Fe-N-C单原子催化剂（SAC）对氧还原反应（ORR）表现出高活性。然而，活性中心如何介导催化仍然存在争议。近日，新加坡南洋理工大学Kun Zhou团队使用第一原理计算，提出了Fe-N-C SAC上ORR的微动力学模型，揭示了由其内在中间体诱导的自我调节机制。模拟结果表明，Fe-N-C中FeN₄中心的单原子Fe位点被0.28至1.00V的中间体OH *覆盖。值得注意的是，这种OH *成为活性部分Fe（OH）N₄的一部分，并且可以优化Fe位点上的中间体结合能，表现出~0.88V的理论半波电位。该工作表明了中间体在单原子催化中的重要性，并为合理设计高性能SAC提供了实用指导。

Yu Wang, TangKun Zhou*, et al. Self-Adjusting Activity Induced by Intrinsic Reaction Intermediate in Fe-N-C Single-Atom Catalysts. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b07712

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07712