复旦Nature Nanotech., 李亚栋Chem, 南大Nature Commun., 丨顶刊日报20190601
纳米人 纳米人 2019-06-01

1. Nature Nanotech.:用于光开关逻辑和原位存储器的小尺寸晶体管

对硅晶体管进行连续尺寸缩小的需求推动了工业发展的战略。原子厚度的二维材料具有实现高面积效率晶体管的巨大潜力。复旦大学Wei ZhangPeng Zhou报道了一种基于二维材料的晶体管,可以在单个单元中实现光开关逻辑(OR,AND)计算。与传统的晶体管工作机制不同,二维材料的逻辑晶体管具有两个表面沟道。此外,材料厚度可以改变逻辑行为,并灵活地扩展架构。最终在同一设备中实现逻辑计算和数据存储的原位存储器。


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Liu, C.,Chen, H. et al. Small footprint transistor architecture for photoswitching logic and in situ memory. Nature Nanotechnology, 2019.

DOI: 10.1038/s41565-019-0462-6

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0462-6


2. Nature Electron.:通过触点转移制备高质量二维晶体管

2D半导体具有许多有价值的特性,可用于制造新型电子器件。然而,构建具有良好接触和稳定性能的2D器件十分具有挑战性。有鉴于此,哥伦比亚大学James T. Teherani团队发展了一种触点(由嵌入绝缘六方BN的金属制成)转移工艺,结合干式转移到二维半导体,可以用来制造高质量的二维晶体管。

 

该方法避免了直接蒸镀引起的损伤,并可完全在手套箱内进行,为制造2D器件提供了一个干净、稳定和无损伤的平台。利用这种方法,作者用双层p型二硒化钨(WSe2)制作了具有高空穴迁移率和低接触电阻的场效应晶体管(FETs)。所制造的器件在两个多月的测试中表现出高电流和稳定性。此外,该工艺的低接触电阻和洁净沟道允许创造一个近乎理想的顶栅p-FET,其亚阈值摆幅在290 K下为64mV/decade。

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图1. 触点转移工艺与传统触点工艺。

 

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图2. 触点转移工艺搭建的双层WSe2器件的电学性质(295 K)。

YounghunJung, Min Sup Choi, Ankur Nipane, Abhinandan Borah, Bumho Kim, Amirali Zangiabadi, Takashi Taniguchi, Kenji Watanabe, Won Jong Yoo, James Hone &James T. Teherani. Transferred via contacts as a platform for ideal two-dimensional transistors.  Nature Electronics, 2019.

DOI:10.1038/s41928-019-0245-y

https://www.nature.com/articles/s41928-019-0245-y


3. Nature Rev. Phys.:断裂结中的单分子量子输运现象

单分子结是一种通过两个电极将单分子进行电连接的装置,能够在室温下研究各类量子输运现象。这些量子特性与分子轨道和自旋(谷)自由度有关,反映于可通过化学和物理手段调谐的各种能量特征:能级间距、电荷能、隧穿耦合、交换能、振动能和Kondo关联能。这些不同能量尺度之间的竞争导致了丰富多样的过程,而现今研究人员也逐渐成功控制和调谐这些过程。在这篇技术评论中,代尔夫特理工大学Herre S. J. van der Zant团队从量子输运的角度介绍了分子电子学领域的现状,重点介绍了近年来使用断裂结器件(包括扫描探针显微镜断裂结、机械可控断裂结,电迁移金/石墨烯断裂结)获得的实验结果。

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图:测量技术和输运机制。

Pascal Gehring, Jos M. Thijssen & Herre S.J. van der Zant. Single-molecule quantum-transport phenomena in breakjunctions. Nature Reviews Physics, 2019.

DOI: 10.1038/s42254-019-0055-1

https://www.nature.com/articles/s42254-019-0055-1#article-info


4. Nature Chem.:用热力学可逆化学反应器克服化学平衡限制

所有的实际过程不管是化学过程、机械过程还是电力过程都是热力学上不可逆的,因此都会受到热力学损失。在本文中,英国纽卡斯尔大学Metcalfe团队报道了一种能够接近热力学可逆操作的化学反应器的设计和使用。他们将该反应器用于水煤气变换反应制氢的绿色化学反映路径。该反应器通过由钙钛矿相(La0.6Sr0.4FeO3-δ)组成的固态氧贮存器将氧气从(氧化)水流转移到(还原)一氧化碳流,从而避免反应气体发生混合。由于非化学计量学程度的不同,该储层能够与反应气流保持接近平衡从而成为一种“化学存储器”,实现了化学反应的可逆性。该工作开发了一种不受整体化学平衡限制的反应器,它可以产生纯氢气和纯二氧化碳作为单独的产品流。

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Ian S. Metcalfe et al. Overcoming chemicalequilibrium limitations using a thermodynamically reversible chemical reactor. Nature Chemistry, 2019.

DOI: 10.1038/s41557-019-0273-2

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0273-2


5. Chem:空心CuSx上高浓度单原子Pt位点选择性氧还原合成H2O2

H2O2的电化学直接合成是重要的,但由于缺乏高选择性和活性催化剂,仍然具有挑战性。清华大学李亚栋、彭卿与北京化工大学庄仲滨团队通过将铂原子分散在无定形CuSx载体中构建空心纳米球的合成(h-Pt1-CuSx),其单原子Pt位点的浓度高达24.8 at%。该催化剂可以在HClO4电解质中(vs.RHE) 在0.05-0.7V的宽电位范围内持续还原O2为H2O2选择性为92%-96%。STEM和XAFS光谱证实了原子分离形式的Pt具有+0.75的低价。直接由H2和O2合成H2O2的电化学装置的H2O2生产率高达546±30 mol kgcat-1 h-1。明确的高浓度单原子Pt位点导致H2O2的超高生产率。


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Rongan Shen, Wenxing Chen, Qing Peng, Siqi Lu,Lirong Zheng, Xing Cao, Yu Wang, Wei Zhu, Juntao Zhang, Zhongbin Zhuang, Chen Chen,Dingsheng Wang, Yadong Li. High-Concentration Single Atomic Pt Sites on Hollow CuSx for Selective O2 Reduction to H2Oin Acid Solution. Chem, 2019.

DOI: 10.1016/j.chempr.2019.04.024

https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(19)30182-2?rss=yes


6. JACS:高孔隙度MOFs的电子密度和介电性能:Cu3(BTC)2和Zn3(BTC)2中客体分子的结合和迁移率

近日,伯尔尼大学Piero Macchi、Rebecca Scatena团队采用{Cu3(BTC)2}n和{Zn3(BTC)2}n这两种同构的MOFs作为建立介电性能的模型,以区别化学吸附和物理吸附的客体分子以及特定的框架内和框架-客体连接的作用。

 

作者利用电子电荷密度分析、阻抗谱、DFT模拟和极化率原子划分进行分析。这些分析能够在不同程度的孔隙填充下观察到客体分子引起的结构和电子变化,尤其是在化学作用下。孔隙内的静电势可以用来描述吸附机理,并估计框架引起的客人极化。介电常数对真实和假想组分的频率依赖性和大小有很大差异,这是由于以下因素造成的:1)合成过程中捕获孔隙中的客体分子;2)MOF活化;3)活化后从大气中吸收水分。通过与计算得到的材料的静态介电常数和原子极化率的比较,可以评估构建单元对整体性能的贡献,为这些材料的反向晶体工程铺平道路。


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Rebecca Scatena,* Yannick T. Guntern, and Piero Macchi*. Electron Density and Dielectric Properties of highly porous MOFs: binding and mobility of guest molecules in Cu3(BTC)2 and Zn3(BTC)2Journal of the American Chemical Society,2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b03643

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03643


7. JACS:调节二维COF的氧化还原化学和自由基中间体稳定性助力钠离子电池

在有机氧化还原电极的充电和放电过程中,自由基是不可避免的中间体。增加自由基中间体的反应性可以使容量最大化并能够提高倍率性能,但对循环稳定性是有害的。因此,可控地平衡氧化还原反应性和自由基中间体稳定性以优化电化学性能是一个巨大的挑战。

 

南方科技大学Zhouguang Lu课题组报道了不同堆叠厚度的2D-COF作为钠离子电池(NIB)的可充电负极,系统地研究了氧化还原活性和自由基中间体稳定性对COF层厚度的依赖性。综合包括电子顺磁共振(EPR)、拉曼、X射线吸收、FTIR、核磁共振谱测试结合DFT计算,用于监测β-酮胺中CO和α-C自由基中间体的形成和转化在氧化还原过程中连接的COF。研究者证实了C-O•和α-C自由基中间体的氧化还原在嵌钠/脱钠过程中起重要作用。其中,堆叠行为可以通过2D COF的厚度进行调节,通过减少2D COF的厚度,可以系统地和同步地改善自由基中间体的稳定性和它们的贡献能力。可逆氧化还原化学的调节和COF中自由基中间体的稳定机制为设计用于能量储存和转化的新型高性能有机电极材料提供了新的入口。

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Shuai Gu, Shaofei Wu, Lujie Cao, Minchan Li,Ning Qin, Jian Zhu, Zhiqiang Wang, Yingzhi Li, Zhiqiang Li, Jingjing Chen,Zhouguang Lu. Tunable Redox Chemistry and Stability of Radical Intermediates in2D Covalent Organic Frameworks for High Performance Sodium Ion Batteries. Journal of the AmericanChemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b03467

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b03467


8. Nature Commun.:范德瓦尔斯异质结构中俄歇散射层间激子的上转换电致发光

影响发光器件操作的载流子-载流子相互作用的有趣物理学激发了对高激发载流子密度的半导体结构的研究。通过将载流子电注入到实际和k空间中间接的WSe2/MoS2 II型异质结构中,作者建立了大量典型的光学静音层间激子。近日,法国强磁场国家实验室M. Potemski联合曼彻斯特大学A. Kozikov揭示了它们的发射光谱,并表明发射能量可以通过施加的电场调节。当通过在WSe2和MoS2之间引入hBN间隔物来抑制辐射复合率来进一步增加群体时,俄歇型和激子-激子湮灭过程变得重要。通过观察上转换发射来追踪这些过程,研究人员证明在非辐射俄歇过程中获得能量的激子可以被回收并且以辐射方式重新组合。


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Binder, J. Potemski,M. Kozikov, A. et al. Upconverted electroluminescence via Augerscattering of interlayer excitons in van der Waals heterostructures. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10323-9

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10323-9

 

9. Nature Commun.:可模仿微生物信号的toll样受体激动剂用于抑制肿瘤

将巨噬细胞从促癌表型转化为抗肿瘤表型是一种很有前途的肿瘤免疫治疗策略。澳门大学王春明团队南京大学董磊团队合作设计了一种乙酰化程度为1.8 (acGM-1.8)的葡甘露聚糖多糖,该多糖可特异性激活toll样受体2 (TLR2)信号,从而诱导巨噬细胞转变为抗肿瘤表型。对于acGM-1.8来说,乙酰化修饰的程度、葡甘露聚糖多糖的模式以及乙酰化诱导的组装是影响其生物活性的三个关键因素。实验在小鼠模型上通过瘤内注射acGM-1.8证明其可以抑制两种肿瘤的生长,并且这种多糖也比其他四种经典的TLR激动剂具有更高的安全性。


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Yanxian Feng, Lei Dong, Chunming Wang, et al.A toll-like receptor agonist mimicking microbial signal to generatetumor-suppressive macrophages. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10354-2

https://doi.org/10.1038/s41467-019-10354-2


10. Angew:基于不饱和配位的Fe3+探针用于增强的磁共振成像和肿瘤治疗

外源性铁(III)不仅可用于肿瘤磁共振成像,还可通过铁死亡或光热治疗等方式对抗癌症。要获得理想的成像和治疗效果,高效准确地将Fe(III)递送到癌组织则是至关重要的,这需要化学反应很好地平衡Fe3+在肿瘤和正常组织中的释放动力学。中科院化学所高明远/侯毅团队报道了一种以上转换发光(UCL)纳米粒子为核心,含有不饱和配位的铁(III)/没食子酸络合物为外壳的新型纳米探针。由于引入了不饱和配位结构,纳米探针中的Fe(III)只能在微酸性的肿瘤微环境中释放。UCLs可以被用于定量观察体内Fe3+的释放,而释放的Fe3+也可以作为一种高效的光热材料。得益于这些独特的性能,该纳米探针在体内表现出很好的靶向肿瘤、可激活的磁共振成像以及高效治疗肿瘤的能力。


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Peisen Zhang, Yi Hou, Mingyuan Gao, et al.Coordinatively Unsaturated Fe3+ Based Activable Probes forEnhanced MRI and Therapy of Tumors. Angewandte Chemie International Edition,2019.

DOI: 10.1002/anie.201904880

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201904880


11. Angew:在染料封装的MOF中,双光子能量转换产生的白光发射

白光磷光体的设计在固态照明(SSL)和相关领域中具有极大的实际价值。中南大学Mei Pan团队首次提出了在一系列染料封装 MOF(LIFM-WZ-6)系统中通过双光子能量转换获得白光发射(WLE)的新策略。除了传统的紫外激发单光子吸收(OPA)途径,白光调制也可以通过双光子吸收(TPA)途径的MOF主链和封装染料的NIR激发绿色和红色发射的组合获得。这种全新的WLE生成策略将不同的光子能量转换机制巧妙结合,为开发其他光物理和光化学相关领域的新颖材料提供了一条行之有效的途径。



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Wang, Z. , Zhu, C. , Mo, J. , Fu, P. , Zhao,Y. , Yin, S. , Jiang, J. , Pan, M. and Su, C. White Light Emission from Dual‐Way Photon Energy Conversion in a Dye‐Encapsulated Metal‐Organic Framework. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201905186

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201905186


12. AM:可拉伸的有机金属-卤化物-钙钛矿量子点LED

可拉伸发光二极管(LED)和电致发光电容器可能为可穿戴电子产品带来新机遇; 然而,这些装置缺乏效率和/或拉伸性。近日,吉林大学孙洪波联合加州大学洛杉矶分校裴启兵展示了具有高效率和机械顺应性的可拉伸有机金属-卤化物-钙钛矿量子点LED。该混合装置采用符合表面起皱弹性体基底的超薄(<3μm)LED结构。其发光效率高达9.2 cd A-1,比刚性氧化铟锡/玻璃基板上制造的控制二极管高70%。高达50%拉伸应变的机械变形不会引起电致发光性能的显着损失。 该装置可承受20次拉伸应变的1000次拉伸-释放循环,电致发光性能波动小。


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Li,Y.-F. Sun, H.-B. Pei, Q. et al. Stretchable Organometal-Halide-Perovskite Quantum-Dot Light-Emitting Diodes. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201807516

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201807516

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