近日,加州大学圣地亚哥分校Clifford P. Kubiak等通过添加酰胺取代基与Re联吡啶催化剂和Ru光敏剂系统(ReDAC/RuDAC)产生氢键相互作用来提高光催化CO2还原性能,生成一氧化碳(CO)和碳酸盐/碳酸氢盐。与未取代的Ru光敏剂(RuBPY)和ReDAC(TONCO)相比,该系统生成CO的TON(TONCO = 100±4)和量子产率(ΦCO= 23.3±0.8%)增加了三倍以上。在DMF,一种破坏氢键的溶剂中,ReDAC/RuDAC系统催化性能下降,而对照体系性能增加,表明氢键在通过超分子组装增强光催化减少CO2中的作用。进一步实验也表明,光催化的增强不是由于催化剂或光敏剂的固有性质的差异,而是由于它们之间的氢键相互作用。
Po Ling Cheung, Clifford P. Kubiak*, et al. Improving Photocatalysis for the Reduction of CO2 through non-Covalent Supramolecular Assembly. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b07067