在Cu基催化剂上将CO2电还原为碳氢化合物和碳氧化合物,涉及到将CO2还原为CO吸附在Cu上,然后进一步转化为碳氢化合物和碳氧化合物。由于关键中间体的结合强度呈线性比例关系,在单一反应位点上同时改进这些过程具有挑战性。近日,清华大学QiLu,特拉华大学Bingjun Xu,国立成功大学Mu-Jeng Cheng等多团队合作,报道了在计算和电化学研究的基础上,利用一锅串联催化机制,改进电还原CO2性能。作者构建了一个明确的Cu修饰的Ag表面,发现吸附在Ag表面的CO会迁移到Cu表面,然后进一步还原为甲烷,这与实验研究所得的结果一致。该工作为设计CO2电还原催化剂提供了一种很有前景的方法,使一锅法还原CO2生成除CO和甲酸盐以外的产品成为可能。
Haochen Zhang, Xiaoxia Chang, Bingjun Xu*, Mu-Jeng Cheng*, QiLu*, et al. Computational and experimental demonstrations of one-pot tandem catalysis for electrochemical carbon dioxide reduction to methane. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-11292-9