将介孔和活性位点整合到金属有机框架(MOF)材料中以制备新的高效催化剂是一项非常理想但又极具挑战性的任务。近日,曼彻斯特大学Martin Schröder,Sihai Yang等首次报道了通过使用离子液体作为电解质和模板,并采用模板电合成法制备介孔MOF。该介孔Cu(II)-MOF MFM-100在室温下于100秒内合成,该材料具有未耦合的Cu(II)中心晶体缺陷,作者通过共聚焦荧光显微镜和电子顺磁共振光谱法证明这一点。实验发现,这种方法制备的MFM-100在温和条件下可以接近等当量的收率和选择性催化醇的需氧氧化生成醛,并且在重复循环中具有出色的稳定性和可重复使用性。作者进一步通过非弹性中子散射探测了催化剂-底物的结合相互作用。该工作提供了一种简单的策略,通过电化学形成晶体缺陷来同时创建介孔和活性位点,从而促进MOFs用作高效催化剂。
Xinchen Kang, Sihai Yang*, Martin Schröder*, et al. Integration of mesopores and crystal defects in metal-organic frameworks via templated electrosynthesis. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-12268-5
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12268-5