凭借其线性能量色散和大跃迁偶极矩阵元素，石墨烯是非线性光电应用的有吸引力的材料。然而，由于缺乏合适的实验技术，其强烈的非线性响应，超快相干动力学和相关的纳米级现象的机械起源仍然难以捉摸。科罗拉多大学Markus B. Raschke和德州A&M大学Alexey Belyanin团队利用绝热纳米聚焦和成像，研究了石墨烯的宽带四波混频（FWM）响应与纳米和飞秒的时空分辨率。检测到了边缘处的非线性信号增强，并且依赖于小至10⁴个碳原子的激发区域的层数。飞秒FWM纳米成像和伴随的频域测量揭示了T²≈6±1 fs时间尺度的相位差，将其归因于强电子-电子相互作用。我们还在100-400 nm长度尺度上识别出不寻常的非局部FWM响应，将其分配给控制尖端近场动量矩与具有高费米速度的石墨烯电子之间的非线性相互作用的多普勒效应。这些结果说明了石墨烯的独特非线性纳米光学性质，也可用于相关的二维材料类别，可以形成改进的非线性和超快纳米光子器件的基础。

Ultrafast coherent nonlinear nanooptics and nanoimaging of graphene， Nature Nanotechnology (2019)

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0515-x