乙烷氧化脱氢(ODE)受到易深度氧化和潜在安全危害的限制。近日,中科院大连化物所汪国雄等,将电化学ODE反应与固体氧化物电解池的阳极相结合,利用在阳极处产生的氧物质来催化转化乙烷,避免了深度氧化,提高了安全性。作者将γ-Al2O3渗透到La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ-Sm0.2Ce0.8O2-δ(LSCF-SDC)阳极表面,在优化的电流和乙烷流速条件下,乙烯选择性高达92.5%,最高乙烷转化率在600°C时达29.1%。DFT计算和原位XPS表征表明,Al2O3/LSCF界面有效地减少了吸附氧的种类,从而提高了乙烯的选择性和稳定性,并形成了Al-O-Fe 改变了Fe中心的电子结构,增加了费米能级附近的态密度和降低了空带,从而提高了乙烷的转化率。
Yuefeng Song, Le Lin, Guoxiong Wang*, et al. Interfacial Enhancement byγ-Al2O3 of Electrochemical Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene in Solid Oxide Electrolysis Cells. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201908388
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201908388