合金化是一种获得比单金属催化剂更高催化活性的设计策略,然而,传统的合金催化剂缺乏对活性位点局部原子结构的精确控制。近日,约翰霍普金斯大学的Chao Wang和Tim Mueller教授课题组合作通过Au纳米颗粒表面涂上不同剂量的钯,设计制备了一系列控制剂量的Pd修饰金纳米粒子电催化剂,研究了双金属Pd-Au电催化剂的活性位点协同效应。研究发现,不同剂量的Pd修饰金纳米粒子电催化剂对CO2电还原成CO的催化活性与Pd含量呈非线性关系,这是由于Pd的尺寸变化和相应的吸附性质的改变造成的。密度泛函理论计算证明,密度泛函理论计算表明,Pd@Au催化剂中Pd位点的掺杂有效降低了CO2活化能垒,而且与Pd结合的*CO中间产物的毒性更小,两者的协同效应大大提高了催化剂对二氧化碳的还原活性。该工作对设计制备高活性的CO2RR电催化剂具有重要的借鉴意义。
Yuxuan Wang, Liang Cao, Nicole J. Libretto, Xing Li, Chenyang Li, Yidong Wan, Connie He, Jinsung Lee, John Gregg, Han Zong, Dong Su, Jeffery T. Miller, Tim Mueller, Chao Wang. Ensemble Effect in Bimetallic Electrocatalysts for CO2 Reduction. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.9b05766
https://doi.org/10.1021/jacs.9b05766