活化预处理常被用于调整双金属合金催化剂的表面成分和结构。近日，哈佛大学的Cynthia M. Friend教授课题组研究了活化处理诱导的纳米多孔Ag_0.03Au_0.97合金性能的变化及在稳态CH₃OH氧化条件下的后续变化。O₃的活化作用在Ag的近表面区域富集产生了AgO和Au₂O₃，这些氧化物在O₂/CH₃OH混合物中还原，生成CO₂和高富集银的表面合金，在反应温度为423 K下，Ag逐渐与Au去合金，但仍富集在纳米颗粒顶部，因此催化生成甲酸甲酯的催化选择性没有显著下降。在更高的温度下，团块扩散会导致烧结和Ag重新分布，从而导致活性降低。这些发现表明决定催化活性的材料性能是动态的，材料的亚稳态形式可能对催化有重要影响。该工作对于多相催化剂的选择性氧化活性的提高具有重要的借鉴意义。

Branko Zugic, Matthijs A. van Spronsen, Christian Heine, Matthew M. Montemore, Yuanyuan Li, Dmitri N. Zakharov, Stavros Karakalos, Barbara A.J. Lechner, Ethan Crumlin, Monika M. Biener, Anatoly I. Frenkel, Juergen Biener, Eric A. Stach, Miquel B. Salmeron, Efthimios Kaxiras, Robert J. Madix, Cynthia M. Friend. Evolution of steady-state material properties during catalysis: Oxidative coupling of methanol over nanoporous Ag0.03Au0.97. Journal of Catalysis, 2019.

DOI: 10.1016/j.jcat.2019.08.041

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2019.08.041