为了便于合金催化剂的合理设计，约翰霍普金斯大学Tim Mueller课题组设计了一种快速计算相平衡下合金表面结构和催化性能的方法。他们通过开发一种可以生成显式地纳入块状材料（与合金表面处于相平衡）晶格参数的slab cluster expansion（CE）的方法，该方法明确地考虑了体结构的晶格参数。这种方法可以计算出合金表面的结构，并对合金相图中每一点的吸附结合能进行统计采样。当与从吸附质结合能预测催化活性的方法相结合时，可以创建相图中每个点的催化活性图，从而得到可能产生高活性催化剂的合成条件。通过分析氧还原反应中富含Pt的Pt-Ni催化剂来证明他们的方法，在相图中发现了2个预计会产生高活性催化剂的区域，分析表明，Pt₃Ni(111)表面具有已知的最高的氧还原比活性，它很可能通过形成L1₂阶的金属间相来实现其高活性。他们使用生成的表面结构和催化活性图来演示该相的金属间质如何导致高催化活性，并讨论如何在催化设计中使用基本原理。最后他们进一步讨论了表面相的重要性，并演示了它们如何显著地影响催化活性。

Liang Cao, Le Niu, Tim Mueller. Computationally generated maps of surface structures and catalytic activities for alloy phase diagrams. PNAS, 2019.

DOI: 10.1073/pnas.1910724116

https://doi.org/10.1073/pnas.1910724116