JACS: 无铅钙钛矿中的非同步光激发电子和结构弛豫
坡肉先生 坡肉先生 2019-07-31


    已经深入研究了具有更稳定晶体结构的空位有序无铅钙钛矿,作为解决卤化铅卤化物(LHP)的有毒和长期稳定问题的替代方案。由这些钙钛矿中紧密堆积的卤化物八面体亚晶格产生的色散能带同时被期望用于提高电荷载流子的迁移率。然而,这些钙钛矿遭受意外不良的电荷载流子传输。为了解决这个问题,隆德大学Kaibo Zheng和阿贡国家实验室Xiaoyi Zhang团队采用超快,元素特定的X射线瞬态吸收(XTA)光谱来直接探测原型空位有序无铅钙钛矿 -  Cs3Bi2Br9的光激发电子和结构动力学。研究发现,光生空穴很快在Br中心(<10 ps)自陷,同时扭曲局部晶格结构,可能在Vk中心(Br2二聚体)的构型中形成小的极化子。更重要的是,发现了一种长寿命结构失真状态,其寿命约为59 μs,比电荷载流子复合慢约三个数量级。这种长寿命的结构变形可能在连续光照射下产生瞬态“背景”,影响沿着晶格框架的电荷载流子传输。

Liu, C. et al. Asynchronous Photoexcited Electronic and Structural Relaxation in Lead Free Perovskites. J. Am. Chem. Soc., 2019

Doi:10.1021/jacs.9b04557 (2019).

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04557


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