电还原CO2是一种前景广阔的碳资源利用技术。目前,这方面的研究都致力于促进C-C键的形成,电解CO2或CO2衍生的CO多用于产生工业上重要的多碳原料,如乙烯、乙醇、正丙醇和乙酸盐。近日,美国特拉华大学Feng Jiao教授和加州理工学院的William A. Goddard III教授等通过共电解CO和NH3成功形成了C-N键。研究表明,在工业相关的反应速率下,乙酰胺的选择性接近40%。全溶剂量子力学计算表明,乙酰胺的形成是通过表面结合的烯酮中间体与NH3的亲核加成反应实现的,这一步是OH-加成的竞争步骤。后续研究过程中,运用胺亲和进攻烯酮中间体的策略,成功将C-N形成的机理拓展到其他酰胺产品。该研究为我们提供了一种电还原CO形成碳-杂原子键的新策略,扩大了CO2还原产品的范围。
Matthew Jouny, Jing-Jing Lv, Tao Cheng, Byung Hee Ko, Jun-Jie Zhu, William A. Goddard III & Feng Jiao. Formation of carbon–nitrogen bonds in carbon monoxide electrolysis. Nat. Chem.,2019
Doi:10.1038/s41557-019-0312-z
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