可用的对电极材料的数量及其进一步改进的范围已经扩展。通常,探索用于新兴太阳能电池的反向材料的固有特征和结构图案,特别是从电化学角度及其对成本和效率的影响。南开大学李国然、高学平研究团队希望这种概括性分析有助于明确在新兴太阳能电池中开发具有成本效益的对电极材料所取得的成就和仍然存在的问题。


image009.png

Li, G.-R. Guo, X.-P. Low‐Cost Counter‐Electrode Materials for Dye‐Sensitized and Perovskite Solar Cells. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201806478

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201806478


10. AM:多孔纳米片调控分子空间分布和化学吸附促进乙醇电氧化

热力学上有利的乙醇重整反应与混合电解水相结合将使室温生产高价值的有机产品和析氢成为可能。然而,由于乙醇多种基团和化学键的存在,导致其催化效率低、选择性差,这就使得乙醇的电化学重整还没有得到足够的重视。除了受催化剂电子结构影响的热力学性质外,电解质中的分子/离子动力学也对催化剂的效率起着重要的作用。乙醇分子体积较大,黏度较高,需要较大的通道才能通过催化剂进行分子/离子运输。

 

近日,华中科技大学翟天佑、刘友文中科大吴恒安团队合作,提出了多孔氢氧化CoNi纳米片作为模型催化剂,协同调节分子动力学和电子结构。分子动力学模拟直接揭示了该纳米薄片可以作为一个“水坝”来富集乙醇分子,并通过纳米孔促进渗透。此外,杂原子的电荷转移行为改变了局部电荷密度,促进了分子的化学吸附。鉴于此,该多孔纳米片在乙醇转化为乙酸反应中体现出较小的电位(1.39 V)和较高的法拉第效率。


image010.png

Wenbin Wang, Youwen Liu,* Heng-An Wu,* TianyouZhai*, et al. Modulation of Molecular SpatialDistribution and Chemisorption with Perforated Nanosheets for Ethanol Electro-oxidation. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900528

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201900528


11. AM:基于四聚乙二醇的水凝胶密封剂用于体内止血

目前可以用于体内止血的医用密封试剂还远远不能令人满意。一个主要的问题在于缺乏可以快速控制出血,具有高安全性和方便的材料。中科院化学所杨飞团队吴德成团队解放军总医院唐佩福团队合作研制了一种性能优良的氨解型四聚乙二醇水凝胶密封剂,它具有凝胶化速度快、组织附着力强、机械强度高等优点。实验将环化琥珀酰酯基引入水凝胶基质中,使得该密封剂具有可快速降解和可控制溶解的性能。该水凝胶在抗凝条件下仍具有优异的止血性能,同时具有良好的生物相容性,从而证明该水凝胶是一种简便、有效、安全的体内止血试剂。


image011.png

Yazhong Bu, Fei Yang, Peifu Tang, Decheng Wu,et al. Tetra-PEG Based Hydrogel Sealants for In Vivo Visceral Hemostasis.Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201901580

https://doi.org/10.1002/adma.201901580


12. AM:设计可经皮肤给药的离子液体的基本原则

离子液体(ILs)和深共晶溶剂在药物递送领域有着广阔的应用前景,例如以胆碱为基础的ILs,例如胆碱和天竺葵酸组成的CAGE已被用于经皮给药。然而,关于设计经皮给药的ILs的基本原则目前仍不清楚。

 

哈佛大学Samir Mitragotri团队利用两种亲水性不同的模型药物阿卡波糖和鲁索利替尼以及16种ILs,系统研究了ILs的化学性质对其皮肤渗透的影响。实验首先评估了化学计量学对药物皮肤渗透性的影响,证明了胆碱与天竺葵酸的摩尔比为1:2时,药物的穿透率最高。随后研究利用与天竺葵酸结构相似的阴离子和与胆碱结构相似的阳离子,按1:2的比例制备了CAGE的变体。力学研究表明,离子间相互作用与ILs的皮肤渗透作用呈负相关。因此,这一研究也为优化ILs以提高其皮肤渗透性提供了一个通用的原则。


image012.png

Eden E. L. Tanner, Samir Mitragotri, et al.Design Principles of Ionic Liquids for Transdermal Drug Delivery. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201901103

https://doi.org/10.1002/adma.201901103

加载更多
8951

版权声明:

1) 本文仅代表原作者观点,不代表本平台立场,请批判性阅读! 2) 本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。 3) 除特别说明,本文版权归纳米人工作室所有,翻版必究!
纳米人
你好测试
copryright 2016 纳米人 闽ICP备16031428号-1

关注公众号