非化学计量混合金属氧化物属于钙钛矿家族,是各种与氧有关的非均相热化学和电化学反应的高效催化剂。目前描述这些氧化物电催化活性的准则依赖于结构中过渡金属的平均氧化态,然而这种氧化态往往不能系统地描述活性,另外,目前的设计策略主要关注催化活性,而忽视了氧化物的稳定性,因此,基于可测量的氧化物的性质,建立它们与其电化学活性和稳定性之间的关系规律仍然是一个巨大的挑战。鉴于此,美国韦恩州立大学Eranda Nikolla课题组通过电化学氧还原反应(ORR)作为探针反应,以相关的实验测量为依据,研究了氧化物的性质(如氧化物表面还原性等)与其催化活性和稳定性之间的关系,证明了氧化物表面还原性描述了过渡金属-晶格氧键的强度,并研究了氧化物组成和晶体对称性对含氧中间体结合能量的影响,以及对ORR活性和稳定性的影响,进而提出了非化学计量混合金属氧化物作为高效ORR催化剂的综合设计策略。这工作为设计制备高催化活性和高稳定性的非化学计量混合金属氧化物催化剂具有重要的借鉴意义。
Samji Samira, Xiang-Kui Gu, Eranda Nikolla. Design Strategies for Efficient Nonstoichiometric Mixed Metal Oxide Electrocatalysts: Correlating Measurable Oxide Properties to Electrocatalytic Performance. ACS Catalysis, 2019.
DOI: 10.1021/acscatal.9b02505
https://doi.org/10.1021/acscatal.9b02505