有效的电能-化学能相互转化需要电子和小分子底物在催化剂活性位点的紧密耦合。在分子电催化中，分子作为氧化还原介质，通常在与底物活化分开的步骤中进行氧化或还原。这些介导的途径引入了一种高能中间体，阻碍了在低过电位时获得高的催化速率。近日，麻省理工学院Yogesh Surendranath团队将分子析氢催化剂于石墨电极电子耦合，消除了分步路径，并使得电子和质子转移结合在一起。电化学和X射线吸收数据表明，石墨共轭Rh分子的析氢催化过程并没有先降低金属中心。该工作对高效能量转化催化剂的分子水平设计具有广泛的意义。
Megan N. Jackson, Yogesh Surendranath*, et al. Graphite Conjugation Eliminates Redox Intermediates in Molecular Electrocatalysis. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b04981
