拉曼光谱是研究石墨烯的有力表征工具。尽管石墨烯具有很大的非线性三阶敏感性,但它对相干态的扩展到目前为止仍十分具有挑战性。由于石墨烯无间隙的性质,几个相互干扰的电子和声子跃迁会同时产生其光学响应,从而阻止检索类似于自发拉曼光谱的光谱分布。在本文中罗马大学的C. Ferrante 和T. Scopigno 等通过相干反斯托克斯拉曼散射发现了单层和多层石墨烯中G声子的受激拉曼光谱。其中的非线性信号由振动非共振背景控制,从而掩盖了拉曼线的形状。研究人员证明通过减少激光激励脉冲的时间重叠能够抑制振动非共振背景,从而可以测量出振动共振相干反斯托克斯拉曼散射峰。考虑到两者的电子共振性质。他们还对光谱进行了理论模拟。该研究成果展示了相干反斯托克斯拉曼散射在振动灵敏度石墨烯成像中的应用。
A. Virga, C. Ferrante, T. Scopigno et al, Coherent anti-Stokes Raman spectroscopy of single andmulti-layer grapheme, Nature Communications, 2019
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