SnO2陶瓷纳米颗粒在高电势下具有很好的耐腐蚀性,是一种很有潜力的燃料电池催化剂载体,但SnO2纳米颗粒表面容易因吸附氧分子和羟基而形成绝缘层,而且该绝缘层在贵金属Pt与SnO2纳米颗粒之间形成了肖特基势垒,从而阻碍颗粒之间的接触和电子传导,降低了催化反应活性。山梨大学的Katsuyoshi Kakinuma教授等通过在4%氢气气氛下100℃烧结处理,使Nb掺杂SnO2颗粒(Nb/SnO2)之间熔融交联,形成了独特的多孔炭状微观结构和聚集交联的网络结构,颗粒之间烧结形成的连接颈为气体扩散,电子传导提供了有效通道,同时高比表面积为Pt催化剂的负载提供了更多位点。另外,通过XPS和HAXPES测试发现,提高Pt的负载量可以逐渐降低Pt和Sn结合能,向单原子方向移动,当Pt负载量从3 wt.%提高到12 wt.%时,Pt/Nb-SnO2催化剂的电导率急剧提高了两个数量级,从10-4 S/cm上升到10-2 S/cm。STEM-EDX图谱证实了经过烧结处理和提高Pt负载量,界面上形成了Pt原子和Sn原子,削弱了肖特基势垒的影响,提高了载流子数量,增强了电子传递,进而有效提高了催化剂活性,制备的Pt/Nb-SnO2催化剂有望用于聚合物电解质燃料电池,并且熔融烧结构建交联网络的概念为制备其他高性能电催化剂也提供了一种新的思路。
Katsuyoshi Kakinuma*, Kohei Suda, Ryo Kobayashi, et al. Electronic states and transport phenomena of Pt nanoparticle catalysts supported on Nb-doped SnO2 for polymer electrolyte fuel cells. ACS Appl. Mater. Interfaces. 2019
DOI: 10.1021/acsami.9b11119
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b11119