Angew:Cu/Al2O3上的CO2加氢:金属/载体界面在驱动双功能催化剂活性和选择性方面的作用
芣苢 芣苢 2019-07-23

CO2选择性加氢制CH3OH是一项关键的可持续发展技术。近日,苏黎世联邦理工学院Christophe Copéret团队合作,通过表面有机金属化学制备了Cu/Al2O3催化剂,与Cu/SiO2相比,Cu/Al2O3表现出高的CO2加氢催化活性,产物为CH3OH,二甲醚(DME)以及CO。进一步光谱研究和DFT计算表明,CH3OH的形成过程有甲酸盐中间体的生成,且金属‐氧化物界面对速率的增加具有重要作用。Al2O3促进了CH3OH的转化为DME(双功能催化),但也增加了CO的生成速度。Cu/Al2O3催化剂可i)直接在金属‐氧化物界面活化CO2, ii)间接通过甲酸盐表面物种和CH3OH转化为甲酸甲酯,进一步分解为CH3OH和CO。该工作展示了Al2O3(路易斯酸和非还原载体),如何通过在氧化物和金属氧化物界面上形成多种竞争性的反应途径来促进CO2氢化。

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Erwin Lam, Christophe Copéret*, et al. CO2 Hydrogenation on Cu/Al2O3: Role of Metal/Support Interface in Driving Activity and Selectivity of a Bifunctional Catalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI:10.1002/anie.201908060

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201908060

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