耶鲁大学Nat. Chem.:具有仿生反应性的含平面三配位铁的[4Fe-3S]团簇
芣苢 西瓜 2019-10-15

铁硫簇具有还原小分子底物的反应位点。但是,典型的铁硫簇的四配位铁位点很难以与底物反应,这意味着三配位铁具有高活性。这种想法未经检验,因为完全有硫化物配位的三配位铁是还未见报道。近日,耶鲁大学Patrick L. Holland等报道了一种具有一个与硫化物三配位的铁中心的新型[4Fe-3S]团簇,并使用晶体学,光谱学和从头算计算来表征该团簇。其它铁硫簇高旋转电子结构,但该[4Fe-3S]团簇因其平面几何形状和短的Fe-S键,其三配位铁中心具有令人惊讶的低旋转电子构型。仿生反应性实验发现,[4Fe-3S]团簇可还原肼这一固氮酶的天然底物,该产品是NH2与铁硫团簇结合的第一个例子。该工作表明,由硫化物供体支撑的三配位铁是在铁-硫团簇(如固氮酶的FeMoco)中发生反应的合理前体。

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Daniel E. DeRosha, Patrick L. Holland*, et al. Planar three-coordinate iron sulfide in a synthetic [4Fe-3S] cluster with biomimetic reactivity. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41557-019-0341-7

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0341-7

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