Nature系列7篇,H指数135的Elimelech院士、哈工大马军、河大、浙师大等成果速递丨顶刊日报20190603
纳米人 纳米人 2019-06-03
1. Nature Rev. Mater.:免疫调节的生物材料用于治疗1型糖尿病

开发可治疗1型糖尿病(T1D)的方法具有重要的实际应用价值,但迄今仍然难以实现。耐受性疫苗和β-细胞替代疗法是一种互补的疗法,可以针对解决异常的T1D自身免疫攻击和随后的β-细胞丢失。然而,这类都需要对病人进行全身免疫抑制,往往会造成不良的副作用。而基于生物材料的工具则可以实现局部靶向的免疫调节,同时也可以对生物材料的特性进行设计或与免疫调节剂相结合以实现局部特定的免疫反应。佛罗里达大学C. L. Stabler团队B. G. Keselowsky团队合作讨论了用于治疗1型糖尿病的免疫调节生物材料平台;对将微纳米颗粒用于递送耐受性试剂和自身抗原的研究进行了阐述;并对如何利用宏观生物材料来提供免疫耐受以及联合其他领域发挥协同作用做了重点介绍。


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C. L. Stabler, B. G. Keselowsky, et al.Engineering immunomodulatory biomaterials for type 1 diabetes. Nature Materials Reviews, 2019.

DOI: 10.1038/s41578-019-0112-5

https://doi.org/10.1038/s41578-019-0112-5

 

2. Nature Rev. Mater.:超分子凝胶的成形及结构化

超分子凝胶通过低分子量凝胶(LMWGs)之间的非共价相互作用进行组装。凝胶形成一个固体状的纳米网络,贯穿液体状的连续相区,将分子尺度特征呈现为材料性能。然而,基于LMWGs的凝胶往往难以操控,容易破坏,流变性能较差。为了显示出其抗重力能力,文献中通常会出现这样的图片:装有超分子凝胶的倒置容器。这些图片反映出,所报道的这些凝胶往往只能简单地填充反应容器,成形能力十分有限。因此,尽管合成可调性、可逆性和生物/环境兼容性更好,超分子凝胶的效用还是不如聚合物凝胶。

 

最近,英国约克大学David K. Smith团队评估了超分子凝胶形成不同形状以及图案化结构的策略,包括模具成型、自愈、3D打印、光刻图案化、扩散和表面介导图案化。作者讨论了各种凝胶因子的化学性质及其适用方法,重点介绍了多组分方法在成形和结构化中的应用。最后,作者指出,具有特定形状的超分子凝胶,或具有精确控制成分的图案化结构,有望用于组织工程学和纳米电子学,以及开发新技术。

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图1. 超分子凝胶组装的原理图,以及自组装凝胶成形&图案化的策略。

 

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图2. 超分子凝胶的两种3D打印方法。

 

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图3. 活性组分的扩散控制可以产生图案化凝胶。

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图4. 自组装凝胶的电化学表面图案化。

Phillip R.A. Chivers & David K. Smith. Shaping and structuring supramolecular gels.Nature Reviews Materials, 2019.

DOI:10.1038/s41578-019-0111-6

https://www.nature.com/articles/s41578-019-0111-6#article-info

 

3. Nature Commun.:通过控制聚合物晶体的大小调节聚合物脱盐膜的选择性

膜脱盐是处理盐水以增加淡水供应的先进先技术。对高性能脱盐膜的需求特别是对高水/盐选择性的需求,刺激了对先进膜的基本结构-性能之间关系的研究。在本文中,哈工大马军教授与美国耶鲁大学Menachem Elimelech院士等利用一种简单的方法来调整聚合物脱盐膜的性能并揭示了这种膜的水盐传输机制。他们将这种由三醋酸纤维素制成的脱盐膜在增塑剂溶液中处理并用水冲洗。修饰后的脱盐性膜表现出减少的盐通量而不影响水通量,这说明水/盐的选择性得到了提高。他们采用使用模型膜系统对材料特性进行了检查,结果发现聚合物结构的塑化过程会导致聚合物基体中结晶尺寸减小从而影响膜的传输性能。该工作突出了塑化提取工艺在制备具有理想脱盐性能的脱盐膜方面的重要性。


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Xinglin Lu, Jun Ma, Menachem Elimelech et al.Tuning the permselectivity of polymeric desalination membranes via control ofpolymer crystallite size. Nature Communication, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10132-0

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10132-0


4. Nature Commun.:调整宏观块体MOFs内的孔隙度,用于天然气储存

为了减轻气候变化的影响,需要广泛获得更绿色的能源。清洁天然气使用的一个重要障碍在于储存技术的安全/效率限制。尽管多孔金属有机框架(MOFs)显示出高的储气能力,但其传统的粉末形态使其无法真正应用。传统的粉末成型技术使用高压或化学粘合剂,这会降低孔隙率或产生体积吸附能力降低的低密度结构。

 

近日,剑桥大学A. E. H. Wheatley、D. Fairen-Jimenez等多团队合作,报道了一种没有施加压力或粘合剂,最稳定的MOFs之一,Zr-UiO-66。该工艺可制备厘米大小的块体MOFs材料,且该材料具有较高的微孔率和容积密度。该块体宏观结构材料的孔隙可调,利用这一特点可优化孔隙大小分布用于气体吸附。优化后的混合介孔/微孔块体材料表现出II型吸附等温线,可实现CH4和CO2的基准容积工作能力。


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B.M. Connolly, A.E.H. Wheatley*, D.Fairen-Jimenez*, et al. Tuning porosity in macroscopic monolithic metal-organic frameworks for exceptional natural gas storage. Nature Communication, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10185-1

https://doi.org/10.1038/s41467-019-10185-1


5. Nature Commun.:锗锌纳米纤维的原子尺度组合实现结构和电化学进化

合金作为碳质负极的可能替代品,最近在可充电电池领域受到了相当大的关注。然而,这些材料的实际利用仍然面临挑战。近日,韩国科学技术高级研究院Il-Doo Kim太平洋西北国家实验室王崇民浦航科技大学Soojin Park等多团队合作,通过静电纺丝和随后的煅烧步骤,合成了锗锌合金纳米纤维。

 

原位透射电镜和电化学阻抗谱表征表明,这种一维材料具有独特的结构。锗和锌原子分布均匀使得该材料具有优异的电子导电性和高的锂存储可用容量。制备的材料具有高速率容量(20 C时的容量约为0.2 C时的50%)和循环保留率(3.0 C时为73%),即使经过1000次循环,其容量仍有546 mA h g−1。当组装在一个完整的电池中,该材料可在400个周期内保持较高的能量密度,表明该材料有潜力用于大规模储能系统。


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Gyujin Song, Jun Young Cheong, Chongmin Wang*,Il-Doo Kim*, Soojin Park*, et al. Atomic-scale combination of germanium-zincnanofibers for structural and electrochemical evolution. Nature Communication, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10305-x

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10305-x


6. Nature Commun.:低温硫熔融制备微米级硅作为锂电负极

高容量的硅材料中,跨硅颗粒的低离子和电子传输限制了电池的充电速率。韩国浦项科技大学Soojin Park蔚山国立科学技术学院Hosik Lee、Jun Hee Lee团队报道了一种低温硫熔融方法,用于制备准金属硅(QMS)负极,其平均粒径为3μm,中空球形结构,其中的硫含量可控。

 

与之前报道的强制插入掺杂剂的方法不同,这种在熔盐介质中低温还原反应的还原硅和硫种子的自发共生长途径,通过Si晶体内少量硫取代和内部由柔韧且坚固的硫链缓冲形成的通道,助力均匀的掺杂环境。当掺杂浓度增加时,硫掺杂剂甚至具有金属性质,从而能够增加电子传导性,而源自硫链的自支撑通道能够提供锂离子的扩散通道。电子和离子导电的QMS尽管具有微米级粒径,但在首次充电期间显示出高的初始可逆性。电化学产生的硫化锂有助于保持金属性质,从而在半电池和全电池系统中实现高倍率、长循环和高能量密度性能。


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JaegeonRyu, Ji Hui Seo, Gyujin Song, Keunsu Choi, Dongki Hong, Chongmin Wang, HosikLee, Jun Hee Lee, Soojin Park. Infinitesimal sulfur fusion yield squasi-metallic bulk silicon for stable and fast energy storage. NatureCommunications, 2019.

DOI:10.1038/s41467-019-10289-8

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10289-8


7. Nature Commun.:选择性光吸收辅助单原子Ni催化剂环境光下驱动CO2甲烷化

分散太阳能照射温度低于80℃,无法实现环境光驱动CO2甲烷化。近日,河北大学Yaguang Li、Shufang Wang浙江师范大学Yong Hu北海道大Jinhua Ye等多团队合作,利用选择性光吸收器构建光热系统,在弱太阳辐射(1 kW m−2)条件下产生高达288℃的高温,该温度是传统光热催化系统的三倍。此外,作者还合成了具有单原子Ni负载的超薄非晶态Y2O3纳米片催化剂(SA Ni/Y2O3)。实验发现,该催化剂具有高的CO2甲烷化活性,在太阳光照射(从0.52到0.7 kW m−2)和选择性光吸收剂的辅助下,SA Ni/Y2O3催化剂可实现80%的CO2转换效率和7.5 L m−2 h−1的CH4产率。


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Yaguang Li*, Shufang Wang*, Yong Hu*, JinhuaYe*, et al. Selective light absorber-assisted single nickel atom catalysts forambient sunlight-driven CO2 methanation. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10304-y

https://doi.org/10.1038/s41467-019-10304-y

 

8. JACS:单CoFe2O4纳米颗粒催化剂固有析氧活性的研究

确定纳米材料的固有电催化活性是一项具有挑战性的工作,因为通常它们的表征需要添加剂和粘合剂,而这些添加剂和粘合剂的贡献是难以确定的。近日,波鸿大学Kristina Tschulik等多团队合作,采用纳米冲击电化学这一无添加剂的方法来解决这个问题。由于单个催化剂纳米粒子的有效质量传输,从而实现了高的电流密度。作者对4 nm大小的CoFe2O4尖晶石纳米粒子OER实验前后进行HRTEM和选区域衍射研究发现,即使在OER的电流密度高达几个kA‧m-2的情况下,这些粒子仍然保持它们的大小和晶体结构。稳态电流随颗粒大小分布而变化,并受产生的O2扩散离开纳米颗粒的限制。

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Abdelilah El Arrassi, Kristina Tschulik*, et al. Intrinsic activity of oxygenevolution catalysts probed at single CoFe2O4 nanoparticles. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b04516

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04516


9. AM综述:溶液加工的半透明有机光伏:从分子设计到器件性能

最近研究了溶液处理的半透明有机太阳能电池(OSC)。加利福尼亚大学圣巴巴拉分校Thuc‐Quyen Nguyen团队从材料科学和器件工程的观点出发,提出了有机供体的基本性质:受主体异质结混合物和电极材料,它们是同时高效率和光伏器件平均可见光透射率相结合所需的。还详细讨论了与半透明OSC相关的光学感知,电荷产生-复合和提取过程的方面。此外,讨论了完全透明的OSC的PCE的理论极限,与最佳报道的半透明OSC的性能以及进一步优化空间。


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Brus, V. V., Lee, J., Luginbuhl, B., Ko, S.‐J., Bazan, G. C., Nguyen, T.‐Q. Solution‐Processed Semitransparent Organic Photovoltaics: From MolecularDesign to Device Performance. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900904

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201900904


10. AFM:血小板膜功能化的等离激元微芯片用于癌症检测

血小板与癌细胞会发生紧密结合,这也使得利用血小板与癌细胞相互作用的新型仿生系统逐渐被开发设计出来。韩国基础科学研究院Yoon-Kyoung Cho团队利用血小板在癌症诊断中的作用而设计了一个微流体平台PLT-Chip,它能够从超小体积(1 μl)的人类血浆样本中检测癌症衍生的细胞外囊泡(EVs),并将捕获的EVs通过修饰有EVs特异性抗体的等离激元纳米探针进行计数。实验结果证明,相对于对正常细胞衍生的EVs来说,PLT-Chip能够更加大量捕获地多种癌细胞(前列腺癌、肺癌、膀胱癌、乳腺癌)的EVs。此外,PLT-Chip也可以监测肿瘤的生长(100 μm-2.5 mm)并能准确地将癌症患者的血浆与正常健康对照组的血浆区分开来。得益于这种癌症特异性结合性能和良好的生物相容性,血小板膜功能化材料将有望在基于EVs的癌症诊疗领域发挥重要作用。


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SumitKumar, Yoon-Kyoung Cho, et al. Human Platelet Membrane FunctionalizedMicrochips with Plasmonic Codes for Cancer Detection. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI:10.1002/adfm.201902669

https://doi.org/10.1002/adfm.201902669

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