原子级分散的金属-N-C结构是催化苯氧化反应（BOR）的高效活性位点。然而，N和C原子的作用仍不清楚。近日，清华大学Chen Chen，中国石油大学（华东）Chenguang Liu等报道了一种聚合调节热解策略用于合成铁基单原子催化剂，并系统研究了Fe-NxCy催化位点配位效应对BOR的影响。研究发现，由四配位N原子锚定的Fe原子表现出最高的BOR性能，苯转化率为78.4％，苯酚选择性为100％。在用一个或两个C原子取代配位的N原子后，BOR活性逐渐降低。理论计算表明，配位模式不仅影响结构和电子特征，而且影响催化反应途径和关键氧化物种的形成。Fe-N配位数的增加促进了关键中间体O = Fe = O物质的产生和活化，从而增强了BOR活性。
Yuan Pan, Yinjuan Chen, Konglin Wu, Chenguang Liu*, Chen Chen,* et al. Regulating the coordination structure of single-atom Fe-NxCy catalytic sites for benzene oxidation. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-12362-8
