相比于催化剂中被广泛研究的催化效率和选择性,不纯或有意混合的CO2原料对电化学CO2还原反应(CO2RR)催化活性的动力学影响研究甚少,但工业用CO2原料经常被CO污染,因此有必要对CO2/CO共原料条件下的CO2RR进行更深入的研究。鉴于此,柏林工业大学的Peter Strasser教授以铜为纳米催化剂,利用动力学同位素示踪实验和原位电化学差分质谱毛细管式流动电化学反应池,对CO2/CO共原料的CO2RR活性进行了研究。研究发现,电还原CO2的原料中混入CO之后,可将乙烯产率提高近50%,而且在特定位点的反应表面上,CO2和CO分子之间不存在位点竞争,说明催化剂表面CO和CO2的吸附位不同,且互不干扰,另外,通过合成杂化的金属/非金属串联催化剂NiNC/CuOx,形成了微观上的局域CO的释放器,发现该串联催化剂在纯CO2原料中也提高了乙烯产率。
Xingli Wang, Jorge Ferreira de Araújo, Wen Ju, Alexander Bagger, Henrike Schmies, Stefanie Kühl, Jan Rossmeisl, Peter Strasser*. Mechanistic reaction pathways of enhanced ethylene yields during electroreduction of CO2–CO co-feeds on Cu and Cu-tandem electrocatalysts. Nature Nanotechnology, 2019
DOI: 10.1038/s41565-019-0551-6
https://doi.org/10.1038/s41565-019-0551-6