1. Chem. Rev.：魔鬼还是圣杯？计算光谱学跨越旧边界的新路线

在过去的几十年里，分子光谱学领域的实验进展和理论研究之间的相互作用日益增强。在计算方面，硬件和软件的不断发展已经使得计算光谱学从高度专业化的研究方向变成了化学科学不同领域研究人员之间的交流工具。然而，计算光谱学自诞生之日起就以定性和定量描述以及解释和准确性的双重性为特征。实际上在真正的实验过程中人们很少直接对光谱结果进行分析，这是由于不同的影响因素之间相互作用而评估或分离。通常情况下，人们选择牺牲分析的准确性而转为定性分析以将计算光谱进行更广泛的应用。

当前，理论处理和计算工具的最新进展为精确性和可解释性的协调开辟了崭新的道路，从而实现了对实验光谱的明确分析和准确解释。在本文中，意大利博洛尼亚大学Puzzarini和Barone概括了近几十年来计算光谱领域在定性描述与定量分析方面的研究进展，旨在为化学界提供全面、权威、批判性和可读的借鉴。文章的重点在于协调计算光谱在准确性和可解释性两方面的关系。

Cristina Puzzarini, VincenzoBarone et al. Accuracy and Interpretability: The Devil and the Holy Grail. NewRoutes across Old Boundaries in Computational Spectroscopy. Chemical Reviews, 2019.

DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00007

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.9b00007

2. Joule：柔性固态液流电极用于高能量可扩展储能

液流电池能够实现独立地扩展功率和能量，且低成本材料可用于大规模储能。然而，当在混合系统（锌或锂金属）中使用固态电极时，它们具有低能量密度和差的可扩展性。香港中文大学卢义春团队打破泵送流体的惯例，提出并展示了一种新的液流电池设计，其通过由高能量密度固态电极材料（柔性固态液流电极）制成的柔性电极带的旋转来输送活性材料，使得在水系和非水系体系中都具有稳定的电化学和力学性能。

通过这种策略，研究者展示了一种完全可扩展的水系固液混合液流电池，其使用磷酸锂钛（LTP）柔性负极带与碘化锂（LiI）正极电解液耦合。这种循环柔性固态电极的策略可以容易地应用于现有的固液混合液流电池（例如，Zn-I₂，Zn-Br₂，Li-I₂，Li-多硫化物等），并且允许多种类型的液流电池平台中的固体电极材料不受溶解度或可伸缩性的限制。

Zengyue Wang, Long-Yin Simon Tam, Yi-Chun Lu,Flexible Solid Flow Electrodes for High-Energy Scalable Energy Storage. Joule,2019.

DOI: 10.1016/j.joule.2019.05.015

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30258-2

3. AM：铁氰化物碳配位铁原子的活化助力长寿命高倍率锌离子杂化电池

普鲁士蓝类金属铁氰化合物被认为是一种有前途的锌离子电池正极材料。然而，这些铁氰化物正极都面临着循环寿命短、倍率性能差等问题，这是因为多价铁Fe³⁺/Fe²⁺活性位点在氧化还原过程中利用率不高，而这又是由铁与周围的氰基之间的紧密配位作用以及低导电性造成的空间阻力所致。在本文中，中科院过程所Shimou Chen、张锁江院士以及香港城市大学Chunyi Zhi等发现高压扫描能够有效地活化铁氰化铁正极中碳配位的铁原子。得益于这种活化作用，Zn-FeHCF杂化离子电池表现出破纪录的循环寿命，循环10000周后容量保持率高达73%，在97C的超高倍率下容量保持率也有53.2%。该工作为普鲁士蓝正极材料的发展指明了方向。

Qi Yang, Shimou Chen, SuojiangZhang, Chunyi Zhi et al. Activating C‐Coordinated Iron of Iron Hexacyanoferrate for Zn Hybrid‐Ion Batteries with 10000‐Cycle Lifespan and Superior Rate Capability. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201901521

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201901521

4. AM综述：原位透射电镜用于能源材料和器件研究

可充电电池、燃料电池和太阳能电池等能源设备是为可再生、移动和电气化的未来提供动力的核心。要发展这些装置，需要对与能量转换过程相关的复杂化学反应、物质转换和电流有基本的了解。原位透射电子显微镜(TEM)是一种强大的工具，可在原子尺度上原位直接可视化这些复杂的过程。

近日，深圳大学Yumeng Shi，加州大学洛杉矶分校黄昱、段镶锋，燕山大学黄建宇等多团队合作，综述了原位TEM在能源材料和器件方面的应用最新进展。作者首先综述了利用TEM研究纳米电池从开路电池结构到闭路电池结构再到全电池结构的演化过程。然后利用原位TEM探究了在实际运行环境中的充电离子电池，以及应用原位TEM直接观察电催化剂形成、演变等。最后，介绍了TEM和冷冻电镜在探测清洁能源材料方面的最新进展，并讨论了能源材料和器件原位TEM研究中出现的机遇和挑战。

Zheng Fan, Yumeng Shi,* Jianyu Huang,* YuHuang,* Xiangfeng Duan*, et al. In Situ Transmission ElectronMicroscopy for Energy Materials and Devices. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900608

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201900608

5. AM综述：用于电催化氧还原的铂基纳米晶催化剂

目前，质子交换膜燃料电池(PEMFC)采用Pt‐基电催化剂，将储存在氢和氧中的能量转化为电能。然而， PEMFC的广泛应用对现有Pt‐基电催化剂有更高的要求，如降低Pt负载量。原则上，这一要求要求Pt‐基催化剂具有更高的活性和稳定性。近日，加州大学洛杉矶分校黄昱，北京理工大学Yujing Li等对该领域进行了总结。作者根据基本工作原理，对电子(d‐波段)结构工程(包括控制表面晶面、调整表面成分和表面应力工程)和优化反应物吸附位点两种主要策略进行了讨论和分类。此外，还讨论了提高电化学表面积的一般途径，即提高贵金属/铂族金属单位质量活性，以及提高电催化剂的稳定性。作者还综述了新型电催化剂全燃料电池试验的最新进展。

Zipeng Zhao, Yujing Li,* Yu Huang *, et al. Pt‐Based Nanocrystal for Electrocatalytic Oxygen Reduction. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201808115

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201808115

6. AM：溶液制备的PbI₂，用于太赫兹光子器件的超快全光开关

溶液处理的碘化铅（PbI₂）具有独特的光学和超敏感光响应特性，而这些特性尚未完全开发。南洋理工大学Tze Chien Sum和Ranjan Singh等人研究了溶液处理的PbI₂薄膜的光物理和超快载流子动力学。开发出了一种PbI₂集成的超材料光子器件，具有可切换的皮秒时间响应和极低的光激发能量。研究表明，对于不同厚度的PbI₂薄膜，明显限制太赫兹场引起的灵敏度和超材料共振的切换时间。同时，PbI₂也可应用于其他的光学可切换光子器件。

Manjappa, M., Solanki, A., Kumar, A., Sum, T.C., Singh, R. Solution‐Processed Lead Iodide forUltrafast All‐Optical Switching of Terahertz Photonic Devices. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201901455

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201901455

7. AM：由低聚金纳米颗粒的Fano共振介导的发光碳量子点的可控合成

在纳米光子学和生物光子学领域中，荧光碳量子点(CQDs)的快速可控合成是一项重要的研究。华南师范大学兰胜教授团队和铁绍龙教授团队合作提出了一种制备在激光或水银灯的激发下产生高效的白光的CQDs的新方法。实验利用飞秒激光脉冲对掺杂了致密金纳米粒子(AuNPs)的聚乙烯醇(PVA)膜进行辐照得到了可以发光的CQDs。从PVA生成CQDs是一个由AuNPs介导的两步过程，其中的AuNPs不仅是热源，而且也是催化剂。研究利用红外傅里叶变换光谱和x射线光电子能谱研究了碳-碳双键、碳-碳单键和碳氧键的形成过程。实验结果表明，通过共振激发低聚的AuNPs形成的Fano共振可以实现其在深亚波长尺度上的空间局域温度分布，从而产生直径较小的CQDs。

Yunbao Zheng, Shaolong Tie, Sheng Lan, et al.Controllable Formation of Luminescent Carbon Quantum Dots Mediated by the FanoResonances Formed in Oligomers of Gold Nanoparticles. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201901371

https://doi.org/10.1002/adma.201901371

8. AM：利用NIR-II荧光和光声成像技术对脑血管和微肿瘤进行精确成像

在完整的血脑屏障(BBB)存在下对脑血管结构及微肿瘤进行诊断分析，对于神经系统疾病的及时治疗来说具有重要意义。NIR-II荧光和光声成像(PAI)具有良好的时空分辨率、深度穿透性和大的信号背景比(SBR)，对于精确的脑诊断来说十分适合。

新加坡国立大学刘斌教授团队、浙江大学钱骏教授团队和中科院深圳先进技术研究院盛宗海团队合作报道了具有良好的生物相容性和光稳定性的共轭聚合物纳米粒子(CPNPs)在双模态脑成像中的应用。实验采用微流体器件制备了尺寸均为50 nm的CP NPs，其在1156 nm处有发射峰，在1000 nm处则有35.2 L g^-1cm^-1的吸光率。实验表明，NIR-II荧光成像可在600微米深的地方以23微米的空间分辨率对脑血管进行成像。而在利用聚焦超声诱导血脑屏障打开后，NIR-IIPAI则能够以7.2的SBR对脑深部微肿瘤进行无创的成像。

Bing Guo, Jun Qian, Zonghai Sheng, Bin Liu, etal. Precise Deciphering of Brain Vasculatures and Microscopic Tumors with Dual NIR-II Fluorescence and Photoacoustic Imaging. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201902504

https://doi.org/10.1002/adma.201902504

9. AM：响应葡萄糖的复合微针贴片用于低血糖引发的释放胰高血糖素

依赖胰岛素的糖尿病患者需要每天多次注射外源性胰岛素来对抗高血糖。然而，过量的胰岛素摄入也会导致低血糖进而危及生命，其特征就是血糖水平异常的低(BGLs)。为预防胰岛素治疗引起的低血糖，多伦多大学吴晓渔教授团队设计了一种智能的复合微针(cMN)贴片，它可在低血糖水平下释放天然胰高血糖素。cMN贴片由嵌有多功能微凝胶的光交联甲基丙烯酸甲酯(MeHA)微针阵列构成。该微凝胶具有可以帮助稳定负载的胰高血糖素的两性离子基团和促进胰高血糖素释放的苯硼酸基团。实验在体外和1型糖尿病大鼠模型(T1D)中证明了低血糖可以触发cMN贴片稳定地释放胰高血糖素，因此经皮贴敷后可有效预防胰岛素引起的糖尿病大鼠发生低血糖。

Amin GhavamiNejad, Xiao Yu Wu, et al.Glucose-Responsive Composite Microneedle Patch for Hypoglycemia-TriggeredDelivery of Native Glucagon. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201901051

https://doi.org/10.1002/adma.201901051

10. AM：又一篇！高效稳定2D/3D混合钙钛矿太阳能电池

南开大学陈永胜和刘永胜团队采用2-噻吩甲基铵间隔阳离子成功地嵌入到甲脒碘化物（FAI）-和甲基碘化铵（MAI）基3D钙钛矿中，并且该大阳离子可以诱导所获得的2D/3D混合钙钛矿的晶体生长和取向。对于2D/3D钙钛矿器件，获得了21.49％的最高效率，与空白组对比，2D/3D稳定性大幅度提高。

Zhou, T., Lai, H., Liu, T., Lu, D., Wan, X.,Zhang, X., Liu, Y., Chen, Y. Highly Efficient and Stable Solar Cells Based on Crystalline Oriented 2D/3D Hybrid Perovskite. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201901242

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201901242

11. AFM综述：金属氧化物传输层用于高效稳定的钙钛矿太阳能电池

目前，钙钛矿太阳能电池（PSC）的效率约为24％。为了制造这种高效率的PSC，必须使用电子和空穴传输层来有效地分离由钙钛矿层的光生电荷，并选择性地分离提取的电子和空穴。除了效率之外，用于传输层必须具有对光、热和湿气的弹性，以确保PSC的长期稳定性。此外，需要低成本制造以通过溶液工艺在低温下形成电荷传输层。为此，金属氧化物最适合作为PSC的电荷传输材料，因为其有成本低，长期稳定性和高效率等优点。Sang Il Seok团队回顾了PSC中使用的金属氧化物电子和空穴传输材料，并总结了这些材料的制备。最后，描述了金属氧化物基电荷传输材料的挑战和未来研究方向。

Shin, S. S., Lee, S. J., Seok, S. I. MetalOxide Charge Transport Layers for Efficient and Stable Perovskite Solar Cells. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adfm.201900455

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201900455

12. AFM：原位观察！钙钛矿的晶化动力学和晶粒取向过程

理解金属卤化物钙钛矿潜在的生长机制来改善钙钛矿薄膜质量是至关重要的。上海应用物理研究所Gang Chen团队通过原位掠入射X射线衍射，研究了两步法制备的FAPbI₃钙钛矿膜的晶化动力学和晶粒取向过程。在整个钙钛矿形成过程中，活性化学反应、组成分布，相变和晶粒取向都是可视化的。此外，添加离子对FAPbI₃薄膜的结晶速度，晶粒取向和形态以及光伏性能的影响得到评估和优化。该研究为钙钛矿生长机制提供了关键的见解，并建议制造高质量的钙钛矿薄膜，用于广泛的光电子应用。

Meng, K., Wang, X., Xu, Q., Li, Z., Liu, Z.,Wu, L., Hu, Y., Liu, N., Chen, G. In Situ Observation of CrystallizationDynamics and Grain Orientation in Sequential Deposition of Metal HalidePerovskites. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adfm.201902319

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201902319

13. Nano Lett.：单钙钛矿纳米晶的量子干涉

在过去的几十年中，在单个半导体胶体纳米晶体（NC）中对激子波函数的相干操作一直在积极地进行，但没有任何成功，这主要是由于光谱扩散和光致发光（PL）闪烁效应的存在。

近日，南京大学Min Xiao、XiaoyongWang联合吉林大学Yu Zhang在新开发的钙钛矿CsPbI₃的胶体NCs中可以自然地避免这种光学缺陷，导致PL光谱在单粒子水平上具有稳定的强度。同时，根据一阶光子相关性测量，估计单个CsPbI₃ NC中的中性激子的发射状态的小于20 μeV的PL线宽。此外，可以从量子干涉测量中提取大约10 ps的去相位时间对带电激子的吸收状态。这种相干光学特征的稳定演示将推动单个胶体NCs进入量子信息体系，开辟了一个超越其传统应用的替代性前瞻性研究方向，如光电器件和生物成像。

Lv, Y. Wang, X. Zhang, Y. Xiao, M. et al. Quantum Interference in aSingle Perovskite Nanocrystal. Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b01237

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.9b01237

14. Nano Lett.：细菌衍生的生物碳助力Li-S电池

多硫化物穿梭效应限制了Li-S电池的循环性能，加州大学段镶锋团队和湖南大学鲁兵安、杨红官团队开发了一种具有三重保护策略的分层结构复合材料，即石墨烯、有机导体PEDOT和N、P共掺杂的生物碳来封装硫物质（GOC@NPBCS）。首先以简易且通用的生物模板方法--使用革兰氏阳性细菌枯草芽孢杆菌（GBBS）作为模板和碳源--合成N、P共掺杂生物碳（NPBC），然后用有机导体PEDOT和石墨烯（GOC@NPBCS）涂覆生物碳包封的硫。

理论计算表明，与纯碳相比，Li₂S_x在N、P共掺杂碳表面上的吸附能显著增加（~112-3,506％）。源自天然细菌衍生的生物碳具有固有的N、P共掺杂，该生物碳对多硫化锂的吸附大大增加，从而降低穿梭效应。这种独特的分层结构复合材料通过生物碳、石墨烯和PEDOT的分级三重保护策略，可有效地固定硫，最大限度地减少多硫化锂的穿梭效应，提高导电性，并提供足够的内部空隙空间以适应体积变化和机械应力，从而实现优异的Li-S电池性能。

这些协同效应使得所述GOC@NPBCS正极展示出异常优异的循环稳定性（在5C下1000次循环中每圈循环容量衰减为0.045％），高比容量（0.5C 下1193.8 mAh g^-1）和优异的倍率性能。

Tao Wang, Jian Zhu, Zengxi Wei, Hongguan Yang,Zhaolin Ma, Ruifang Ma, Jian Zhou, Yuhua Yang, Lele Peng, Huilong Fei, BinganLu, Xiangfeng Duan. Bacteria Derived Biological Carbon Building Robust Li-SBatteries. Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b00996

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.9b00996