根据密度泛函理论，单分子层MoS₂对析氢反应的电催化活性接近铂。然而，它的实际活性要低得多，这被广泛认为是由于单分子层MoS₂和它的电接触之间形成的较大的肖特基屏障。为了更好地了解接触电阻在限制单分子层MoS₂对HER电催化剂性的影响，近日哥伦比亚大学的James Hone和Daniel V. Esposito合作，采用可以在电化学测试期间同时测量接触电阻和对HER电催化活性的测试平台，研究发现，即使初始器件在空气中的接触电阻非常低，在0.5M的H₂SO4电解液中，其产生了极高的接触电阻，这是因为H₂SO4是一种强的p型掺杂剂，可以耗尽MoS₂中的自由电子。然而，在施加负电位的情况下，这种掺杂可以通过一种强烈的电解液调节的栅效应来缓解，这种栅效应可以通过适当配置单分子层MoS₂电催化剂从而降低接触电阻和片电阻，可达在5个数量级以上，在这种情况下，接触电阻变得微不足道，MoS₂电极的性能受HER动力学的限制。该工作对设计低维半导体电催化剂和光催化剂具有重要的借鉴意义。

Xiangye Liu, Baichang Li, Xufan Li, Avetik R. Harutyunyan, James Hone^*, Daniel V. Esposito^*. The Critical Role of Electrolyte Gating on the Hydrogen Evolution Performance of Monolayer MoS₂. Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b03337

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.9b03337